采用磁控溅射法在氩气氛中制备了Mg-Sn薄膜(21≤at. % Sn≤42.5)。薄膜的结构和形态特征是组成的函数。随着薄膜中Sn含量的增加,Mg2Sn结构由稳定的面心立方结构转变为亚稳定的正交结构。讨论了在较广温度范围内(30-200 C),这种结构改变对温差电性能的影响。测量了薄膜载流子浓度和迁移率,以解释作为薄膜结构修饰函数的电子传输行为。当Sn含量为36at.%时,在200℃品质因数达到最大值ZT≅0.26。此时,立方和正交的Mg2Sn结构共存。在真空 (~10-4Pa)下,在不同温度(最高600℃)下进行退火处理,以确定薄膜结构和形态稳定性的极限。
结构改变对Mg2Sn薄膜热电性能的改善 【引言】 Mg2X(X=Si,Sn,Ge)半导体化合物及其固溶体由于其热稳定性、低成本、无毒性、地球地壳成分丰度、环境友好、低密度、同时提供N和P型导电等优点而受到越来越多的关注。目前,对Mg2X化合物的研究大多局限于n型材料,开发p型化合物仍是一项具有挑战性的工作。 【成果介绍】 采用磁控溅射法在氩气氛中制备了Mg-Sn薄膜(21≤at. % Sn≤42.5)。薄膜的结构和形态特征是组成的函数。随着薄膜中Sn含量的增加,Mg2Sn结构由稳定的面心立方结构转变为亚稳定的正交结构。讨论了在较广温度范围内(30-200 C),这种结构改变对温差电性能的影响。测量了薄膜载流子浓度和迁移率,以解释作为薄膜结构修饰函数的电子传输行为。当Sn含量为36at.%时,在200℃品质因数达到最大值ZT≈0.26。此时,立方和正交的Mg2Sn结构共存。在真空 (~10-4Pa)下,在不同温度(最高600℃)下进行退火处理,以确定薄膜结构和形态稳定性的极限。 【图文导读】 图1:用能量色散X射线能谱(EDS)测量的薄膜中Sn原子浓度随溅射功率比的变化。 图2:a)玻璃衬底上沉积的Mg-Sn镀层的x射线衍射图与Sn原子浓度的关系。在b) 2θ=34°-38°,c) 2θ=35°-50°时的放大倍数。 图3:在真空(10-4Pa)下,将36at.%Sn沉积在玻璃基板上并在2个不同温度下退火的薄膜的X射线衍射图。 图4:在玻璃基板上沉积的Mg-Sn薄膜的SEM显微照片:顶面图像与成分。 图5:扫描电镜断面图与玻璃基板上沉积的Mg-Sn薄膜成分的关系。 图6:在真空(10-4pa)条件下,600℃退火2小时后,在玻璃基片上沉积36at.%Sn的薄膜(a)顶面观测和(b)X射线成像。 图7:用霍尔效应测量空气中MgSn薄膜的电子输运特性。a)直流电阻率,b)载流子浓度,c)载流子迁移率与温度,d)载流子迁移率与载流子浓度。 图8:在真空(10-4pa)下用TFA系统测量Linseis晶片上沉积薄膜的热电性能。(a)导电性,(b)Seebeck系数,(c)导热系数和(d)ZT与温度的比值。 【结论】 采用磁控共溅射法沉积得到Mg-Sn薄膜(21≤at.% Sn≤42.5)。薄膜结构受Sn原子浓度的影响。含21≤at.%Sn≤25的薄膜具有fcc-Mg2Sn结构,第二相为Mg。后者消失,fcc-Mg2Sn结构在30≤at. %Sn<33.5范围内保持稳定。35≤at.%Sn≤37.4的薄膜表现为立方和正交Mg2Sn相的混合物。含37.6到38的at.%Sn的薄膜为正交Mg2Sn结构。 对于含39.5≤at.%Sn≤42.5的涂层,具有二次相Sn的正交晶系Mg2Sn结构共存。在真空条件下,研究了立方和正交混合相样品的热稳定性(36 at.%Sn的薄膜)。在300℃之前,混合结构保持稳定。当退火温度从350℃升高到500℃时,正交相转变为立方相,并开始形成Sn的第二相。在500℃以上,Mg2Sn薄膜完全分解为Mg和Sn。随着正交Mg2Sn结构的形成,ZT值较立方Mg2Sn结构的薄膜有所提高。正交Mg2Sn涂层的ZT值随温度的升高而增大。当立方和正交Mg2Sn相(36at.%Sn)共存于薄膜中时,在200℃时,ZT的最高值为0.26。 【引言】Mg2X(X=Si,Sn,Ge)半导体化合物及其固溶体由于其热稳定性、低成本、无毒性、地球地壳成分丰度、环境友好、低密度、同时提供N和P型导电等优点而受到越来越多的关注。目前,对Mg2X化合物的研究大多局限于n型材料,开发p型化合物仍是一项具有挑战性的工作。【成果介绍】采用磁控溅射法在氩气氛中制备了Mg-Sn薄膜(21≤at. % Sn≤42.5)。薄膜的结构和形态特征是组成的函数。随着薄膜中Sn含量的增加,Mg2Sn结构由稳定的面心立方结构转变为亚稳定的正交结构。讨论了在较广温度范围内(30-200 C),这种结构改变对温差电性能的影响。测量了薄膜载流子浓度和迁移率,以解释作为薄膜结构修饰函数的电子传输行为。当Sn含量为36at.%时,在200℃品质因数达到最大值ZT≈0.26。此时,立方和正交的Mg2Sn结构共存。在真空 (~10-4Pa)下,在不同温度(最高600℃)下进行退火处理,以确定薄膜结构和形态稳定性的极限。【图文导读】图1:用能量色散X射线能谱(EDS)测量的薄膜中Sn原子浓度随溅射功率比的变化。 图2:a)玻璃衬底上沉积的Mg-Sn镀层的x射线衍射图与Sn原子浓度的关系。在b) 2θ=34°-38°,c) 2θ=35°-50°时的放大倍数。 图3:在真空(10-4Pa)下,将36at.%Sn沉积在玻璃基板上并在2个不同温度下退火的薄膜的X射线衍射图。 图4:在玻璃基板上沉积的Mg-Sn薄膜的SEM显微照片:顶面图像与成分。 图5:扫描电镜断面图与玻璃基板上沉积的Mg-Sn薄膜成分的关系。 图6:在真空(10-4pa)条件下,600℃退火2小时后,在玻璃基片上沉积36at.%Sn的薄膜(a)顶面观测和(b)X射线成像。 图7:用霍尔效应测量空气中MgSn薄膜的电子输运特性。a)直流电阻率,b)载流子浓度,c)载流子迁移率与温度,d)载流子迁移率与载流子浓度。 图8:在真空(10-4pa)下用TFA系统测量Linseis晶片上沉积薄膜的热电性能。(a)导电性,(b)Seebeck系数,(c)导热系数和(d)ZT与温度的比值。 【结论】采用磁控共溅射法沉积得到Mg-Sn薄膜(21≤at.% Sn≤42.5)。薄膜结构受Sn原子浓度的影响。含21≤at.%Sn≤25的薄膜具有fcc-Mg2Sn结构,第二相为Mg。后者消失,fcc-Mg2Sn结构在30≤at. %Sn<33.5范围内保持稳定。35≤at.%Sn≤37.4的薄膜表现为立方和正交Mg2Sn相的混合物。含37.6到38的at.%Sn的薄膜为正交Mg2Sn结构。对于含39.5≤at.%Sn≤42.5的涂层,具有二次相Sn的正交晶系Mg2Sn结构共存。在真空条件下,研究了立方和正交混合相样品的热稳定性(36 at.%Sn的薄膜)。在300℃之前,混合结构保持稳定。当退火温度从350℃升高到500℃时,正交相转变为立方相,并开始形成Sn的第二相。在500℃以上,Mg2Sn薄膜完全分解为Mg和Sn。随着正交Mg2Sn结构的形成,ZT值较立方Mg2Sn结构的薄膜有所提高。正交Mg2Sn涂层的ZT值随温度的升高而增大。当立方和正交Mg2Sn相(36at.%Sn)共存于薄膜中时,在200℃时,ZT的最高值为0.26。
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