分解炉内煤粉及煤焦还原NO的产物中成分分析检测方案(烟气分析仪)

燃 烧 科 学 与 技 术Journal of Combustion Science and Technology第18卷 第1期2012年2月Vol.18 No.1Feb.2012 吕 刚等：分解炉内不同COz体积分数下的煤粉及煤焦还原 NO特性2012年2月·51 分解炉内不同 CO，体积分数下的煤粉及煤焦还原 NO 特性 吕 刚1，陆继东1.2，刘智湘2，'，薛锦添，谢新华1，曾 阔，胡芝娟’ (1.华中科技大学煤燃烧国家重点实验室，武汉430074；2. 华南理工大学电力学院，广州510640；3.天津水泥设计研究院有限公司，天津300400) 摘 要：利用高温气固悬浮实验台对水泥行业中两种典型煤粉及一种煤焦在不同 COz体积分数的气氛下对 NO 的还原特性进行了实验研究，并考察了添加生料、石灰石及生料分解产物对煤焦及煤粉还原 NO 的影响特性.研究结果表明，气氛中 CO体积分数升高，煤焦及煤粉对 NO 的还原速率均增大， NO 气体体积分数的谷值降低.水泥生料及石灰石对煤粉及煤焦还原 NO 的反应具有正催化作用；而水泥生料的分解产物对 NO 还原的正催化作用最强.随着气氛中 COz体积分数的升高，添加生料、石灰石及生料分解产物对煤焦及煤粉还原 NO 的促进作用相对减弱. 关键词：分解炉； COz体积分数；煤粉和煤焦； NO还原；水泥生料 中图分类号： TQ534 文献标志码：A 文章编号：1006-8740(2012)01-0050-06 NO Reduction by Coal and Char at Different COzConcentrations in Cement Precalciner LU Gang'， LU Ji-dongh2， LIU Zhi-xiang’， XUE Jin-tian'， XIE Xin-hua'， ZENG Kuo'， HU Zhi-juan (1. State Key Laboratory of Coal Combustion， Huazhong University of Science and Technology， Wuhan 430074，China；2. School of Electric Power， South China University of Technology， Guangzhou 510640， China；3. Tianjin Cement Industry Design and Research Institute Company Limited， Tianjin 300400， China) Abstract： The reduction of NO by two types of coal and one type of char at different COz concentrations in a suspen-sion reactor has been investigated in a high temperature gas solid reactor of industry precalciner. The effects of cementraw meal， limestone and the production of raw meal decomposition on the reduction of NO under different COz con-centrations were also discussed. The results show that， with the increase of COz concentration， the rates of NO re-duction by coal and char increase， while the valley value of NO concentration decreases. Cement raw meal，limestone and the production of raw meal decomposition have positive effect on the reduction ofNO， and the produc-tion of raw meal decomposition shows the strongest catalytic activity. However， the catalytic activity of cement rawmeal， limestone and the production of raw meal decomposition becomes weaker with the increase of CO concentra-tion. Keywords： precalciner； CO2 concentration； coal and char； NO reduction； cement raw meal 随着中国水泥工业的快速发展，水泥生产中污染物生成量特别是氮氧化物、一氧化碳和二氧化碳在环境中的排放量也越来越明显.水泥工业已经成为我国氮氧化物的主要来源之一，在火力发电和汽车尾 气排放之后后第3位.水泥工业中的 NO 主要来自于回转窑内高温下产生的热力型NO 和分解炉内煤粉燃烧时产生的燃料型 NO. 由于回转窑的窑尾废气进入分解炉，可通过合 ( 收稿日期：2011-05-31. ) ( 基金项目：国家自然科学基金资助项目(50776034). ) ( 作者简介：吕 刚(1982一 )，男，博士研究生， lvgang238@163.com. ) ( 通讯作者：陆继东， jdlu@scut.edu.cn. ) 理组织分解炉的燃烧降低窑尾废气中的污染物.分解炉成为干法水泥工艺中降低 NO 排放的重要环节，因此对分解炉内污染物排放的研究势在必行.水泥分解炉本身可被看作预分解窑系统的“燃区”，煤粉作为“二次燃料”注入后燃烧，并部分还原窑尾烟气中大量的热力型 NO". 从理论分析与实际检测可知，回转窑窑头产生的 NO 为1500~2600 mg/m，而分解炉出口的 NO 为 800~1300mg/m(平均为1100 mg/m). 煤粉还原 NO 的机理包括挥发分还原的同相反应机理及焦炭还原的异相反应机理. 自Miller 等2之后，众多学者都对挥发分氮的生成及还原机理及动力学进行了深入的研究13-4]，形成了比较详细的挥发分转化机理及动力学模型.国内外对焦炭氮转化机理、挥发分和焦炭氮对 NO 转化贡献大小的研究很少，且已有的研究大部分是针对电站锅炉的再燃特性.而水泥分解炉的运行条件与电站锅炉再燃技术的运行工况还存在着较大的差异，具体表现在分解炉温度较低，为800~1000℃，分解炉内生料分解及煤粉燃烧会产生大量的COz，使得炉内的CO2气氛可达30%以上，COz体积分数会对 NO的生成及还原产生较大的影响.另外水泥生料中含有大量的矿物质，其 分解产物的主要成分为 CaO，另外生料中还存在一些Fez03、Al203等氧化物，水泥生料对 NO 的还原也会产生一定的影响. 根据以上分析，笔者以国内水泥厂使用的两种挥发分含量差别较大的煤粉及其中一种对应煤焦为研究对象，在模拟分解炉的实验台架上考察了不同 CO2气氛下煤粉及煤焦还原 NO 特性，分析了不同 CO体积分数下水泥生料对 NO 还原的影响，为揭示水泥分解炉内 NO 转化机制及分解炉内优化运行研究提供理论依据. 实验装置及方法 1.1 煤焦与生料 实验煤样为郴州煤粉，大同煤粉及郴州煤焦，原煤及水泥生料均取自水泥厂现场.煤焦的制备方式如下：将煤粉装在干燥、无污染的埚中，用盖子盖好，放入恒温(900℃)的马弗炉中，保持10min. 而水泥生料分解产物(烧生料)的制作是将其放人人埚，敞口放入900℃的马弗炉，保持 30 min.煤样的工业分析及元素分析见表1.生料、石灰石的成分分析见表2. 表1 煤和煤焦的工业分析和元素分析 % 样 品 WCad WH，ad Wo.ad WN，ad Ws.ad Vad Mad Aad Fc.ad 大同煤粉郴州煤粉郴州煤焦 55.0277.1678.87 4.742.000.69 7.800.570.31 1.020.57 0.47 0.821.471.86 27.448.78— 3.912.040.70 26.6916.1917.10 41.9672.9982.20 表2水泥生料及石灰石的成分分析 % 样品 水泥生料烧失量 w(SiO) w(AlO；)+w(Tio) w(FeO；) w(CaO) w(Mg0) w(K；0) w(Na：O) w(SO；) w(Cl) 水泥生料石灰石 35.0638.40 14.2210.08 3.132.38 1.980.84 42.1846.58 2.481.13 0.180.36 0.080.06 0.10石灰石 0.02838.40 1.2实验台架及过程 图1为模拟水泥分解炉喷腾及悬浮状态的高温气固悬浮实验系统示意图.该实验系统主要由电炉、反应器、配气装置、给料装置及分析测试装置等部分组成.石英反应器为锥形，上部为圆筒，下部为锥体，根据气体在反应器内流速的变化，确保煤样及生料的悬浮反应.实验时，控制气瓶中的气体按一定比例流出，经过混气瓶充分混合后由反应管下端通入反应管内.煤样及生料从反应器上部的加料漏斗瞬时喂人，并悬浮反应，气态反应产物从反应器上部排出后进入 ecom-J2KN 多功能烟气分析仪.该分析仪可连接计算机在线检测分析反应管上端排出的烟气成分.实验结束后，停止通气，反应后的固态残渣从石 1一石英管反应器；2一炉体；3-热电偶；4一电炉控制器；5一给料漏斗；6一反应器器架；7-烟气分析仪；8一计算机； 9N2； 10-NO； 11--CO2； 12、13、14一流量计；15一混气瓶 图1 悬浮实验系统示意 为保证颗粒在反应区内悬浮，颗粒粒径与风量满足最小流态化速度和终态速度的要求，即粗颗粒在反应器锥体底部达到临界流化速度时的流量为操作风的下限；细颗粒在反应器圆柱直筒部位到达沉降速度时的流量为操作风量的上限.其中最小流化速度和最终沉降速度为 式中：d，为颗粒直径； p，和pr分别为颗粒密度和流体密度；u为流体黏度.由此，实验时的气体流量为0.3mh，煤样和生料的粒径为 76~88 um，在此条件下煤样和生料均可较好地悬浮于反应器的锥形区域.实验气氛主要为模拟窑尾气体的还原性气氛，其中NO 的体积分数为1000×10*，气氛中 COz体积分数由实验工况确定，N2为平衡气；从加料管加入的物料为煤粉(煤焦)及水泥生料的混合物，其中加人的煤粉(煤焦)量为 0.05g，水泥生料量为 0.2g；实验温度均为900℃. 2实验结果与分析 2.1 不同CO：气氛下煤焦/煤粉还原 NO特性 图2~图4分别为900℃时，郴州煤焦、郴州煤粉及大同煤粉在不同 CO体积分数下还原 NO时，NO 气体的动态变化曲线.从图中可以发现，当气氛中的 CO2体积分数为0时，在郴州煤焦还原反应的最初阶段，气氛中的 NO 体积分数逐渐下降，达到一个最低值(约为955×10~)后缓慢上升.由于煤焦与NO的反应速率较慢，在整个反应过程中煤焦的反应率不超过 2%，随着反应的进行煤焦可持续稳定地与NO反应(式(R1))，使得 NO 出口体积分数逐渐处于相对稳定状态.而在此气氛条件下，郴州煤粉还原NO 时， NO 体积分数的谷值可降低到870×10左右，随着挥发分的释放完全并参与 NO 的还原反应，残余的煤半焦颗粒密度迅速减小，部分残焦在上升气流的携带作用下被带出反应区，煤粉对 NO 的还原作用明显减弱，反应器出口的 NO体积分数逐步上升，约在 100s 的时间内快速接近于1000×10.在本文的实验条件下，主要从 NO与煤粉和煤焦反应的谷值来分析挥发分和焦炭对 NO 还原的影响.从郴州煤粉和郴州煤焦还原 NO 的动态过程曲线谷值看出，煤粉与 NO 的反应速度比煤焦快很多，即在反应初期瞬时 挥发出的主要物质物 CH；和 NH；与 NO 的反应更强烈.大同煤粉对 NO 的还原能力最强，煤粉加入的瞬间反应管内 NO 体积分数急剧降低，最低值可达约750×10.挥发分还原 NO 的主要反应式如(R2)~(R4)[5-6]所示. 图2 不同 CO体积分数下郴州煤焦还原NO特性 图3 不同 CO.体积分数下郴州煤粉还原 NO特性 图4 不同 CO，体积分数下大同煤粉还原NO特性 气氛中 COz体积分数升高时，煤焦及煤粉还原NO 时产物气体中 NO 的体积分数均会产生较大的变化.从图2可以看出.随着 CO2体积分数升高到15%及30%，郴州煤焦还原时气氛中 NO 体积分数的谷值会有一定的减少；并且随着反应的进行，NO 体积分 数不像无 CO 时趋于稳定，而是以相对较快的速度上升，逐步接近于1000×10.这是因为当气氛中含有一定体积分数的 CO 气体时，焦炭与 NO 反应的同时可可 CO反应生成 CO(反应式(R5))，在煤焦表面催化作用下， CO 进一步与 NO 反应，导致 NO 的还原量增加.而随着 C-CO反应的进行，反应器内的焦炭逐渐被消耗完全，煤焦对 NO 的还原能力逐步减弱，出口气体中 NO 的体积分数逐步趋近于入口体积分数.从图3和图4可以看出，气氛中 COz体积分数升高，郴州煤粉和大同煤粉对 NO 的还原能力也逐渐增强.一般认为， coz体积分数变化引起 NO 转化的主要原因也是焦炭与 COz反应后，生成的 CO 促进了NO 在焦炭荧面的还原17-81.从图中还可以发现， COz体积分数升高时，出口气体中 NO 体积分数的谷值也会有一定的提前.表明在悬浮条件下，在挥发分析出并还原 NO 的同时，残余的焦炭即开始还原气氛中的NO. 然而从实验结果来看， CO体积分数升高引起煤粉分原 NO 的谷值降低更多，可能的原因是CO2对挥发分NO的反应也会产生一定的影响. 2.27不同 CO2体积分数下水泥生料对 NO还原的影响 水泥分解炉的主要功能是完成生料的预分解，在炉内煤粉燃烧的同时还伴随着生料的分解.已有的研究结果表明，水泥生料对 NO 的转化反应具有较强的催化作用.水泥生料分解后的主要产物是 CaO、Sioz 和 Fe0s 等各种氧化物， CaO 是其主要成分(见表2)，且 CaO 主要来自石灰质原料中 CaCOs的受热分解. Caco受热分解是一个可逆反应，见反应式(R6). 该反应的进行程度受环境中 CO 浓度的影响，二氧化碳对反应速率的影响关系式为 式中：pe为生料分解平衡分压； Pco，为气氛中 CO的压力.从式(3)可知，气氛中 COz体积分数升高，CaCos分解生成 Cao 的速率降低，从而影响 CaO 对煤粉及煤焦焦原 NO 的反应的催化作用. 2.2.1 不同 CO2体积分数下水泥生料对 NO 还原的影响 图5~图7显示了不同 COz体积分数下，郴州煤焦、郴州煤粉及大同煤粉在有无生料条件下还原 NO的特性曲线.可知在 CO2体积分数相等的条件下，煤焦及煤粉还原NO 时，添加水泥生料后 NO 气体体积 分数的谷值均降低，且谷值位置提前.说明水泥生料对焦炭及挥发分还原 NO 的反应均具有一定的催化作用，但是催化作用程度不同.从图5可以看出，当Coz体积分数为0且添加水泥生料时，郴州煤焦还原条件下 NO 气体体积分数的谷值仅有少量的下降，即水泥生料对煤焦还原 NO 的催化作用相对较弱；而当郴州煤粉还原时，添加生料前后 NO 气体的体积分数谷值从867×10下降到585×10*，而水泥生料对挥发分含量最高的大同煤粉还原反应的催化作用最强，使其还原时 NO 的谷值由743×10°降低到339×10 图5 添加生料前后郴州煤焦还原 NO的曲线变化 图6 添加生料前后郴州煤粉还原 NO的曲线变化 图7 添加生料前后大同煤粉还原NO的曲线变化 从以上的分析可知，水泥生料对挥发分还原 NO的催化能力远强于对焦炭还原 NO 的催化能力.这是因为，水泥生料对煤焦还原 NO的影响为固固催化过程.一般认为， CaO 对煤焦还原 NO 反应的催化过程主要经历如下的步骤[10-11]：①金属氧化物被煤焦表面的活性点还原为金属或低价金属氧化物：②NO在金属氧化物表面的吸吸；③0在 NO 与金属之间传递； ④焦炭表面的O解吸附. CaO 对焦炭还原 NO反应的催化作用机理可以描述为 CaO 等金属氧化物对挥发分还原 NO 为气固作用机理，气相挥发分物质(CH；、HCN 及 NH等)与生料分解产物接触的可能性远高于生料与焦炭固相与固相之间接触的可能性，因此 CaO 对挥发分中间产物还原 NO 均具有很强的催化能力12-13]，从而导致生料对煤粉还原 NO 的催化作用远强于煤焦. 在添加水泥生料的条件下，随着气氛中 CO 体积分数的升高，煤粉及煤焦还原 NO 呈现相反的趋势.从图5可以看出，随着气氛中 CO体积分数的升高，在水泥生料催化作用下，由郴州煤焦焦原 NO时， NO 气体体积分数的谷值会有少量的降低，并且达到峰值的时间会逐步提前，说明有无生料条件下CO2体积分数的升高均能促进煤焦对 NO 的还原.而在添加生料的条件下，随着 CO体积分数的升高，郴州煤粉及大同煤粉还原 NO 时 NO体积分数谷值均会逐步上升，这与不添加生料条件下的还原规律是相反的.说明 CO2体积分数的升高抑制了水泥生料对郴州煤粉还原NO 的催化作用.这是因为可逆反应(R6)极易受到气氛中 CO体积分数的影响.气氛中COz体积分数较低时，水泥生料可快速分解产生大量的活性金属氧化物，并快速催化挥发分对 NO 的还原作用. 当气氛中含有一定体积分数的 COz时，在CaCos 颗粒面面分解产生的 CO2向外扩散的阻力增大，扩散速度减小，导致 CaCOs 的分解速度减慢，因而反应区内生成的CaO与挥发分物质及NO 接触的有效时间缩短，从而CaO对煤粉 NO 还原的催化作用减小. 而 CaO 对煤焦还原 NO 的催化作用本身比较弱，气氛中COz体积分数升高，一方面会抑制水泥生料的分解，抑制水泥生料对煤焦还原的催化作用；另一方面 COz会与煤焦反应(反应式(R5))，生成大量的CO，从而促进了 NO 的还原. CO2体积分数对煤焦还原 NO 的进进作用超过了因抑制生料分解而对NO还原的阻碍作用，因此当 CO体积分数升高时，在有生料存在条件下，煤焦对 NO 的还原作用仍然增强. 2.2.2 不同 COz体积分数下石灰石及烧生料对NO还原的影响 水泥生料主要是由石灰质原料和黏土质原料(主 要成分为惰性的 SiO2)配置而成，其中石灰质原料的含量一般超过 80%以上.为了更好地了解水泥生料的催化机制，对水泥生料的主要配料石灰石的催化作用也进行了相应的考察.图8给出了不同 CO2体积分数下，石灰石及生料对大同煤粉还原 NO 的对比特性.从图中可以看出，在 CO体积分数相等时，石灰石对煤粉还原 NO 的催化能力强于水泥生料.石灰石的主要成分如表2所示，对比水泥生料的成分可知其CaO 的含量更高，而惰性的 SiOz 含量相对较低，因此可以推断水泥生料中CaCOs的分解产物 CaO是起催化作用的重要物质.随着气氛中 CO2体积分数的升高，煤粉添加石灰石还原 NO 特征变化与添加水泥生料的特征相似.即随着 COz体积分数的升高，石灰石的分解受到 CO气体扩散的抑制作用，单位时间内石灰石分解出的活性 CaO 的量减少，因此对煤粉还原 NO的催化作用降低. 为了进一步分析 CO2体积分数对水泥生料的催化作用机制，对不同 CO体积分数下水泥生料及相应质量的生料分解产物(烧生料，质量为 0.13 g)的催化作用进行了对比，结果见图9.从大同煤粉还原NO 的动态曲线可以看出，在气氛中 CO体积分数相等时，水泥烧生料对煤粉还原 NO 的催化作用远强于水泥生料，原因是加入烧生料后，在煤粉还原的最初阶段，即有较多的活性 CaO 参与挥发分的还原作用，因此 CaO 对煤粉还原的有效作用时间增加，总体还原效果更强. 气氛中CO体积分数升高，烧生料催化作用下煤粉对 NO 的还原作用也有一定的减弱，即 CO2体积分数对烧生料催化作用也具有一定的抑制作用.这是因为随着 CO2体积分数的升高，气氛中 CO2的分压变大， Cao 与 CO气体反应生成 CaCOs的速度增加，从而使有效催化的 CaO 量减少， Cao与 NO等物质接触的可能性变小，因此随着 COz体积分数的上升，烧生料的催化作用也逐步减弱. 图8 生料与石灰石对NO还原的催化作用对比 图9 生料与烧生料对 NO还原的催化作用对比 3 结 论 (1)在还原性气氛下，气氛中 CO体积分数相等时，煤焦对 NO 还原速度最慢， NO 体积分数的谷值最高；随着挥发分的升高，煤粉对 NO 的还原能力逐步增强；随着气氛中 COz体积分数的升高，煤焦和煤粉对 NO 的还原速率均明显增强. (2)水泥生料对煤焦及煤粉还原 NO 都具有一定的催化作用，且生料对挥发分较高的煤粉的催化作用更强；随着气氛中 COz体积分数上升，生料对煤粉还原 NO 的催化能力逐渐减弱，而生料催化作用下煤焦对 NO 的还原能力逐渐增强. (3) 石灰石及水泥生料的分解产物对煤粉还原NO 的催化作用强于水泥生料，说明生料中起催化作用的主要物质是 CaO. 随着 CO体积分数的升高，石灰石及烧生料的催化作用也逐步减弱. ( 参考文献： ) ( [1] C a nces J， C ommamdre J M， Salvador S， et al. NO reduction capacity of four major solid f u els i n reburningconditions-experiments and modeling [J]. Fuel， 2008， 87(3)： 274-289. ) ( [2] Miller J A， Bowman C T. M e chanism and mo d eling ofnitrogen chemistry in combustion[J]. Progress in Energy and Combustion Science， 1989， 15(4)：2 8 7-338. ) ( [3] Fiveland W A， Wessel R A . Model for predicting theformation and r eduction o f nitric oxide p ollutants inthree-dimensional furnaces b urning p u lverized fuel[J].Journal ofthe Institute ofEnergy ， 1991， 64： 4 1-54. ) ( [4] Peck R E， Glarborg P， Johnsson J E. Kinetic modeling of fuel-nitrogen c onversion in o ne-dimensional ， ) ( pulverized-coal f lames[J]. 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XIEXin-hua.ZENG Kuo.HU Zhi-juan 分解炉内不同CO2体积分数下的煤粉及煤焦还原NO特性[期刊论文]-燃烧科学与技术2012(1) 数据 　　随着中国水泥工业的快速发展，水泥生产中污染物生成量特别是氮氧化物、一氧化碳和二氧化碳在环境中的排放量也越来越明显．水泥工业已经成为我国氮氧化物的主要来源之一，在火力发电和汽车尾气排放之后居第3位．水泥工业中的NO主要来自于回转窑内高温下产生的热力型NO和分解炉内煤粉燃烧时产生的燃料型NO．由于回转窑的窑尾废气进入分解炉，可通过合理组织分解炉的燃烧降低窑尾废气中的污染物．分解炉成为干法水泥J二艺中降低NO排放的重要环节，因此对分解炉内污染物排放的研究势在必行．　　实验时，控制气瓶中的气体按一定比例流出，经过混气瓶充分混合后由反应管下端通人反应管内．煤样及生料从反应器上部的加料漏斗瞬时喂入，并悬浮反应，气态反应产物从反应器上部排出后进入ecom-J2KN多功能烟气分析仪．该分析仪可连接计算机在线检测分析反应管上端排出的烟气成分．