家具涂料中挥发性有机物排放检测方案(环境监测仪配)

北京豫维科技有限公司联系公可等刀关糸选料的挥货性有物排放8911849923 一北京维科技有有限限公習年联系人：水先生电话：18911849923 家具涂料的挥发性有机物排放特征及致癌风险估算 马荣真 莫梓伟1.2# (1.北京大学环境科学与工程学院，北京100871；2.环境模拟与污染控制国家重点联合实验室，北京100871) 摘要 采用顶空实验装置采集家具涂料挥发蒸汽，通过通锈钢采样罐-气相色谱(GC)/质谱(MS)分析系统测量了溶剂型和水型涂料的挥发性有机物(VOCs)排放特征。结果表明，溶剂型涂料排放的总 VOCs 平均质量浓度为7.6 mg/m3，远高于水型涂料的2.6 mg/m³。溶剂型和水型涂料排放的VOCs 主要以芳香烃和烷烃为主。溶剂型斜料和水型涂料排放的特征VOCs组分为甲苯、2-甲基戊烷、苯、正辛烷，分别占两种涂料总 VOCs 排放的41.8%(质量分数，下同)和31.2%、21.2%和9.6%、6.5%和5.6%、6.0%和4.8%。溶剂型涂料排放 VOCs 的臭氧生成潜势(OFP)和二次气溶胶生成潜势(SOAP)明显高于水型涂料，OFP和 SOAP的主要贡献组分均为芳香烃物质。溶剂型涂料排放的苯的长期致癌风险是水型涂料的2.6~4.6倍，均远远高于可接受的暴露风险值1×10-6. 关键词 顶空实验 家具涂料 水型涂料 溶剂型涂料 挥发性有机物 DOI：10.15985/j.cnki.1001-3865.2015.09.013 Characteristics and carcinogenic risk of volatile organic compounds emitted from furniture paintstSMA Rongzhen，MO Ziwei2.(1.College of Environmental Science and Engineering，Peking University，Beijing 100871；2.State JointKey Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control，Peking University，Beijing 100871) Abstract： Volatile organic compounds (VOCs) samples from headspace vapor of furniture paints were collectedby SUMMA canisters and analyzed via GC/MS system. The results showed that the total VOCs concentration of sol-vent-based paints was 7.6 mg/m，while that of water-based paints was 2.6 mg/m. Aromatics and alkanes were a-bundant in solvent-based paints and water-based paints respectively，with toluene(41.8% and 31.2%)，2-methylpen-tane (21.2% and 9.6%)，benzene(6.5% and 5.6%) and octane (6.0% and 4.8%) as the major species. The estimatedozone formation potential (OFP) and secondary organic aerosol formation potential (SOAP) were largely higher fromsolvent-based paints than water-based solvent，with aromatics as the most contributior. The carcinogenic risk of sol-vent-based paints was 2.6-4.6 times that of water-based paints，both of which were extremely higher than the generalacceptable risk level of 1×10-6. Keywords： headspace experiment； furniture paints； water-based paints； solvent-based paints； volatile organiccmpounds 有机溶剂使用是挥发性有机物(VOCs)的重要来源1-2]，了解有机溶剂使用源的 VOCs 排放特征是评估其对空气污染和人体健康风险的关键[3-4]。国内外很多研究已对有机溶剂使用行业开展了 VOCs成分特征测量[5-71。 YUAN等[8]测定了北京市某家具厂喷涂过程中的 VOCs 排放特征，指出甲苯、二甲苯等苯系物是家具涂料的主要排放成分，而 WANG等在上海市某家具厂测定的 VOCs 样品同样发现主要排放组分为苯系物。珠江三角洲(简称“珠三角”)地区也有研究对家具厂的生产车间和烟囱处的空气样品进行收集，发现家具厂排放的 VOCs 主要为苯系物和乙酸乙酯等含氧 VOCs10]。然而，这些研究均在工厂车间进行样品收集，受生产工艺、车间 扩散条件等因素影响，对认识家具涂料的排放特征带来很大的不确定性。虽然有研究直接采用顶空进样分析涂料中的 VOCs，但测量的组分较少而难以充分了解 VOCs 的组成成分[11-12]。目前，有关居民使用的家具涂料 VOCs 排放成分特征研究鲜有报道，对溶剂型涂料和水型涂料 VOCs 的排放差异仍不十分清楚。 因此，本研究拟在实验室可控条件下采用顶空装置对居民使用的溶剂型和水型家具涂料进行VOCs 成分测量，分析溶剂型和水型涂料的 VOCs排放浓度和成分差异，并估算两种涂料排放的VOCs 对二次污染物的生成潜势和致癌风险，旨在了解溶剂型和水型涂料的VOCs 排放差异及其对空 ( 第一作者：马荣真，女，1990年生，硕士研究生，主要从事环境科学与管理研究。#通讯作者。 ) 气质量和人体健康的影响，为制定科学有效的控制策略提供依据。 1 实验部分 1.1 采样装置与方法 利用实验室搭建的顶空实验装置分别对水型涂料和溶剂型涂料进行 VOCs 成分分析。图1给出了采样装置的示意图，在室内温度一定的条件下，把待测的涂料样品放入量筒中，将量筒置于玻璃容器(一口连通大气，一口连接氮气)。通入高纯度的氮气，调节合适的氮气流量，氮气吹扫 30 min 确保玻璃容器中的空气被氮气置换且容器内的成分趋于稳定。在出气管采用三通阀连接内表面抛光处理的不锈钢采样罐(SUMMA 罐)进行采样。在保证排气管流量2 L/min的条件下，每20 min 采集一次样品。每种涂料分别吹扫2h，共采集12个样品。 图1 顶空实验装置 Fig.1 Schematic diagram of headspace experiment apparatus 1.2分析方法 样品的分析采用美国环境保护署(USEPA)推荐的 TO-14、TO-15方法。SUMMA罐空气样品通过 Entech 7100 型预浓缩系统富集浓缩，进样时迅速升温，使富集的组分气化进分 Agilent 7890A/5975C气相色谱(GC)/质谱(MS)用用仪并带有氢火焰离子化检测器(FID)进行分离和定量。分析过程利用Dean-Switch 装置使 C4~C12 的VOCs组分通过 DB-624 色谱柱(60m×0.25 mm×1.8 pm，J&W Scientific 公司)进行分离后进入 MS进行检测，C2~C4组分通过 PLOT(Al/KCl)色谱柱(30m×0.25 mm×3.0 um，J& W Scientific 公司)进行分离后进入 FID 进行定量分析。系统的升温程序如下：柱温箱初始温度为30℃，保持7 min；然后以5℃/min升温至120℃，保持5 min；再以6℃/min升温至180℃并保持7 min， 全程运行47 min。载气为高纯氦气(纯度大于 99.999%)。 使用美国 Scott Specialty Gases 公司的含有56种臭氧前体物的混合标准气体(PAMS)和含有4种 化合物的内标(氯甲烷、1，4-二氟苯、代氯苯、1-溴-4-氟苯)，选取5个浓度级别制作工作曲线，每个浓度级别重复3次实验，取平均响应值，得到 PAMS中各个组分和内标响应的线性关系，从而根据工作曲线实现样品的定量。组分的测量精度在5%~15%。分析过程中每天进行系统空白测定和日校准，日校准计算浓度与理论浓度的比值在0.8~1.2，表明仪器的运行状态稳定，有关分析过程的质量控制和质量保证及实验室的测量对比实验可参考文献[13]。 2 结果与讨论 2.1 VOCs总浓度水平及化学组成 图2给出了溶剂型涂料和水型涂料总VOCs 排放的平均浓度水平和化学组成。溶剂型涂料排放的总 VOCs 平均质量浓度为7.6 mg/m³，远远高于水型涂料的2.6 mg/m。从化学组成来看，溶剂型涂料排放的 VOCs以芳香烃为最主要成分，占总VOCs 的54.8%(质量分数，下同)，其次是烷烃，占41.9%，而烯烃所占比例非常低，只有3.3%。而水型涂料中芳香烃和烷烃在总VOCs 中的比例相当，分别占46.4%和45.6%，烯烃占8.0%。由此可见，芳香烃类物质在溶剂型涂料中的比例比水型涂料大，是区别两种涂料的重要特征。虽然水型涂料中芳香烃类物质的使用有所减少，但实际上其所占比例仍不可忽视。需要特别指出的是，有研究表明部分涂料含有乙酸乙酯等含氧 VOCs 物质L14-15]，由于受检测方法所限，本研究未能准确定量此类物质。总的来说，目前芳香烃类物质仍然是家具涂料的主要组成物质。而水型涂料的使用将有利于减少芳香烃类毒性物质的排放。 图2 溶剂型涂料和水型涂料排放的 VOCs 质量浓度及化学组成 Fig.2 Concentrations and compositions of VOCs emitted from solvent-based and water-based paints从图3可以看出，溶剂型涂料和水型涂料排放 VOCs 图3 涂料排放的各VOCs组分质量分数 Fig.3 Percentage of VOCs species in paints 表1不同研究中家具涂料排放的芳香烃组分质量分数" Table 1.Proportions of aromatics in furniture paints from different studies % 组分 本研究 北京 上海 珠三角 溶剂型 水型 苯 6.5 5.6 1.2 0，2 0.1 甲苯 41.8 31，2 47.1 9.8 4.5 乙苯 0.8 1.7 29.5 27.6 12.5 间/对-二甲苯 3.4 4.2 11.5 14.4 18.0 邻二甲苯 0.8 1.2 9.6 17.1 8.0 苯乙烯 0.1 0.3 0.3 0.7 6.6 C9芳烃 0.6 0.6 0.2 15.6 25.6 C10芳烃 0.8 0.9 0 0.4 0.9 注：北京、上海和珠三角的数据分别根据文献[8]、[9]、[10]的研究结果按本研究的组分划分进行归一化处理得出。的 VOCs 以甲苯、2-甲基戊烷、苯、正辛烷、正壬烷、正己烷为主，分别占溶剂型和水型涂料总 VOCs 排放的41.8%和31.2%、21.2%和9.6%、6.5%和5.6%、6.0%和4.8%、3.0%和3.3%、2.0%和6.0%。此外，水型涂料也排放出低碳的烷烃如丙烷(7.5%)、异丁烷(2.8%)和异戊烷(4.5%)。可见溶剂型和水型涂料中的甲苯含量最大，而苯的含量也不容忽视。由于甲苯、苯等芳香烃类物质具有一定的毒性，受到研究者的广泛关注，因此在溶剂涂料中被严格限制。近年来，国家出台了相关的标准严格控制苯及其他芳香烃的含量[16]，继续加强对涂料溶剂的源排放特征研究，从而有利于评估标准和政策的实施，制定更具针对性的控制策略。 表1比较了其他地区测量的家具涂料排放的芳香烃组分的质量分数。值得注意的是这些研究均在家具厂溶剂型涂料喷涂过程中进行采样，而本研究则使用了顶空实验测量涂料的 VOCs 排放特征。由表1可见，不同地区家具涂料排放的组分比例差异明显，北京市的家具喷涂主要以甲苯、乙苯和二甲 苯为主，而上海和珠三角地区的家具涂料组成比较相似，以C9 芳烃、二甲苯和乙苯为主。本研究中甲苯所占比例较高，占总 VOCs 的30%以上，与北京相当。而本研究中苯的含量大大高于其他的研究，可能的原因是本研究中测量的涂料来自普通市场，涂料质量的控制可能差于被严格限制的工厂使用的家具涂料，造成本研究苯的含量相对较高。 图4比较了溶剂型涂料和水型涂料排放的苯系物的浓度。从图4可以看出，苯、甲苯、乙苯、间/对-二甲苯在溶剂型涂料中的排放浓度均高于水型涂料。特别是苯和甲苯在溶剂型涂料中的排放浓度是水型涂料的3~5倍，而乙苯和间/对-二甲苯的差别较小，在溶剂型涂料中排放的浓度是水型涂料的1~3倍。由此可见，继续加强控制溶剂型涂料中苯的排放仍十分重要。 2.2 二次污染生成潜势 有机溶剂使用是 VOCs 的排放大户，是造成臭氧和二次有机气溶胶生成的重要来源。为了表征有机溶剂排放对二次污染生成贡献，一般使用臭氧生 图44溶剂型涂料和水型涂料排放的苯系物质量浓度比较 Fig.41(Comparison of concentrations of benzenes from solvent-based and water-based paints 图5溶剂型和型型涂料的 OFP 和 SOAP比较 Fig.55Comparison of OFP and SOAP between solvent-based and water-based paints 成潜势(OFP)171和二次气溶胶生成潜势(SOAP)L18]进行定量评估。目前大多数研究采用最大增量反应活性(MIR)衡量 VOCs 对臭氧生成的贡献能力，用 SOAP 等效甲苯增量加权浓度来评估VOCs 对二次有机气溶胶的贡献。OFP 和SOAP的计算如式(1)和式(2)所示： 式中：op 为 VOCs 的 OFP 值， mg/m³；soAP为·74· VOCs 的 SOAP 值， mg/m； GopF，、soAP，i分别为VOCs中组分i 的 MIR 和 SOAP 等效甲苯增量加权浓度，FOPF，i和FSoAP，i的取值分别来自文献[19]和[20]；c； 是 VOCs中组分i的质量浓度，mg/m³。 从图5可以看出，溶剂型涂料排放 VOCs的OFP 和 SOAP均明显高于水型涂料，其中 OFP 的贡献主要来源于芳香烃，其对溶剂型涂料和水型涂料总OFP的贡献率73.0%和57.8%，这主要是因为涂料中排放的芳香烃浓度水平较高导致的。而SOAP 则几乎全部来自芳香烃，这是由于芳香烃对 二次气溶胶的生成速率较高。从二次污染物生成的角度来看，替代溶剂型涂料，推广水型涂料对减少二次污染具有重要意义，而且由于芳香烃对OFP 和SOAP的贡献较大，减少涂料中芳香烃的含量是降低二次污染的重要手段。 2.3 苯的致癌风险评估 苯是一种具有很强毒性的物质，对人体具有显著的致癌作用。苯从居民使用的家具涂料中挥发出来，可能对室内居民产生长期的致癌风险。参照USEPA 的《致癌风险评价导则》对苯进行了长期致癌风险(R)评价[21]，利用式(3)[22-23]估算溶剂型涂料和水型涂料排放的苯的长期致癌风险，结果如图6所示。其中，苯的单位浓度长期致癌风险(IUR)为7.8×10-6 m/ug. 从图6可以看出，溶剂型涂料排放的苯的长期致癌风险是水型涂料的2.6~4.6倍，分别约为0.004和0.001。无论溶剂型涂料还是水型涂料，苯的长期致癌风险均远远高于可接受的暴露风险值1×10-6，可见家具涂料在喷涂过程中将对人体健康造成重大的威胁，应该防止人体直接暴露在溶剂挥发的环境下。 图6 溶剂型涂料和水型涂料排放的苯的致癌风险 Fig.6(Carcinogenic risk of benzene from solvent-basedand water-based paints 3 结 论 溶剂型涂料排放的总 VOCs 的平均质量浓度为7.6 mg/m，远远高于水型涂料的2.6 mg/m.溶剂型涂料排放的 VOCs 主要以芳香烃为主，占总VOCs 的54.8%，其次是烷烃，占41.9%。而水型涂料中芳香烃和烷烃在总 VOCs中的比例相当，分别占46.4%和45.6%。溶剂型涂料和水型涂料排放的特征 VOCs组分为甲苯、2-甲基戊烷、苯、正辛烷，分别占两种涂料总 VOCs 排放的41.8%和31.2%、 21.2%和9.6%、6.5%和5.6%、6.0%和4.8%。苯、甲苯、乙苯、间/对-二甲苯在溶剂型涂料中的排放浓度均高于水型涂料，因此严格控制溶剂型涂料中芳香烃的排放十分重要。 溶剂型涂料排放的 VOCs 的 OFP和 SOAP均明显高于水型涂料，其中 OFP 的贡献主要来源于芳香烃，其对溶剂型涂料和水型涂料总 OFP的贡献率分别为73.0%和57.8%，而 SOAP 则几乎全部来自芳香烃。 溶剂型涂料排放的苯的致癌风险是水型涂料的2.6~4.6倍，均远远高于可接受的暴露风险值1×10-6，人体应防止直接暴露在溶剂挥发的环境下。推广水型涂料，减少溶剂型涂料中芳香烃组分，特别是苯的含量，对减少二次污染生成和降低人体致癌风险具有重要意义。 ( 参考文献： ) ( [1] B O Y u ，CAI Hao，XIE Shaodong. 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