空气中其他检测方案

China Environmental Science中国环境科学2013，33(4)：594~598 王芬娟等：通过测量氡的放射性来监测大气稳定度的新方法价4期595 通过测量氡的放射性来监测大气稳定度的新方法 王芬娟1*，张 华， Maria Pia Ancora ，邓晓东(1.国家气候中心，北京100081；2.清华大学环境学院，北京100084；3.兰州市环境监测站，甘肃兰州730000) 摘要：介绍了一种通过测量氡和其短周期衰变产物的自然放射性来监测大气稳定度的新方法，该指标反映了低层大气边界层的混合特性，能够反映一次污染物的稀释扩散特征.将这种方法测量的大气稳定度与通用的帕斯奎尔分类法计算的稳定度进行对比，该方法不仅能准确反映大气稳定度长期趋势和昼夜变化，还能反映大气稳定度的瞬时变化，是解析环境污染数据，特别是一次污染物的有利工具.2007年在兰州市的观测结果显示 PMo与大气稳定度的观测数值有很好的一致性趋势，表明低层大气的混合特性是决定一次污染物浓度的关键因素. 关键词：大气稳定度；氡放射性；；一次污染物 中图分类类：X831 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2013)04-0594-05 Measurement of atmospheric stability index by monitoring radon natural radioactivity. WAN( ANGHua ， Maria Pia Ancora， DENG Xiao-dong’ (1.National Climate Center， Beijing 100081， China； 2.School ofEnvironment， Tsinghua University， Beijing 100084， China； 3.Lanzhou Environment Monitoring Center，Lanzhou 730000，China). China Environmental Science，2013，33(4)：594~598 Abstract： A method to measure atmospheric stability index (ASI) by monitoring the natural radioactivity of radon and itsshot-live decay products with OPSIS SM200 monitor was introduced. The index gives information about the dilutionproperties of the lower boundary layer and allows to highlight the relevant role of the dilution factor in determiningpollution events. The measured ASI data had good agreement with the atmospheric stability classes calculated by Pasquillmethod. ASI can indicate the diurnal variation and long-term trends of atmospheric stability， as a useful tool to interpretpollution events， especially for primary pollutants. Measurement data taken in Lanzhou in 2007 showed that PMio trendwas consistent with the ASI trend， which indicates that mixing properties of lower boundary layer is the key factordetermining primary pollutants’concentration. Key words： atmospheric stability； radon radioactivity； primary pollutant 我国大气污染问题已经引起了广泛的关注，但一次颗粒物及二次颗粒物形成等问题尚待深入研究.目前很多研究对颗粒物来源和成分进行了分析12-3]，低层大气的对流情况对城市一次污染物浓度的影响很大，尤其是近地面大气的稳定状况与大气污染物的稀释扩散能力密切影响污染物浓度水平，但这方面的研究还鲜有报道. 土壤中的放射性元素220Ra和238U等衰变得到的疼气，释放到近地面空气中由于湍流扩散得到稀释.大气中的氡和其短周期衰变产物附着在大气气溶胶上，其浓度主要受到释放源和稀释因子的影响.氡的释放率存在地区差异，与土地的成分、潮湿度、孔隙率和渗透性有关，研究表明由于这些因素产生的差别在几km的区域范围内和 几天的短期监测中可以忽略不计，因此在一个给定的地理区域，在一定的时间范围内，氡的释放通量可以认为是一定的14-51.大气中氡的浓度主要决定于其稀释的程度，氡可以作为近地面边界层大气混合程度的自然指示剂16-8].氡短周期衰变产物如218Po，214Bi等的半衰期较短分别是3.05min、19.7min，通过监测大气颗粒物上附着的氡的短生命周期衰变产物的自然放射性可以得到近地面大气混合程度，测得的大气稳定指数为城市污染物浓度值的分析和预报提供了有力的参考.本文将介绍通过监测大气中氡监测来表征 ( 收稿日期：2012-07-13 ) ( 基金项目：国家“973”项目(2011CB403405) ) ( *责任作者，助理研 究 员， wangfj@cma.gov.cn ) 大气稳定度的方法，结合本课题组在罗马的监测数据对比该方法与常规大气稳定度的帕斯奎尔分类法，通过分析在兰州的监测数据，研究这种即时大气稳定度表征方法与一次污染物 PM10浓度的关系. 监测方法 污染物在大气中的质量浓度由其质量和体积比决定，其中源强、物理一化学反应和沉降决定质量的大小，垂直和水平传输影响体积大小.污染物的浓度可以用式(1)表示示： i=a[(t)]-p{C；}+Adv+ZF-XR-D，(1) 0t 式中：：-i是污染物随时间变化的浓0t度；d(t)，F，ZR，D，分别表示源排放的污染通量，物理-化学变化过程的浓度增量，化学去除，表面沉降损失； Adv，B{C}，a，分别是水平传输过程参数，垂直混合参数和地表层稳定参数.对一次环境污染物，其化学反应缓慢，F，ZR，D，可以忽略，在大气中的浓度变化可以表示为式(2). 氡从土壤释放好大气中，在一定的观测地区和时间可以认为其释放率b (t)是常数，那么氡的浓度主要由大气边界层的混合情况来决定.通过监测氡和其短周期衰变产物的自然放射性，可以得到大气边界层的混合特性.大气边界层高混合均匀时氡的数值低，大气边界层低混合微弱时氡的数值高. 大气稳定度监测仪(SM200，瑞典 OPSIS)，通过滤膜连续采集大气中附着有氡和其短周期衰变产物悬浮颗粒物样本，监测样本上短周期衰变过程释放的B放射性计数的变化，进一步定性和定量分析大气的稳定性1101该监测仪由采样系统、样品存储系统和测量系统组成(图1).采样头可选用PM10、PM2.5或 TSP 动力学切割头，在采样期间进入的流速须保持在一个恒定值上，比如可选用1.0m/h或2.3m/h.滤膜采用47mm标准滤膜(材质可以是特氟龙、玻璃纤维等)，采样前和采样后的 滤膜分别存放于两个滤膜存储器，一个存储器可容纳多达40 片滤膜，并可自动存储采样过的滤膜和提供干净滤膜给仪器继续采样. 测量系统中盖革-马勒计数器对采样前后的滤膜进行分析，得出当前时间段附着在滤膜上氡和其短周期衰变产物3射线自然值.SM200 通过两个相互连接的微控制器实现采样和测量的同步进行.采样及测量周期最短为 2h，采样和测量的参数(比如：采样时间、测定体积的通气量等)可便捷地在分析仪前面板上设置. 图1 大气稳定度监测仪示意 Fig.1 Measurement system of ASI 大气稳定度监测仪是一个用来了解大气污染物扩散的重要监测分析工具，它提供了影响边界层大气稳定度的信息，可以广泛应用于空气质量自动监测站、气象观测站等. 2 结果与讨论 2.1 氡的监测值和帕斯奎尔分类法计算的稳定度分级之间的关系 大气稳定度是表示大气边界层稳定程度的参数，我国目前常用的表示方式是中国现有法规中推荐的修订帕斯奎尔分类法(简记P.S)，将大气稳定度分为强不稳定、不稳定、弱不稳定、中性、较稳定和稳定六级，分别表示为A、B、C、D、 E、F，这里为了图形表示上的方便分别以无量纲的数值10、20、30、60、90、100 来表示，等级根据风速和太阳辐射来确定(表1). 表 1 改进的稳定度分类表 Table 1 Improved stability classification 10m处风速 白天稳定度等级太阳辐射(Rd) (兰勒/J) 夜晚 u(m/s) Rd≥50 50>Rd≥2525>Rd≥12.5 12.5>Rd u<2 A A~B B D E 2≤u<3 A~B B D E 3≤u<4 B B~C C D E 4u<6 C C~D D D D 6su D D D D D 注：1兰勒=4.187 J/cm² 本文使用的 SM200 测量豆短周期衰变过程释放的β放射性计数来间接表示大气的稳定程度.氡的数值越高表示大气边界层越低，大气越稳定；氡的数值越低表示大气边界层越高，大气越不稳定；氡的数值目前只具有相对的意义，其趋势反映了大气稳定度的变化，具体的数值与稳定度等级之间没有定量关系[12] 图2 帕斯奎尔分类法与与监测值的对比(意大利罗马) Fig.2(Comparison of Pasquill classes with Radonmeasurement (Rome， Italy) 由图2可见，帕斯奎尔分类法表示的大气稳定度有明显的昼夜变化，夜晚一般稳定，白天正午时不稳定，但此方法表示的稳定度变化比较单一，不能反映时时变化.氡的观测值的昼夜变化与帕 斯奎尔方法表示的基本一致，更能体现随时间的变化趋势.一般的白天氡的数值低大气不稳定，夜晚氡的数值高大气稳定，大气稳定度有显著的昼夜变化，氡的监测数值也出现规律的日变化.个别天气夜晚的氡浓度也很低，比如10月7~83日夜间，10月9~10日夜间和10月10~11日夜间，风速比较大(图3).罗马的观测实验只有一个观测点在罗马市东北部大约 30km 的郊区(42°06'21"N，12°38"25"E)，该站点位于意大利大气污染研究所内，周围是耕地，没有工业污染源，是欧洲大气污染物远距离传输监测和评估网络的一个站点(详细介绍参见文献[13]).观测站点西部有高山，山谷风引起了气流的强垂直交换，因此稳定度偏低.用帕斯奎尔分类法表示的大气稳定度则不能体现不同时期大气稳定度随时间的差异. 图3 风速与氡监测值(意大利罗马) Fig.3 Wind speed and Radon measurement (Rome， Italy) 2.2 氡的观测数值趋势 ，F 2007年在兰州市的区域背景点(104°08'48"N，35°56'34"E)进行了观的观测.该站海拔高度1765m，位于兰州市西北部约 30km 处，周围没有人为污染源.2007年8月和12月大气稳定度的观测值如图4所示，氡的观测数值有明显的季节差异.夏季(8月)氡的数值昼夜规律性明显，每日正午时分氡的计数达到最低值，逆温层消失，边界层大气对流强烈；夜晚大气相当稳定，氡的计数达到最高值.直的计数一般从 07：00 开始下降到21：00左右才开始上升，大气不稳定时间较长.冬季(12月)大气稳定性高，经常有连续几天 大气持续稳定(比如12月3~9日)，白天稳定性也很高，只有正午短暂的时间较不稳定.氡的观测值反映的兰州地区大气稳定度的季节变化与以往研究的情况相符合.兰州地区属于稳定度弱稳定地区，夏季大气稳定度较低，冬季西北地区大都处于新疆高压脊前西北气流之中，这种天气形势在整个冬季比较稳定少变，受青藏高原东北边坡地形影响，大部分时间兰州及周边较大范围地方边界层将高频次出现反气旋控制，在地面则呈均压场分布，等压线稀疏，地面风力小，易出现逆温稳定现象4. 图4 大气稳定度的季节变化(中国兰州，因仪器运行维护8月6~7日氡观测数据有缺失) Fig.4Seasonal variation of ASI (Lanzhou， China， datamissing on August 6~7 for maintenance of theinstrument) 2.3 氡的浓度与污染物浓度关系 以兰州市区域背景点2007年8月和12月氡的计数值与 PMio 的观测值为例分析氡的计数与一次污染物浓度变化的趋势.PM10 采用 Teom 仪器与大气稳定度在同一站点进行观测.氡的计数 日均值与 PMio 浓度日均值有较好的相关性(图5，R =0.75)，这一现象与罗马的观测分析结果相一致151.因为PM1o的数值是日均值，不能反映出早晚大气稳定度变化时 PM10浓度的实时变化. 图55大气稳定度与PM1o日均值相关性(中国兰州，2007年8月和12月) Fig.55Coefficient of PMio and ASI daily averages(Lanzhou， China， August and December， 2007) 如图6所示，2007年8月在兰州监测的氡计数低，PM10平均浓度也低，12月氡的计数高，PM1o平均浓度也高.12月PMio日均浓度是8月的2.6倍，氡的平均计数是8月的3倍.夏季8月21日氡计数值最高，PM1o浓度日均值达到 113ug/m³是月均值 68ug/m³的1.66倍.8月26日氡计数值最低，PMzo浓度日均值也达到最低 27ug/m³是月均值的0.4倍.12月2~7日十计数值有逐日上升的趋势，12月7日PMio浓度升到最高日均值304ug/m³是月均日浓度值 177ug/m'的 1.72倍，次日可能有冷空气来临，PM1o浓度在冷空气到来的前一天升到最高达重度污染，而后突然下降，空气质量有所好转.冬季逆温层低，大气稳定污染物不易扩散，12月的月均日平均浓度超过了我国二级空气质量限值 150pg/m ，并且有 18d 超标，重污染天气时常发生. 3 结论 3.1 通过测量氡放射性的方法确定的大气稳定度与传统的帕斯奎尔方法表示的稳定度有较好的一致性，氡观测所得稳定度时间分辨率高，更能体现随时间的变化趋势.该方法观测的氡的数值与实际的大气稳定度对应较好，大气稳定度有显 著的昼夜变化，一般的白天氡的数值低大气不稳定，夜晚氢的数值高大气稳定，氢的监测数值出现规律性的昼夜变化. 图6大气稳定度与PM0(中国兰州，因仪器运行维护8月6~7日氡观测数据有缺失) Fig.6 PM1o and ASI (Lanzhou， China， data missing onAugust 6~7 for maintenance of the instrument) 3.2 氡的观测数值有明显的季节差异，夏季氡的数值昼夜规律性明显，昼夜数值差别大；冬季大气稳定性高，氡的数值昼夜差别相对较小，时常有持续稳定的情况出现.氡的计数值与 PM1o浓度有很好的正相关性.8月月的计数低，PM10平均浓度也低，日均值为 68pg/m ；12 月氡的计数高，PM10平均浓度也高，日均值为177ug/m. 3.3 .通过测量氡和其短周期衰变产物的自然放射性来监测大气稳定度的方法，具有观测便捷，时效性高的特点.能及时反映低层大气边界层的混合特性，得到大气污染物稀释特征的较为可靠的信息，从这些信息可以识别容易形成 污染物的大气稳定阶段和对流强烈易于局部污染物扩散的大气不稳定阶段，是进行环境污染物浓度变化分析，灰霾现象的分析和预报等研究工作的有利工具. 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