本文的测量结果为人们打开了一扇大门,使大家能够以更高的光谱分辨率观察到C60同素异形体中丰富的层级突现行为。小的核自旋-旋转相互作用--例如在13C取代的C60同素异构体中--会由于“旋转能量面"极值附近的小超细分裂而产生放大效应。这种"超细"耦合可导致有限系统中自发的对称性破缺。这些见解对于利用C60的奇异取向态空间进行量子信息处理以及研究信息传播的量子到经典转变可能会很有用。最终,以更高的光谱分辨率对C60同素异形体进行光谱分析,有望揭示介观量子多体系统突发动力学的更深内涵。
北京时间2023年8月18日凌晨3点,《Science》期刊以题为“Ergodicity breaking in rapidly rotating C60 fullerenes"报道了美国科学院院士,中国科学院外籍院士叶军教授、Lee R. Liu博士关于C60研究的最新成果,研究人员报告了在大分子12C60中观察到的旋转遍历性破坏,这是根据其二十面体旋转振动精细结构确定的。遍历性破坏发生在远低于振动遍历性阈值的情况下,并且随着角动量的增加,在遍历和非遍历状态之间呈现出多重转变。这些奇特的动力学是分子的对称性、尺寸和刚性组合的结果,突出了它与介观量子系统中涌现现象的相关性。值得一提的是,这也是同一课题组历经四年,再发《Science》!2019年,该课题组报道了C60 富勒烯的旋转振动量子态分辨率。【今日《Science》解读】遍历性(英语:Ergodicity),是指动力学系统或随机过程的统计结果在时间和空间上的一致性,表现为时间均值等于空间均值。例如要得出一个城市A、B两座公园哪一个更受欢迎,有两种办法。第一种办法是在一定的时间段考察两个公园(在空间上考察)的人数,人数多的为更受欢迎公园;第二种办法,随机选择一名市民,跟踪足够长的时间(在时间上考察)来统计他去两个公园的次数,去得多的为更受欢迎公园。如果这个两个结果始终一致,则表现为遍历性。在多原子分子中, 12C60以其结构刚性和高度对称性而著称,它呈笼状,具有类似于足球的稠环结构(截头二十面体)。该分子由20个六边形和12个五边形(60个顶点和32个面)组成,在顶点处包含一个碳原子,并在每个多边形边上包含一个共价键。12C60可抑制IVR并实现光谱分辨率和光泵浦的单个振动状态——对于具有174种振动模式的分子来说,这是一种不寻常且偶然的情况。其较小的旋转常数和刚性的笼状结构确保即使在振动激励很大程度上被冻结时也能填充数百种旋转状态,这可以通过适度的缓冲气体冷却至约120 K来实现。因此,热系综12C60可以通过消除振动“热带"来揭示跨越数百个旋转量子的广泛的、状态解析的旋转扰动。在前面的讨论中,作者仅关注二十面体对称的几何效应。然而,一般来说,测量的张量缺陷光谱可能会表现出额外的J相关缩放和偏移,这取决于12C60特定的分子内耦合。为了解决12C60中的旋转扰动,在这项工作中,作者探索了1185 cm−1 T1u(3)谱带。通过使用腔增强连续波(CW)光谱和量子级联激光(QCL)源,作者实现了低吸收灵敏度。通过跨分子吸收线同时扫描QCL频率和增强腔的自由光谱范围,并记录频率相关的吸收,作者获得了600 MHz宽的吸收光谱。通过使用傅里叶变换光谱仪直接校准QCL频率以及与低信噪比(SNR)频率梳光谱中的匹配光谱特征进行比较,将这些光谱拼接在一起。作者在整个测量频率范围内获得了∼6MHz的绝对频率精度。具体来说,当分子“旋转"到更高的J(基态总角动量)时,分子固定框架中角动量矢量J的动力学在遍历和非遍历状态之间切换。在非遍历状态中,不同的矢量J轨迹存在于相同的能量范围内,但仍被能垒分开。在高J的限制下,这些轨迹之间的隧道效应太弱,无法恢复遍历性,从而在精细结构水平统计中留下特征显示。这种现象与IVR的不同之处在于三个关键方面:(i)它涉及矢量J的分子框架方向的“传输"而不是振动能量;(ii)它可能发生在远低于IVR阈值的情况下;(iii)当角动量变化时,它在遍历(由六级张量相互作用描述)和非遍历(由十级张量相互作用描述)状态之间来回切换多次。图 3. 获得P分支张量能量缺陷与J的关系小结:本文的测量结果为人们打开了一扇大门,使大家能够以更高的光谱分辨率观察到C60同素异形体中丰富的层级突现行为。小的核自旋-旋转相互作用--例如在13C取代的C60同素异构体中--会由于“旋转能量面"极值附近的小超细分裂而产生放大效应。这种"超细"耦合可导致有限系统中自发的对称性破缺。这些见解对于利用C60的奇异取向态空间进行量子信息处理以及研究信息传播的量子到经典转变可能会很有用。最终,以更高的光谱分辨率对C60同素异形体进行光谱分析,有望揭示介观量子多体系统突发动力学的更深内涵。CARE TEST CARE FUTURE Electrode resistivity distribution test system G ARE CAR E M e asu r e m en t & C o n t r o l 关于CAR E 凯尔测控试验系统(天津)有限公司是一家专业从事 开发、生 产、销售各类力学试验系统 的国家高新技术企业,拥有各类力学性 能试验机十六个系列四十余个品种,主导产品电磁式疲劳试验系统、原位力学试验系统、原位双轴力学试验系统、血 管支架疲劳试验 系统、多功能关节磨损试验系统、极片电阻率分布测试系统、拉扭多轴疲劳试 验 机等 先进测试系统均有效填补国内空白。 已申请 授权与转 让 专利29项 ,软件著作权45 项 ,CARE 全面通过 ISO9001质量管理体系认证、CNAS 认证 等。凯尔测控申请设 立了 天津市博士后创新 实 践基地 ,发挥博士后人才技术优势,提高企业技术创新能力与核心竞争力。 极片电阻的综合代表性好,是材料—工艺——性能之间的重要纽带 graphi t e ●c ar b on b la ck 涂 层 电阻 接 触电阻 集流 体电阻 ·极片厚度和电阻是电池的关键参数 ,对电芯功率、可靠性、安全性具有重要影响。 ·影响极片 厚度和 电阻的因素包括:浆料配方 ,浆料搅 拌、涂布、辊压工艺参数及稳定性。 ·极片厚度和电阻的准确测量、分布均匀性的定量测量是评价极片生产工艺的有效方法。 极片电阻测试的作用 在锂离子电池工艺开发、品质监控等过程中,极片电阻测量技术也发挥着重要作用 材料研发+来料检验 失效分析 活性材料 导电剂 配方影响 (类型 、用 量 ) 电 芯高温循环 黏结剂 集流体 一 底涂方式 (光 面、碳 涂 ) 来料性能评估、贮存可靠性评估 不同配方的导电性评估 混合均匀性评估导电剂分散性 集流体功能涂层导电性能评估 通过电阻分布、变化,开展极片失效分析 被测对象 ·双面极片 。单面极片 ·底涂集流体 ·集流体 产品特点 ·高精度的压应力控制 ·更自由的压应力加载方式 ·经柔度修整的厚度精确测量 ·高精度、变量程的交流电阻测量 ·手动、自动送样,多点测量 ·环境温、湿度同步记录 产品功能 ·单点初始厚度1、初始厚度分布 ·单点接触厚度2、接触厚度分布、接触变形3(%)测量 ·单点电阻、电阻率、电导率测量 ·描述上述参数分布情况的统计学定量测量 ·直观表示上述参数分布情况的云图功能 样品未受压应力时的厚度 一定压应力保持下的样品厚度 因压应力产生的厚度(压实密度)变化率 Electrode resistivity distribution test system 高对中度 G ARE 高刚度机架、同心度校准 CARE Measur em ent & Cont r o l 创新 压头 铍铜基体、真空离子镀金、聚甲醛绝缘 机架柔度修 正 英国进口光栅尺、柔度修正,提高精度 高精度电阻测 量 内部集成进口交流电阻仪 RCH45A1S LOOL REN ISH AW2 抗电感探头 真空离子镀金 高刚度机架 压敏法验 证 产品参 数 PRODUCT PARAMETER 设备型号 ERDT-10k 电阻测量 量程 0.1uQ~3.1kQ 精度 ±0.5%F.S 最小分辨率 0.1pQ 厚度测量 量程 0~50mm 精度 ±0.1um 最小分辨率 0.1um 载荷测量 量程 10kN (65MPa) 精度 ±0.3%F.S 最小分辨率 0.1N 温度测量 量程 0-80℃ 精度 ±2℃ 湿度测量 量程 5~95%RH 精度 ±3%RH 测试原理 双探针法+进口交流电阻仪+中14mm镀金铜柱 电阻标定 20mQ、1Q、10Q等多档位标定 尺寸(长*宽*高) 420*340*800mm 结果输出 初始厚度、形变、载荷、电阻率、电阻、压实密度、电导率、温湿度、云图、统计数据 双电极开尔文四线法测量极片整体电阻(率),更接近电池内电流真实传输路径 数 据 测量 初始厚度:初始轻微接触下的厚度 接触厚度:极片受压后的厚度 接触变形:计算压缩形变量=(初始厚度-接触厚度)/初始厚度 极片电阻:两探针法得到总电阻值 电阻率:使用接触厚度计算电阻率 统计学分析数据 统计学分析 ·对所测全部参数进行均值、极差、方差、标准差以及变异系数等统计学方面的分析计算,图表导出 ●通过以上统计学参数,测试人员可以清晰的记录样品的离散情况,记录生产工艺水平变化 同一批次极片的生产稳定性分 析 极片 -1-1样 品 云 图 分布 情 况 初始厚度 (um) 接触厚度 (um) 接触变形 (%) 极片电阻 (mQ) 电阻率 (Q*cm) 电导率 (S/cm) 样本均值 73.455 59.498 18.986 5.835 1.510 0.686 样本极差 6.201 3.301 5.356 4.310 1.093 0.461 样本方差 1.877 0.647 1.558 0.000 0.085 0.016 样本标准差 1.370 0.804 1.248 0.001 0.292 0.127 变异系数(%) 1.865 1.352 6.574 19.320 19.312 18.497 极 片 -1-2样品 云图分布情 况 初始厚度 (um) 接触厚度 (um) 接触变形 (%) 极片电阻 (mQ) 电阻率 (Q*cm) 电导率 (S/cm) 样本均值 73.600 60.179 18.204 7.933 2.028 0.506 样本极差 11.300 3.101 11.806 5.701 1.359 0.303 样本方差 2.674 0.634 3.087 0.000 0.112 0.006 样本标准差 1.635 0.796 1.757 0.0014 0.335 0.078 变异系数(%) 2.222 1.323 9.651 17.1439 16.519 15.357 两 个 极 片样 品测试 结 果 对 比 分 析 1、初始厚度均值接近(分别是 73.455u m 和73.600u m),但是前者的变异系数更小,说明均匀性更好),前者极差更小,说明最大最小 值差异更小,标准差和方差更小,代表离散程度更低。 2、接触厚度的均值差异较大,分别是 59.498um 和60.179um , 但是极差、方差、标准差、变异系数都比较接近,说明压实工艺一致性 好,但是两个极片压实密度存在差异,这一点从接触变形可以看出。 3、接触变形的均值分别是 18.986% 和18.204%,推测1-1的压实密度更大。 4、极片电阻均值分别是5.835mΩ和 7.933mΩ,差异较大。电阻率分别是 1.510Ω*cm 和2.028Q*cm, 差异也较大。原因可能是1-1压 实密度更大导致的电阻和电阻率更小。与此同时,样品1-1的电阻、电阻率变异系数都大于样品1-2,说明后者的电阻、电阻率分布优于 前者。从电阻云图上 看 ,其分布特征也不同,样品1-1呈现边缘电阻大于中心电阻形态,样品1-2呈现下端电阻大于上端电阻形态,需结 合工艺判断差异产生的原因。 CARE的客户遍布 全国高等院校 100多所 上海交通大 学 S H A N GH AI JI AO IONG U NI V E RS I T Y (部分 高 校用 户展 示 ) 覆盖全国 各行业用户 200多家 天 津 正天 医 疗器 械有 限公司 宽岳 医 疗器 材 (苏州 )有 限 公司 海河生物医疗集 团 桂 林 市啄木 鸟医 疗器械 有 限公司 河北瑞 鹤医 疗器 械 有限公司 山东玲珑轮胎股份有限公司 北京纳通科 技 集 团 有限公司 中汽 研 (天 津)汽车工程研 究 院有 限 公司 中 国 船 舶 重工集团有 限 公司 浙 江德 康医疗器 械 有限公司 苏 州佳世 德检测 技 术 有 限 公司 重庆 富 沃思医疗器 械 有限公司 中 国宝武钢铁集团有限公司 北检润 和(北京)技术服务有限公 司 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