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【科学背景】
二维(2D)半导体和范德瓦尔斯(vdW)异质结构是新兴的纳米材料,因其在设计纳米电子学、光电子学和纳米光子学方面的巨大潜力而成为了研究热点。在众多混合维度异质结构中,卤化物钙钛矿/2D半导体异质结构因其独特的光电和光子特性而脱颖而出。卤化物钙钛矿具有大的吸收系数和折射率、低陷阱密度、高光致发光量子产率、可调节的带隙等优点,这些特性为2D光电和光子器件提供了有效的补救措施。然而,实现高质量单晶卤化物钙钛矿/2D半导体混合维度异质结构仍然具有挑战性,主要问题包括材料结构在外部应力下的超敏感性和碘的复杂反应性。
为了应对这些挑战,湖南大学段曦东教授团队提出了一种通用的范德瓦尔斯异质外延策略,通过这一方法成功合成了一系列高质量的单晶卤化物钙钛矿/2D半导体异质结构。通过选择特定的钙钛矿外延层和2D半导体,可以按需调整异质结构,涵盖从全无机到有机-无机混合类型的钙钛矿以及不同的2D半导体。
这种方法展示了高晶面和对齐选择性,实验结果表明,这些异质结构具有显著降低的缺陷密度和均匀的能量景观,从而提供了增强的光增益特性和超低阈值且稳定的单模激光。此项研究拓展了范德瓦尔斯异质结构的应用前景,为片上光源和集成光电设备的发展提供了新的思路和方法。
【科学亮点】
(1)实验首次展示了通用的范德瓦尔斯异质外延策略,用于合成一系列晶面特异性的单晶卤化物钙钛矿/二维(2D)半导体(多重)异质结构。通过这种方法,可以在不同维度和成分的基础上,灵活地定制异质结构,包括从全无机到有机-无机混合的钙钛矿,以及单独的过渡金属二硫化物或2D异质结。
(2)实验通过以下步骤和方法取得了一系列显著结果:
•方法:采用了范德瓦尔斯异质外延方法,将特定的钙钛矿外延层与2D半导体耦合,实现了高质量单晶异质结构的合成。该方法对CMOS兼容基板(如SiO2/Si)和光子兼容平台(如Si和LiNbO3)具有普遍适用性。
•结果一:通过选择不同的耦合层,可以广泛调整所获得的异质结构,从而实现可编程的异质结构,优化材料特性和设备性能。
•结果二:实验发现,外延的钙钛矿表现出高晶面和对齐选择性,这可能归因于热力学上有利的界面形成能及其在底层单层半导体的三重对称下形成的简并态。
•结果三:由于弱的范德瓦尔斯相互作用在异质界面产生不共晶/非相干的平面内晶格,实现了无键集成,最小化了失配引起的应变和缺陷。
•结果四:范德瓦尔斯外延钙钛矿半导体表现出显著降低的缺陷密度和均匀的能量景观,从而提供了增强的光增益特性和超低阈值且稳定的单模激光。
•结果五:实验合成的CsPbI2Br/WSe2异质结构展示了超高的光增益系数、降低的增益阈值和延长的增益寿命,归因于降低的能量无序。
【科学图文】
图1:卤化物钙钛矿/二维半导体异质结构的外延生长。
图2:外延异质结构的界面能量。
图3:单层WSe2和外延CsPbI3的原子结构图案。
图4:晶面选择性外延生长的机制。
图5:能量无序景观。
图6:光增益响应。
图7:卤化物钙钛矿/二维半导体异质结构的增强激光能力。
【科学启迪】
以上文章展示了通过范德瓦尔斯异质外延方法成功合成高质量的卤化物钙钛矿/二维半导体异质结构,并在光子学领域取得显著进展。这一研究不仅为开发新型光电子和光子器件提供了创新的材料平台,还突破了传统材料集成的限制。通过优化材料的光学性能和结构设计,实现了具有超低阈值和稳定性的单模激光器,为光通信和传感等领域的应用提供了新的解决方案。特别是,引入的单层半导体在促进钙钛矿的选择性外延生长和作为传输层方面发挥了关键作用,为电驱动片上激光器的实现奠定了基础。这项研究不仅推动了光子学领域的技术进步,还为理解和利用材料的光电特性提供了深刻见解,为未来量子光子学和光电子一体化系统的发展开辟了新的研究方向。
原文详情:Zhang, L., Wang, Y., Chu, A. et al. Facet-selective growth of halide perovskite/2D semiconductor van der Waals heterostructures for improved optical gain and lasing. Nat Commun 15, 5484 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-49364-0
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