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【科学背景】
高熵材料的概念源于对于混合熵增益的探索,即通过增加材料成分的多样性和复杂性,从而引入更高的熵值,这些材料在极端条件下展现出了出色的单相保持能力、惰性动力学特性以及优化的力学性能。最初,高熵合金和氧化物作为典型代表,其熵增益主要归因于混合无机组分的构型失序,如近等摩尔比的多元元素混合。
然而,尽管高熵材料在合金、氧化物、氮化物、碳化物等领域有了广泛应用,有机基团在构建高熵结构中的潜力仍未被充分探索。有机物质具有丰富的化学多样性和结构灵活性,但其在高熵材料中的作用和应用尚属未知。
为了填补这一研究空白,浙江大学薛晶晶教授,西湖大学王睿教授团队合作通过将多种类型的A位有机阳离子与各种烷基链混合,作者成功构建了一系列高熵有机-无机混合钙钛矿结构。这些结构通过引入无序的有机基团,显著增加了材料的熵值,从而提升了其在高温下的稳定性和光电转换性能。
具体而言,作者通过详细的单晶结构分析和柱形装配模型的建立,系统研究了在不同A位阳离子组合下材料熵增益的机制和影响因素。在太阳能电池应用方面,作者展示了这些高熵有机-无机混合钙钛矿材料在反转器件架构下的显著改进,其光电转换效率提升至25.7%,并展示了超过5,000小时的稳定运行能力。
【科学亮点】
(1)本研究首次探索了有机-无机混合高熵钙钛矿材料的构建方法及其性能表现。通过将多种类型的A位有机阳离子与不同烷基链混合,作者成功构建了一种高熵混合钙钛矿(HEHP),其结构中融合了有序的无机框架和无序的有机基团。
(2)实验结果显示,HEHP具有单相结构和显著的熵增益,使其在高温环境下表现出更好的稳定性。单晶结构分析揭示了其独特的混合晶体结构,这为进一步理解和优化高熵材料的设计提供了重要见解。
(3)应用于太阳能电池时,HEHP展现出了高达25.7%的光电转换效率(PCE),在反转器件结构下表现出长达超过5,000小时的稳定性,保持了其初始PCE的90%以上。
【科学图文】
图1 | 高熵混合钙钛矿HEHPs薄膜构造。
图2 | 钙钛矿相的熵增益影响因素研究。
图3 | 高熵混合钙钛矿HEHP材料的理论模型示意图。
图4 | 高熵混合钙钛矿HEHPs的光伏应用。
【科学启迪】
本研究利用有机基团的无序性构建了一类新型的高熵混合钙钛矿(HEHP),这种材料结合了有序的无机框架和无序的有机成分。通过混合多种A位有机阳离子,作者展示了HEHP在光伏电池中表现出的优异性能,包括提高的光电转换效率和卓越的器件稳定性。这一研究揭示了高熵材料的设计新思路,即利用有机无序性增加材料的熵,从而改善其在极端环境下的稳定性和性能。HEHP的通用构建策略不仅适用于不同的钙钛矿组成和器件结构,还展示了在工业化生产中提高产量的潜力。此外,有机基团丰富的化学性质和混合构型的灵活性为进一步优化和拓展高熵混合材料的应用奠定了基础,可能在太阳能电池和其他光电器件领域引发新的设计范式和创新策略的探索。
原文详情:Tian, Y., Zhang, X., Zhao, K. et al. High-entropy hybrid perovskites with disordered organic moieties for perovskite solar cells. Nat. Photon. (2024). https://doi.org/10.1038/s41566-024-01468-1
[来源:仪器信息网] 未经授权不得转载
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