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【科学背景】
随着纳米技术的进步,磁性薄膜的研究成为了一个长期关注的课题。这些薄膜的厚度在纳米尺度,显示出了与其厚度密切相关的独特磁性特性。临界行为理论预言,随着薄膜厚度的减小,磁相变温度会显著降低,这在多个研究案例中得到了观察。特别地,在二维极限下,Mermin和Wagner提出了在有连续旋转对称性的模型(如Heisenberg或XY自旋哈密顿量)中,长波长波动会在有限温度下完全抑制长程磁序的理论。然而,这一预测严格适用于热力学极限,即无限大侧向尺寸的样品。对于有限尺寸的实验室样品,这一预测的适用性则引起了广泛的讨论。
近年来,磁性van der Waals材料的发现为研究厚度达到单层的磁性材料提供了新的平台。例如,对于反铁磁NiPS3材料的研究表明,当其厚度为两层或更多时,反铁磁序在单层样品中则被抑制,这与Mermin-Wagner定理的预测一致。然而,由于单层样品的侧向尺寸较小,磁性的直接探测成为了一个挑战,通常通过间接方法如Raman光谱学来实现。
为了深入理解在超薄膜中的磁性行为,马萨里克大学科M. Kiaba教授团队选取了反铁磁LaFeO3和非磁性SrTiO3层构成的超晶格作为研究对象,这些材料可以通过先进的沉积技术精确控制其结构。LaFeO3作为典型的钙钛矿反铁磁绝缘体,在室温下具有稳定的反铁磁序,这使其成为理想的研究对象。作者利用了脉冲激光沉积技术制备了具有1-3单层LaFeO3和5单层SrTiO3的超晶格样品,并通过低能缪子自旋转动光谱学进行了详尽的磁性研究。
实验结果首次展示了在超薄LaFeO3层的不同厚度下,其磁性质的显著变化。具体地,作者观察到当LaFeO3层厚度为三个或两个单层时,其电子磁矩表现出静态的反铁磁序。相反地,在单层LaFeO3样品中,磁矩没有长程有序,符合Mermin-Wagner定理的预期。这些发现不仅深化了作者对超薄膜中磁性行为的理解,还为调控这些材料的磁性特性提供了新的视角和方法。
【科学亮点】
(1)实验首次探索了在超薄LaFeO3/SrTiO3超晶格中的磁性特性,利用了低能缪子自旋转动光谱学作为敏感的磁性探针。
(2)实验结果如下:
•制备了具有1-3单层LaFeO3和5单层SrTiO3的超晶格,侧向尺寸为10×10 mm²,并且展示了高结构质量和界面锐利度。
•通过X射线衍射谱确认了超晶格的完整性和结构特征,验证了层间扩散水平极低。
•使用低能缪子自旋转动光谱学成功测量了超薄LaFeO3层的磁性行为,表明在具有3和2层LaFeO3的超晶格中,铁电子磁矩表现出静态的反铁磁序。
•对单层LaFeO3超晶格的研究显示,磁矩不会有序,而是在最低测量温度下符合Mermin-Wagner定理的预期,表现出波动行为。
【科学图文】
图1. 超晶格的结构表征。
图2. 零场缪子自旋转动。
图3. 磁体积分数和Néel温度。
图4. 静态和动态磁性的区分。
【科学结论】
总之,缪子自旋转动数据在零场、横场和纵场中一致显示出以下结果:(i) m = 3 和 m = 2 超晶格表现出长程反铁磁序,其Néel温度分别为175 K 和 35 K;(ii) m = 1 超晶格的磁性质与之有显著区别,没有长程序,直至最低测量温度5 K;(iii) 在这个温度下,电子磁矩表现出波动而非静态无序。这些发现指向了一个维度磁性的交叉点,对于单层铁氧化物的超晶格,由于长波长自旋波动的增强,静态反铁磁序被消失,符合Mermin-Wagner定理的预期。然而,需要注意的是,作者的结果并不完全与Jenkins等人的工作11存在显著分歧,他们预测在二维有限尺寸的实验室样品中磁序的稳定,因为 (i) 他们的计算是针对比作者样品小四个数量级的系统进行的,而 (ii) 作者的m = 1 超晶格在当前低能缪子自旋转动仪器中可以达到的最低温度为5 K,存在在更低温度下可能存在静态序的可能性。
参考文献,Kiaba, M., Suter, A., Salman, Z. et al. Observation of Mermin-Wagner behavior in LaFeO3/SrTiO3 superlattices. Nat Commun 15, 5313 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-49518-0.
[来源:仪器信息网] 未经授权不得转载
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