超快光谱用于拓扑材料高压超快动力学研究

近期，中科院合肥研究院固体所计算物理与量子材料研究部与广东大湾区空天信息研究院、中科院合肥研究院强磁场中心等团队合作，研究了高压下拓扑绝缘体 Sb2Te3 的电子和声子动力学，探索了压力对该材料电声耦合强度、相干声子以及热声子瓶颈等的影响。 相关结果发表在 Physical Review B 上，固体所博士后张凯为论文第一作者，苏付海研究员为通讯作者。

超快光谱可以飞秒时间分辨率记录激发态演化过程，进而获得热电子冷却、电声子耦合、相干声子激发等动力学信息；金刚石对顶砧高压技术可连续调控材料的晶格和电子结构，实现不同量子态的抑制或诱导。超快光谱和金刚石对顶砧相结合，对于探寻和理解高压下电子拓扑相变、金属-绝缘体转变等重要物理现象和机制具有重要意义。

近年来，固体所计算物理与量子材料研究部研究人员已研制出基于飞秒激光的近红外至太赫兹波段高压超快光谱系统，并利用该技术在石墨烯、砷化镓等材料的热电子动力学压力调控方面取得了一定进展 (Appl. Phys. Lett. 117, 101105 (2020)；Phys. Rev. Lett. 126, 027402 (2021)；Optics Express, 29, 14058 (2021))。在此基础之上，研究团队以经典拓扑绝缘体Sb2Te3为研究对象，着重探究电子拓扑转变过程中的超快动力学效应。借助高压下飞秒泵浦-探测光谱，测量了不同压力下瞬态反射光谱，获得了Sb2Te3的热电子弛豫时间、相干声学声子寿命等参数和压力的关系，并观察到伴随电子拓扑转变的热声子瓶颈压制效应（图1）。结合理论计算，发现其电子能态密度在电子拓扑转变之上迅速增大，从而为热电子和热声子提供更多的弛豫通道，有效提高电声耦合强度，减弱热声子瓶颈效应。由于超快光谱可探测偏离费米面或能带极值点的高能载流子弛豫过程，反映电子和声子结构的色散细节以及高频光学声子相关的电声子耦合，因而高压超快光谱能够清晰直观地表征材料的电子拓扑及晶体结构转变（图2）。

该研究首次揭示了高压下Sb2Te3材料在电子拓扑转变及晶格结构相变过程中的非平衡态电子和声子动力学，深化了对该体系材料中电声子相互作用的理解，为高压下拓扑相变探测开辟了新途径。该工作得到了国家青年基金项目、面上项目和基金委国家重大科研仪器研制项目等的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1103/PhysRevB.105.195109。

图1. 不同压力下的Sb2Te3的飞秒泵浦-探测反射光谱以及相干声子寿命、快时间、热声子瓶颈效应随压力的变化趋势

图2. 不同压力下Sb2Te3的飞秒泵浦-探测反射光谱。