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基于脉冲电催化强化2eORR合成H2O2
2023/02/21 15:51
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方案摘要：
产品配置单：
Finder Insight 系列小型激光拉曼光谱仪
型号： Finder Insight
产地： 北京
品牌： 卓立汉光
¥20万 - 30万
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方案详情：
过氧化氢（H2O2）是一种广泛用于漂白消毒、化学合成、废水处理的绿色氧化剂，在能源和环境领域具有很高的应用前景。目前常采用绿色、低成本且对环境友好型的2电子氧气阴极电还原反应（2eORR）原位制备H2O2。但其存在动力学迟缓、H2O2产率较低等问题，其本质原因在于电极/溶液界面电子转移速率、电化学反应速率和产物扩散速率之间的时空不匹配性。脉冲电催化是一种可操作、高效的反应调控技术，可实现对电子传输的精准控制，改善质量传递，强化反应动力学并调节产物选择性，目前已被应用于析氢反应（HER）、CO2还原反应（CO2RR）、有机污染物阳极氧化反应及电沉积反应。
为揭示脉冲电催化促进ORR产H2O2的机制，哈尔滨工业大学高继慧教授团队丁雅妮博士等人全面研究了脉冲参数对H2O2产量的影响，并通过实验和DFT计算揭示了脉冲电催化强化2eORR的机理。通过对法拉第过程和非法拉第过程进行解耦，首次揭示了脉冲电催化中非法拉第过程对于2eORR反应的重要作用，并探讨了脉冲电位（Ec）、脉冲宽度（tc）和占空比（D）对H2O2生成的影响。结果表明，脉冲宽度及占空比能够通过改变由双电层（EDL）充放电产生的非法拉第电流来影响H2O2的产生，整体呈现“倒三角形”趋势。DFT计算则证明了EDL电场强度的减小会导致碳基催化剂表面削弱对*OOH及*H的吸附，增强对*O2的吸附。最后从扩散过程、非法拉第过程和电催化剂的动态调控三个方面阐述了脉冲电催化促进2eORR产生H2O2的机理，为脉冲电催化后续的大规模应用提供了指导。
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