同位素特征

CO2和CH4排放增加是全球变暖的主要原因（IPCC，2013），人类活动导致大约44%和60%的CO2和CH4排放到大气中。人类活动如拦河筑坝干扰湿地的结构和功能，引发大量土壤CO2和CH4排放。然而，目前对湿地水库CO2和CH4排放及其碳同位素特征的影响机制知之甚少。基于此，为了填补研究空白，在本研究中，来自云南大学和中科院武汉植物园的研究团队在三峡消落区原位条件下调查了4个海拔梯度（即不同淹水状态）（175 m，160–175 m，145–160 m和＜147 m）饱和和排干状态下CO2和CH4排放模式及其碳同位素特征，以及相关的控制因子。他们作出了如下假设：1）由于淹水下优势植物种的转变，土壤条件（例如土壤基质质量，土壤水分和温度）的变化将会改变CO2排放以及CO2的δ13C值；2）CH4排放模式及其同位素特征对淹水更敏感，反映了土壤厌氧环境的增加；3）不同淹水状态下（例如饱和和排干状态下）将会导致酶表达和微生物属性的改变，进而极大影响CO2和CH4排放。图1 重庆忠县研究区位置（a）；三峡消落区采样地卫星图像及沿海拔梯度详细的静态通量室放置图（b）。作者于2017年6-8月测量了土壤/水大气界面CO2和CH4的交换率。利用ABB LGR CO2同位素分析仪分析CO2的浓度及δ13C，并利用ABB LGR甲烷碳同位素分析仪分析CH4的浓度及δ13C。【结果】高海拔地区CO2排放明显较高，饱和状态和排干状态之间差异显著。相比之下，在整个观测期，高海拔地区（41.97 μg CH4 m-2 h-1）平均CH4排放量高于低海拔地区（22.73 μg CH4 m-2 h-1）。从饱和状态到排干状态，低海拔CH4排放降低了90%，在高海拔增加了153%。与低海拔和高地相比，高海拔CH4的δ13C更富集，饱和状态比排干状态更贫化。作者发现土壤CO2和CH4排放与土壤基质质量（例如，C:N）和酶活性密切相关，而CO2和CH4的δ13C值分别主要与根呼吸和产甲烷细菌活性有关。具体而言，饱和和排干状态对土壤CO2和CH4排放的影响强于水库海拔的影响，从而为评估人类活动对碳中和的影响提供了重要依据。不同海拔下土壤CO2排放的周平均值以及整个非淹水期土壤CO2排放量。不同海拔下CH4排放的周平均值以及整个非淹水期土壤CH4排放量。非淹水期不同海拔土壤呼吸CO2的δ13C（a）和CH4的δ13C（b）。土壤饱和和排干状态下不同海拔CO2（a）和CH4平均排放量（b）。土壤饱和和排干状态下不同海拔土壤呼吸CO2的δ13C（a）和CH4的δ13C（b）平均值。【结论】三峡水库消落区土壤CO2和CH4排放及其碳同位素特征的变化受周期性淹水的强烈影响，可以确定其CO2和CH4的源/汇强度。与高地相比，消落区土壤环境适宜，酶活性较高，土壤基质质量较低，因此CO2排放量较高。土壤呼吸CO2的δ13C值进一步证实了，基质质量和酶活性变化是CO2排放的主要贡献者。随着高地CH4吸收，消落区CH4累积排放量从低海拔到高海拔地区增加。基于CH4的δ13C值，作者得到的初步结论是饱和状态下较高的CH4排放以较强的厌氧环境中乙酸盐裂解过程为特征。因此，结果强调了拦河筑坝引发了周期性淹水，导致土壤质量、酶表达和微生物利用C的策略，以及甲烷氧化过程的转变，潜在的改变了CO2和CH4排放及其碳同位素特征。点击下方链接，阅读全文：https://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MjM5NjE1ODg2NA==&mid=2650309820&idx=2&sn=7f8a55c7547af8ca81cda8c57cc85feb&chksm=bee1a84389962155c285bd7b4ed3a8b80b75fc345cd33b8ef85851689eb50545bada7101169f&token=1524960455&lang=zh_CN#rd

Picarro G2210-i——奶牛场甲烷排放的同位素特征研究江苏海兰达尔 2023-03-03 15:39 发表于江苏原文链接：https://agupubs.onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1029/2021JG006675研究背景和目的甲烷的同位素特征是判断甲烷浓度升高的来源的重要工具，大气甲烷的全球稳定碳同位素比值（表示为δ13CCH4）随着CH4的大气摩尔分数的增加向更负值转变。最新的同位素证据表明，甲烷的上升可能主要是由于生物甲烷排放的增加，因为相较于化石和热源甲烷，生物甲烷的13C更少。基于这一解释，可能导致大气中甲烷浓度上升的生物来源主要包括反刍动物、稻田和湿地等。然而，鉴于我们对甲烷预算的理解仍然不完整，显然需要在区域一级对甲烷进行足够的同位素原位测量，以确定主导当前全球甲烷排放量上升的来源的位置和类型。在这项研究中，研究人员提供了来自加州圣华金谷（该州91%的奶牛群养殖在此处）一个奶牛场的δ13CCH4季节性大气测量数据。这项研究的主要目的是测量厌氧粪肥泻湖和肠发酵源区排放的δ13CCH4，并利用这一同位素特征值来确定该地区其它奶牛场的下风向羽流采样中检测到的甲烷热点的主要来源。同时，这些同位素特征有助于完善加州和全球甲烷预算的知识体系。测量仪器和方法研究人员使用移动平台收集了温室气体和污染物的连续测量数据，搭载设备包括Picarro CRDS分析仪G2210-i和G2401，GPS（记录地理位置和车速），二维声波风速计（测量风向、风速、空气温度和相对湿度）以及校准气瓶。从高度为2.87m的采样口吸入样品空气测量以下痕量气体：甲烷（CH4）、δ13CCH4、二氧化碳（CO2）、一氧化碳（CO）、乙烷（C2H6）。在每个测量周期的前后分别使用高、低两种浓度的混合标准气体对测量气体进行了校正。其中2018年秋季、2019年春季和2019年夏季使用的标气同位素值为-39.5‰，2019年秋季为-40.7‰，2020年冬季为-38.5‰。每个季节在参考测量地点收集微气象测量数据，使用的是安装在粪肥泻湖附近固定塔上的三维超声风速计（如下图1）。测量高度为2.4和11m，频率为20Hz，为了进行分析，只使用了来自2.4m高度测量的气象数据。另外在2020年1月15日，使用了一个由透明PVC材料制成的长方体腔室，用来从谷仓和静态粪堆中分离和测量。该腔室被放置在谷仓或粪堆表面，并通过Synflex管与移动平台的气体分析系统连接。对于每个样本，收集了10分钟的测量值。同时还通过与移动平台气体分析系统相连的同步管，测量了不同种类奶牛呼吸排放的δ13CCH4。图1 加州圣华金谷观测地点的设备布局和位置研究结果（部分）奶牛场不同来源的甲烷排放具有不同的甲烷同位素特征，在不同季节具有可比性（如下图3）。其中肠道发酵源的δ13CCH4信号比粪肥泻湖的甲烷更低。动物饲养区的δ13CCH4范围为-69.7±0.6‰~-51.6±0.1‰，而粪肥泻湖的δ13CCH4范围为-49.5±0.1‰~-40.5±0.2‰。同时观察到粪肥泻湖的同位素特征有一些细微的季节差异。甲烷观测值在畜栏、谷仓和粪肥泻湖之间的差异很大。在所有季节中，畜栏和谷仓的甲烷平均摩尔分数分别为5.4±3.4和8.5±6.3ppm，粪肥泻湖排放最高，为18.4±18.2ppm。图3 测量农场（畜栏、谷仓和粪肥泻湖）的季节性δ13CCH4同位素特征结论与讨论甲烷的稳定碳同位素测量是区分肠道和粪便甲烷的一种有价值的源解析技术。在试验农场内，肠道发酵源区和粪肥泻湖之间的δ13CCH4特征区分明显。这些源特征在整个季节都具有可比性，特别是来自粪肥泻湖，并且彼此之间的差异至少为~8‰。通过在下风向的观测显示，肠道发酵衍生的甲烷贡献率羽流中甲烷的0~93%，这随着排放足迹中动物畜舍和泻湖的数量而变化。测量奶牛场下风向甲烷的13C可能是监测和量化肠道和粪便排放比的有用工具，并可通过估算甲烷来源的贡献来评估减排策略的有效性。Picarro G2210-i高精度碳同位素分析仪Picarro G2210-i 同位素分析仪专为满足科学界实施实时甲烷排放源归属的需求而设计。高精度测量大气中甲烷和乙烷的功能与二氧化碳和水汽测量相结合，为用户提供一种用来测量并确定垃圾填埋场、压裂站和废弃油气井等甲烷排放源的独特工具。 编辑人：陆文涛审核人：史恒霖

青藏高原是全球最大的高原，也是世界上最大的冰川聚集地之一。然而，近年来，随着全球温室气体排放的增加和降水量的减少，青藏高原的冰川融化速度加快，引起了广泛关注。青藏高原的冰川融化对环境和人类社会产生了广泛的影响。不仅导致水资源供应不稳定，还加剧了洪水和干旱的风险。同时，冰川融化减少了冰川的蓄水功能，使得干旱时期的水资源供应更加困难。此外，冰川融化还会影响有机/无机碳和CO2之间的碳平衡，但其中缘由，目前尚不清楚，科研学者对此进行了相关研究。青藏高原冰川湖中CO2和CH4同位素组成及排放特征河流、湖泊、湿地和水库等内陆水域被认为是大气中温室气体 (GHG) 的重要来源。内陆水域排放的二氧化碳 (CO2) 和甲烷 (CH4) 会影响当地大气中的温室气体水平，并影响不同生态系统之间的热交换。冰冻圈融化产生的温室气体排放在全球范围内引起了广泛关注，但目前对冰川化地区的研究有限。青藏高原 (TP) 的冰川面积在低纬度和中纬度最大，平均海拔高于 4000 m，由于快速变暖和降水模式的变化，TP的冰川正在经历严重的融化和迅速退缩。这就导致了大量冰川湖的形成和发展。从2008年到2017年，TP中的冰川湖数量以306个/年的速度增加，2017年有15,348个湖泊。在TP的冰川化地区进行的多项研究表明，冰川大量融化期间，会释放CH4并主要吸收CO2，这对全球碳预算具有重要影响。但是，目前尚不清楚冰川湖的形成会如何影响有机/无机碳和CO2之间的碳平衡，以及CH4和CO2的产生和消耗途径。基于此，研究人员于2022年5月首次对青藏高原13个冰川湖温室气体特征进行了调查。通过顶空平衡法测量了CO2和CH4浓度及其同位素组成（δ13C）（ Picarro G2201-i碳同位素分析仪），估计了CO2和CH4通量，并计算了CO2和CH4的碳同位素分馏（ac），利用贝叶斯混合模型（MixSIAR）确定CO2源分配。收集水面下10 cm深度的水样，测定溶解有机碳（DOC）和溶解无机碳（DIC）浓度及其碳同位素组成和主要阳离子。原位测量了水pH、电导率、DO，TDS、温度、222Rn以及气温和风速。旨在了解青藏高原冰川湖CO2和CH4的排放特征，探索其潜在的生产和消耗途径。每个冰川区域所研究的冰川湖的位置。【结果】CH4 (a) 和 CO2 (b) 通量。CO2 和 CH4 的稳定同位素。基于MixSIAR 结果的青藏高原冰川湖中大气输入、DOC再矿化和CH4氧化对CO2的贡献百分比。【结论】本研究调查了青藏高原冰川湖中CH4和CO2的排放通量和同位素组成。结果表明了冰川湖CO2汇和CH4源的不同作用。CO2消耗率与北极冰川河流和湖泊相当，这表明CO2消耗可能是冰川地区的普遍现象。CO2消耗归因于化学风化。在气候变暖的情况下，随着冰川融化的加剧，冰川下的化学风化率预计会增加，因此，如果冰川湖是一致的CO2汇，碳封存将比本研究中估计的大。同时，TP气温升高可能会影响冰川湖中某些细菌的相对丰度，从而进一步影响温室气体排放或消耗。尽管在所研究的三个湖泊中捕获到了冒泡现象，但TP其余冰川湖通常都在轻微地释放CH4，且这种碳排放可能会被CO2消耗所抵消，从而对全球变暖产生负面影响。潜在的CH4厌氧氧化和低DOC含量可以部分解释这种低CH4排放。CH4产热起源仍需进一步使用δD-CH4或clumped isotopes进行限制。作为冰川湖CO2和CH4排放及同位素组成的首次原位调查，本研究中的湖泊代表了青藏高原的一个小型冰川流域，未来应对大型冰川区域进行长期调查以了解冰冻圈的碳相互作用和反馈。