【科学背景】
二维(2D)材料家族在过去二十年显著扩展,包括近2000种理论预测和数百种实验室可接近的物种。这一演变与材料制备技术的进步密切相关。传统的机械剥离从体块晶体中开创性地发现和分离了石墨烯,提供了高质量材料,但在大规模生产中面临挑战。溶液基剥离等替代方法虽然提供了2D材料的可伸缩性,但可能引入缺陷、杂质和化学修饰。与此相比,外延生长技术通过在各种基底上组装原子或分子成为2D材料,无需晶格匹配要求,并能精确控制成分和晶质,展示了制造大面积高质量单晶薄膜的潜力。
二维材料外延的概念可以追溯到20世纪60年代,当时John May在高温金属基底上的烃类中发现了未指定的低能电子衍射图案,并将其归因为‘单层石墨’的生长。1984年,Koma等人提出了“范德瓦尔斯(vdW)外延”这一术语,用于在剥离的MoS2表面上制造亚纳米NbSe2薄膜。然而,这些初探一直局限于表面物理学领域,未能引起广泛关注。随着2004年石墨烯的发现和分离,这一领域经历了转变,激发了一系列探索和特征性2D vdW材料及其同质结构外延生长的突破性‘浪潮’。
第一波浪由2009年在铜箔上合成单层石墨烯开启,随后十年揭示了外延机制,推动了单晶薄膜的工业化生产。接连而来的浪潮归因于二维六角硼氮化物(hBN)和过渡金属二硫化物(TMDCs)的外延,最近实现了英寸大小的单晶。此外,人工多层系统中的扭转电子学和moire光子学推动了另一波,用于直接生长具有控制堆叠和扭转角度的垂直同质结构。
北京大学刘开辉团队最新论文表示,新兴二维材料外延的前景广阔,可能涵盖单元素物种(如黑磷、硼烯和碲烯)以及各种化合物如硫化物、硼化物、碳化物等。每一波浪都带来独特的挑战,但普遍的外延原则在这些进展中是潜在且必要的。随着科学家们不断提出新的技术和策略,如何有效应对这些挑战并推动新材料的应用和工业化成为了当前研究的关键焦点。
【科学亮点】
(1)在二维材料研究领域,实验揭示了机械剥离技术从体块晶体中分离出石墨烯,并且成功实现了高质量材料的获得。
(2)替代的溶液基剥离方法被引入以扩展2D材料的可伸缩性,但引入了潜在的缺陷和杂质,同时也进行了化学修饰。然而,外延生长技术通过在各种基底上组装原子或分子成2D材料,无需晶格匹配要求,为制造大面积、高质量的单晶薄膜提供了精确的成分和晶质控制。
(3)二维材料外延的历史可以追溯到1960年代,当时John May首次在高温金属基底上观察到未指定的低能电子衍射图案,推动了“单层石墨”生长的初步探索。
(4)1984年,Koma等人提出了“范德瓦尔斯(vdW)外延”概念,用于在MoS2表面上制造亚纳米NbSe2薄膜。这些探索初期局限于表面物理学界,未引起广泛关注。
(5)随着2004年石墨烯的发现和分离,二维材料外延领域经历了转变,激发了一系列在探索和外延生长典型2D vdW材料及其同质结构方面的突破性‘浪潮’。
(6)外延技术的进步推动了二维六角硼氮化物(hBN)和过渡金属二硫化物(TMDCs)的生长,最近实现了英寸大小的单晶,展示了制造大面积、高质量单晶薄膜的潜力。
【科学图文】
图1:二维2D 范德华 van der Waals,vDW材料及其同质结构外延生长的代表性进展。
图2:单畴的成核控制。
图3:多域定向控制。
图4:均匀多层膜的制备。
图5: 转角同质结构的制造。
【科学结论】
在过去的十年中,二维范德瓦尔斯(vdW)材料外延生长取得了显著进展,从平面单晶单层发展到垂直多层结构。一些典型材料的制备已经达到了先进阶段,例如工业规模生产石墨烯单晶薄膜,英寸尺寸的hBN单晶单层合成,以及TMDC半导体达到标准300毫米晶片大小,与主流硅技术对接134。此外,具有平行堆叠或精确扭转角度控制的同质结构多层外延也有了一定的阶段性进展。我们在本综述中总结了这些案例背后的策略,并相信它们可以进一步扩展到其他外延技术或二维系统中。复杂vdW化合物如金属氧化物或氢氧化物的单晶外延生长,目前正处于探索阶段,遵循这些已建立的策略。
在器件应用场景中,二维结构理想情况下应在材料制备过程中启动和形成。对绝缘晶片上的二维薄膜进行直接生长或晶片规模的转移技术是将二维场效应晶体管纳入未来大规模集成器件至关重要的。需要制定经济实惠的热预算解决方案,以适应材料生长和随后器件制造与后端线路工艺的兼容性。下一步是建立从材料设计到封装和器件集成的工业链桥梁。最终,一旦二维材料的生长准备水平和生产复制性达到硅晶片的水平,它们从研究(实验室)到设计和制造(工厂)的转变将指日可待。
原文详情:Liu, C., Liu, T., Zhang, Z. et al. Understanding epitaxial growth of two-dimensional materials and their homostructures. Nat. Nanotechnol. (2024). https://doi.org/10.1038/s41565-024-01704-3
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