Science|一种纳米光子学闪烁体：闪烁数量级增强 推进电镜等技术发展

仪器信息网讯 2月25日，麻省理工学院电子研究实验室和物理系等在Science发表一种纳米光学的闪烁体架构最新成果：A framework for scintillation in nanophotonics。该闪烁体架构在电子诱导和x射线诱导的闪烁中都获得了近一个数量级的增强，有助于开发出一种更亮、更快、更高分辨率的新型闪烁体。这或将推动医学成像、x射线无损检测、电子显微镜和高能粒子探测器等技术的发展。（DOI: 10.1126/science.abm9293）

闪烁体纳米光子学

当高能粒子与材料碰撞时，能量会传递给材料中的原子，从而可以发光。这种闪烁过程被应用于从医学成像到高能粒子物理学等的许多探测器中。Roques-Carmes等人将纳米光子结构集成在闪烁材料上，以增强和控制其光发射。作者展示了纳米光子结构如何塑造闪烁的光谱、角度和偏振特性。这种方法将有助于开发更亮、更快和更高分辨率的闪烁体。

摘要

高能粒子对材料的轰击通常导致光发射，这一过程称为闪烁。闪烁在医学成像、x射线无损检测、电子显微镜和高能粒子探测器中有广泛的应用。大多数研究集中在寻找更亮、更快、更可控的闪烁材料。团队发展了一个统一的纳米光子闪烁体理论，该理论解释了闪烁的关键方面:高能粒子的能量损失，以及纳米结构光学系统中的非平衡电子的光发射。然后，我们设计了一种基于将纳米光子结构集成到闪烁体中来增强其发射的方法，在电子诱导和x射线诱导的闪烁中都获得了近一个数量级的增强。该框架预期能够开发出一种更亮、更快、更高分辨率的新型闪烁体，具有定制化和优化的性能。

纳米光子闪烁体：( A ) 纳米光子闪烁体由与闪烁体集成的纳米光子结构组成。通过结合能量损失动力学、占据水平动力学和纳米光子学建模，可以对闪烁进行建模、定制和优化。( B ) 光子晶体纳米光子闪烁体增强x射线闪烁的数量级。( C ) 使用纳米光子闪烁体（白色虚线正方形）进行的 X 射线扫描。

简介

高能粒子对材料的轰击通常导致光发射，这一过程称为闪烁。闪烁体广泛应用于电离辐射的检测，具有广泛的应用，包括用于医学成像、无损检测的 X 射线探测器、用于正电子发射断层扫描的伽马射线探测器、夜视系统和电子显微镜中的荧光屏以及高能物理实验中的电磁热量计。因此，人们对开发具有更高光子产率和更高空间和能量分辨率的“更好的闪烁体”非常感兴趣。一般来说，更好的闪烁体会导致上述所有应用技术的明确改进。比如在医学成像技术中，更亮的闪烁体可以实现极低剂量的 X 射线成像，从而减少对患者的潜在伤害。大多数对改进闪烁体问题的研究都涉及合成具有更好固有闪烁特性的新材料。

基本原理

高能粒子转化为光子是一个复杂的多物理过程，其中入射粒子在闪烁体中产生一连串的二次电子激发。然后这些二次激发在发射闪烁光子之前放松为非平衡分布。通过在闪烁体中在闪烁光子波长的尺度上产生空间不均匀性，从而在波长尺度上调制材料的光学特性，可以控制和增强光发射。在这种“纳米光子闪烁体”中，由于电子可用于发光的光学态的局部密度的增强，闪烁体中的发光电子可以更快地发光。还可以使用这些纳米光子结构将捕获的光“引导”出闪烁体，从而检测到更多的光。这两种效应都导致闪烁光子发射率的提高。这些纳米光子效应与材料无关，原则上可以增强任何闪烁体，并且原则上也可以对任何类型的高能粒子观察到这些效应。

纳米光子成形和增强电子束诱导闪烁实验演示：（a） 使用改进的扫描电子显微镜（SEM）诱导和测量电子束（10-40 keV）轰击闪烁纳米光子结构的闪烁。（b） 通过Monte Carlo模拟计算了绝缘体上硅晶片中的电子能量损失。插图：放大闪烁（硅）层中的电子能量损失。（c） 光子晶体（PhC）样品（蚀刻深度35nm）的SEM图像。倾角45◦.比例尺：1µm（顶部），200 nm（底部）。（d） 具有不同蚀刻深度（但厚度相同）的薄膜（TF）和PhC样品的闪烁光谱。（e） 闪烁信号通过物镜从真空室耦合出来，然后在相机上成像，并用光谱仪进行分析。（f-g）绿色和红色闪烁峰的理论（左）和实验（右）闪烁光谱之间的比较。插图：计算出的正常发射方向的闪烁光谱（每个立体角），显示出在单个发射角度上可能有更大的增强。

成果

该团队建立了纳米光子闪烁体的第一性原理理论，理论考虑了导致电子激发的复杂过程以及任意纳米光子结构中非平衡电子的光发射。使用该理论作为指导，在两个不同的平台上通过实验证明了数量级的闪烁增强：通过硅缺陷产生的电子诱导闪烁，以及传统闪烁体中通过稀土掺杂引起的 X 射线诱导闪烁。两种情况下的增强都是通过对闪烁体或闪烁体上方的材料进行二维周期性蚀刻来实现的，以创建二维光子晶体平板几何形状。

该理论解释了实验观察到的增强，以及其他需要对发射过程的潜在微观动力学进行第一性原理描述的影响。例如，我们可以将观察到的光谱形状解释为光子晶体板的几何参数的函数。此外，使用该框架，我们可以解释信号与入射粒子通量的非线性关系，以及主要闪烁波长可能随高能粒子通量而变化的影响。此外，团队使用纳米图案 X 射线闪烁体来记录各种样本的 X 射线扫描，并观察到图像亮度的增加。这直接转化为更快的扫描，或者相当于实现给定亮度所需的更低 X 射线剂量。

X射线闪烁的纳米光子增强

结论

该框架可以直接应用于在许多现有实验中的纳米光子闪烁模型，可解释任意类型的高能粒子、闪烁体材料和纳米光子环境。除此之外，该框架还允许发现用于增强闪烁的最佳纳米光子结构。成果展示了如何使用拓扑优化和其他类型的纳米光子结构来寻找可以呈现更大闪烁增强的结构。该团队期望这里展示的概念可以部署在使用闪烁体的所有应用领域，并在整个应用领域提供引人注目的应用，包括医学成像、夜视和高能物理实验等。

实验设置和校准测量示意图.（A）实验设置示意图，扫描电镜SEM室内，1：电子束与样品相互作用；2：法拉第杯，链接外接皮安计，测量入射电流；3：6轴，同心圆工作台，由SEM控制；4：XYZ目标阶段。5：X射线遮挡窗口，SEM室外；6：镜面；7：管状镜头；8：分束器；9：CCD摄像机，成像样品表面；10：偏振片（可选）；11：XYZ框架组件，带两个聚焦透镜和一个光纤耦合器，内部分光仪；12：光栅转台；13，14：（聚焦）镜；15：光谱仪CCD，绿色激光馈通对准臂；16：绿色激光源；17：光纤耦合直通，真空兼容；18：光纤输出照明样品。（B）校准实验（其余设置与（A）类似）。19：AVA校准光源。（C）测量校准转换功能。