中科大实现世界最高分辨率单分子拉曼成像

　　在绿色入射激光的激发下，处于STM纳腔中的卟啉分子受到高度局域且增强的等离激元光的强烈影响，使得分子的振动指纹信息可以通过拉曼散射光进行高分辨成像。

　　记者从中国科学技术大学了解到，该校的科学家们在国际上首次实现亚纳米分辨的单分子光学拉曼成像，将具有化学识别能力的空间成像分辨率提高到前所未有的0.5纳米。国际权威学术期刊《自然》杂志于6月6日在线发表了这项成果。世界著名纳米光子学专家Atkin教授和Raschke教授在同期杂志的《新闻与观点》栏目以《光学光谱探测挺进分子内部》为题撰文评述了这一研究成果。《自然》三位审稿人盛赞这项工作“打破了所有的纪录，是该领域创建以来的最大进展”，“是该领域迄今质量最高的顶级工作，开辟了该领域的一片新天地”，“是一项设计精妙的实验观测与理论模拟相结合的意义重大的工作”。

　　这一成果是由该校微尺度物质科学国家实验室侯建国院士领衔的单分子科学团队董振超研究小组完成的，博士生张瑞、张尧为论文共同第一作者。

　　光的频率在散射后会发生变化，而频率的变化情况取决于散射物质的特性，这是物理学上获得诺贝尔奖的著名的“拉曼散射”。“拉曼散射光中包含了丰富的分子振动结构的信息，不同分子的拉曼光谱的谱形特征各不相同，因此，正如通过人的指纹可以识别人的身份一样，拉曼光谱的谱形也就成为科技工作者识别不同分子的‘指纹’光谱。”论文通讯作者之一的董振超教授介绍说，拉曼光谱已经成为物理、化学、材料、生物等领域研究分子结构的重要手段。

　　上世纪70年代以来，随着表面增强拉曼散射技术，特别是针尖增强拉曼散射(TERS)技术的发展，光谱探测的灵敏度以及拉曼成像的分辨率都有了极大提高。“迄今，科学家们已将TERS测量的最佳空间成像分辨率发展到几个纳米的水平，但这显然还不适合于对单个分子进行化学识别成像。”董振超说。

　　微尺度实验室单分子科学团队多年来一直致力于自主研制科研装备，发展了将高分辨扫描隧道显微技术与高灵敏光学检测技术融为一体的联用系统。他们利用针尖与衬底之间形成的纳腔等离激元“天线”的宽频、局域与增强特性，通过与入射光激发和分子拉曼光子发射发生双重共振的频谱匹配调控，实现了亚纳米分辨的单个卟啉分子的拉曼光谱成像，使化学识别的分辨率达到前所未有的0.5纳米，可识别分子内部的结构和分子在表面上的吸附构型。

　　“可以说，在任何需要在分子尺度上对材料的成分和结构进行识别的领域，该项研究成果都有很大的用途。”董振超说，这项研究对了解微观世界，特别是微观催化反应机制、分子纳米器件的微观构造和包括DNA测序在内的高分辨生物分子成像，具有极其重要的科学意义和实用价值，也为研究单分子非线性光学和光化学过程开辟了新的途径。