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EPR在去除水中的PCMX的应用

锘海生物科学

2019/07/12 13:24

阅读:110

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PPCPs(Pharmaceutical and Personal Care Products),即药物及个人护理品,作为一种新兴污染物日益受到人们的关注。PPCPs种类繁杂,包括各类抗生素、人工合成麝香、止痛药、降压药、避孕药、催眠药、减肥药、发胶、染发剂和杀菌剂等。药品吃进肚子后并不会完全被人体吸收,未被吸收的部分就会随着排泄物进入城市污水系统,而外用的护理品等则直接通过日常的清洗、游泳等途径排放,甚至我们把没用完的扔入垃圾堆(过期药品是有害垃圾),如果处理不当的话,它们也会通过渗透等途径进入水体。PPCPs进入水体后则会通过饮用水和食物危害人体。由于这些产品的大量生产及广泛使用,PPCPs的污染已经波及了欧亚美三洲的多处水域。

氯二甲酚 (Chloroxylenol, p-chloro-m-xylenol, PCMX)是一种具有代表性的PPCPs,它被广泛应用在杀菌剂、液体皂、洗手液等用品中用作活性剂,也常被各种化妆品或者涂层等用作防腐剂。环境中的PCMX残留会引起过敏性接触性皮炎并且具有神经毒性和基因毒性等影不良响,所以对人类健康和水体生物都有着显著的威胁。因此,开发一种有效从水中去除PCMX的技术是非常重要和紧迫的。

近日,北京师范大学水科学研究院张波涛老师等人就关于此问题在著名SCI期刊Chemical Engineering Journal上发表了他们的研究成果。他们从高级氧化过程(Advanced Oxidation Process, AOPs)会产生高活性的氧化自由基(如羟基自由基(·OH),硫酸根自由基(sulfate radicals, SRs,SO4-·)等)出发,由于SRs在酸性和中性条件以及含碳酸盐和磷酸盐的条件下的高氧化能力且比羟基自由基更有选择性降解有机物的能力,所以他们尝试使用热活化过硫酸盐(Thermally Activated Persulfate, TAP)对PCMX进行氧化降解,希望使PCMX氧化成低毒无毒的小分子物质。

在研究过程中,张波涛老师等人使用电子顺磁共振(Electron Paramagnetic Resonance, EPR)光谱法证实反应中的自由基种类,并通过在反应过程中对中间物的检测推测PCMX降解的可能途径。



通过EPR谱图发现,羟基自由基和SRs同时在TAP反应系统中产生,并且在之后的自由基清除测试中发现,在中性条件下,主导氧化反应的是SRs。

EPR是由不配对电子的磁矩发源的一种磁共振技术,可用于从定性和定量方面检测物质原子或分子中所含的不配对电子,并探索其周围环境的结构特性。对自由基而言,轨道磁矩几乎不起作用,总磁矩的绝大部分(99%以上)的贡献来自电子自旋,所以电子顺磁共振亦称“电子自旋共振”(ESR)。在此研究中使用的仪器为德国Magnettech MS 5000电子顺磁共振波谱仪,该仪器在研究过程中展现了高灵敏性和稳定性,并且仪器操作的简便性及检测的高效性都得到了课题组的一致赞誉。


文献原文:Yujiao Sun, Juanjuan Zhao, Bo-Tao Zhang*, Jie Li, Yongbin Shi, Yang Zhang, Oxidative degradation of chloroxylenol in aqueous solution by thermally activated persulfate: Kinetics, mechanisms and toxicities, Chemical Engineering Journal, 2019, 368, 553-563.



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