供稿:伍仕鸿
编辑:Joanna
1O2(单线态氧)凭借自身高的活性和氧化性,在污水处理、光氧化催化和光动力治疗等应用领域,可谓风生水起。利用1O2杀死肿瘤细胞是光动力治疗的核心原理,这方面技术也一直在更新。遗憾的是1O2的产率并不高,这多少限制了它的持续发展。那么是什么制约了1O2产率呢?
光敏剂!
由于1O2主要由光敏剂光敏化后产生,因此过去几十年,科学家们便一直把焦点放在开发多种光敏剂上,希望通过改善光敏剂的性质来提升1O2的产率,并开发出了有机染料、金属有机配合物和新型金属纳米粒子等一系列光敏剂。然而客观地说,这些光敏剂或多或少都存在一些不足,效果不甚理想。
近期,四川大学吴鹏教授团队与加拿大Waterloo大学刘珏文教授团队合作,改变思路,聚焦于1O2产生的光物理和光化学过程,通过镧系金属离子添加,助力提升光敏剂1O2产率。那么效果如何呢?
镧系离子助力,轻松实现1O2高产率
另辟蹊径,能否柳暗花明?
该合作团队另辟蹊径,思路巧妙。他们在光敏剂溶液中引入镧系金属离子(Ln3+),该过程不需要任何复杂的化学修饰或合成。就是这样一个看似简单却未曾有人想过的操作,使得1O2的产率得以轻松提升(如图2所示),着实是柳暗花明,让人惊喜。
图1 实验过程 将镧系金属离子(Ln)与光敏剂
(C-dots/RB等)进行混合,以促进1O2产率
图2 光敏剂C-dots在纯净及分别加入镧系金属离子
Ce3+和Eu3+的情况下1O2磷光发射光谱,可以看出加入
Ce3+&Eu3+后1O2产量明显增加,且Ce3+提升效果更明显
乘胜追击,收获颇丰
虽然取得了令人振奋的研究成果,但研究到此还未结束。该合作团队又乘胜追击,进一步研究了不同类型镧系金属离子与光敏剂混合后,对提升1O2产率的影响,并取得了不少收获。
基于TMB反应,多维追踪实验效果
在了解这些研究发现之前,我们先简单了解一个概念——TMB。
TMB是氧化反应的常用底物,原本无色的TMB在1O2作用下可产生蓝色的氧化产物。这样便可以推断,如果TMB发生变色,说明有1O2产生;且颜色变得越蓝,说明1O2含量越高。
该研究团队就是利用TMB反应来追踪光敏化实验效果,确认不同类型镧系金属离子与光敏剂混合,以及不同类型光敏剂加入镧系离子后后,对提升1O2产率的影响。
现在我们再来看看他们具体究竟有哪些研究发现吧。
1) Ce3+、Eu3+更有利于提升1O2产率,其他镧系离子效果次之
不同类型的镧系金属离子对1O2产率也有很大影响,其中Ce3+、Eu3+的加入对光敏化效果好,1O2产率明显高于其他镧系金属离子(如图3)。
图3 加入不同类型Ln3+后TMB氧化效果
2) 不同类型光敏剂加入镧系离子后,提升1O2产率影响不同
根据荧光、磷光和金属结合的特性,该团队将光敏剂分为4类。这4类光敏剂,在加入镧系离子后,1O2产率提升的情况也不尽相同(如图4)。
1类(CDS和RB)光敏化效果显著提升,1O2产量明显增加;
2类(罗丹明B,罗丹明6G和荧光素)效果次之;
3类(钙黄绿素)及4类(一些非荧光染料)则没有任何改善。
图4 不同类型光敏剂加入镧系离子后TMB氧化结果
1类、2类加入Ce3+后TMB氧化变蓝,
且1类颜色更深,表示1O2产率更高
光谱表征助力科学研究
在该工作中大量重要的光谱表征是通过Fluoromax和FluoroLog系列荧光光谱仪实现。利用Fluoromax和FluoroLog系列荧光光谱仪高灵敏(SNR16000:1)和超宽检测范围(200-1700nm可选)的特点,确保了实验结果的准确性;
此外,FluoroLog系列光谱仪功能齐全,可同时实现荧光、寿命和时间分辨光谱等的测试功能,使检测更加简单方便,大幅度提高了工作效率。
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到这儿,让我们简单做个总结
四川大学与waterloo大学的这项合作研究,不需要使用任何复杂化学修饰或合成,仅依靠镧系离子和光敏剂的简单混合,就提升了1O2的产率,开辟出了一种新方法,相比于寻找新光敏剂还更加简单高效,值得点赞 !
此外这项工作也为提高1O2产率带来新思路,为其将来的持续发展带来了新的转机。相信今后会有更多高效易操作的方法被发现,我们拭目以待吧。
目前这项工作发表在ACS Nano,对技术感兴趣的同学可以自行前往查询哦。
文章作者 &论文直达
文章作者:Zhang,J.; Wu, S.; Lu, X.; Wu, P*.;Liu, J*.
题目&杂志:Lanthanide-BoostedSinglet Oxygen from Diverse Photosensitizers along with PotentPhotocatalytic Oxidation
ACS Nano 2019,13, 14152-14161.
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