内嵌式记忆体

研究背景凭借着多样化结构和丰富的化学特性，新型内嵌金属富勒烯的合成和结构与性质研究已成为一个热点问题。利用富勒烯笼子封装更多种类和数量的金属物种成为科学家不断努力的目标。然而，在一个碳笼中封装更多正电性的金属原子意味着更多的库仑斥力，这使得这种内嵌金属富勒烯 (EMFs) 的形成变得困难。　　一般来说，非金属原子(如氮原子和氧原子)，可以作为形成内嵌三金属或四金属富勒烯的“媒介体”而被引入。然而，金属原子是否能作为“媒介体”来封装到更多内嵌金属团簇的 EMFs 中仍然是未知的。　　研究内容近日，南开大学孔祥蕾副教授在前期工作的基础上，带领其研究团队采用激光烧蚀质谱实验产生了一种以单个铂原子作为金属“媒介体”的内嵌金属富勒烯 La3Pt@C98 ，并用密度泛函 (DFT) 计算的方法进行了理论解释。　　在该工作中，La3Pt@C2n (2n = 98–300) 的 EMF 是通过激光在气相中烧蚀的方法产生的，并通过质谱法进行了验证。其中，最小尺寸的内嵌金属富勒烯 La3Pt@C98 被选中并通过理论计算进行研究。▲Back cover图. 铂原子可以作为一种介质在激光烧蚀的过程中形成内四金属嵌富勒烯。内部呈金字塔形的 La3Pt 金属团簇是通过4c–2e键稳定的。　　研究结果显示，两个最稳定的异构体为 La3Pt@C2(231010)-C98 和 La3Pt@C1(231005)-C98。对于这两种异构体，内部的 La3Pt 金属团簇呈现出金字塔形状，与之前报道的 La3N 团簇的平面三角形形状不同。　　进一步的 DFT 量化计算证明了在 La3Pt 团簇中存在包裹的 La–Pt 键。理论计算结果呈现出，负电性的 原子位于四中心二电子 (4c-2e) 金属键的中心附近，且该轨道具有最高的占据数。铂介导的团簇极大地稳定了 EMFs ，并有望成为一类可制备的新型内嵌金属富勒烯物种。　　该成果以“Structure and Bonding Properties of the Platinum-Mediated Tetrametallic Endohedral Fullerene La3Pt@C98” (《铂介导的内嵌四金属富勒烯 La3Pt@C98 的结构与成键特性》) 为题，发表在英国皇家化学会期刊 Dalton Transactions 上，并入选为期刊封面文章 (back cover)。　　论文信息Structure and Bonding Properties of the Platinum-Mediated Tetrametallic Endohedral Fullerene La3Pt@C98　　Yameng Hou, Lei Mu, Sijin Zhou, Yicheng Xu and Xianglei Kong*(孔祥蕾，南开大学)　　Dalton. Trans., 2023, 52 , 7021　　https://doi.org/10.1039/D3DT00681F　　作者简介　　侯亚蒙 硕士研究生 南开大学　　本文第一作者，南开大学孔祥蕾团队在读硕士研究生，期间主要从事氨基酸分子团簇光解离质谱及结构研究、新型内嵌金属富勒烯的结构研究及制备等工作。以第一作者在 J. Phys. Chem. Lett. 等刊物上发表 SCI 论文 3 篇。孔祥蕾 副教授 南开大学　　本文通讯作者，南开大学副教授，主要从事新型内嵌金属富勒烯、气相分子团簇与原子团簇的新结构、紫外-红外光解离光谱、质谱新方法等方面研究工作，已发表论文 130 余篇。　　课题组介绍南开大学孔祥蕾课题组，自 2011 年由孔祥蕾副教授创立以来从事质谱分析与团簇科学相关研究。研究侧重“新型内嵌金属富勒烯”、“原子与分子团簇新结构”、“紫外-红外光解离质谱-光谱、以及质谱新方法与新仪器的研究”等工作。组内营造自由平等的学术探讨、合作共赢的学术氛围，鼓励同学们在进行科研与学习的同时，体会到研究本身的快乐，欢迎化学相关专业的同学报考!!

中国科学技术大学教授杨上峰课题组合成了两种新型的基于过渡金属钒的内嵌金属富勒烯，结合这两种分子结构上的关联性，提出一种全新的内嵌金属富勒烯形成机制——自驱动单原子碳注入机制，在内嵌金属富勒烯领域取得新进展。研究成果近日发表于美国《国家科学院院刊》。审稿人认为，“这两种金属富勒烯的结构很新颖”。　　内嵌金属富勒烯因其结构的多样性在近20年间得到了飞速的发展，迄今为止已经有超过50种金属团簇被报道嵌入到富勒烯碳笼中，然而它们的形成机理却是长期困扰科学家的一个难题。揭示内嵌金属富勒烯的形成机理不仅有助于深入理解金属富勒烯结构的稳定性，还对于实现金属富勒烯材料的可控、高产率合成具有重要指导意义。　　目前报道的三种内嵌金属富勒烯形成机制（碳团簇插入、脱去机制，以及Stone-Wales机制）都侧重于外部碳笼骨架的转变，然而对于内嵌金属团簇之间的转变机制则从未被报道过。因此，对内嵌金属富勒烯中内嵌金属团簇的形成机理的深入研究是富勒烯领域极其重要且富有挑战性的工作。　　杨上峰团队在前期工作的基础上，合成并分离出两种新型的基于过渡金属钒的内嵌金属富勒烯。并与中国科大李群祥教授课题组、厦门大学谢素原院士团队合作，利用单晶X射线衍射技术精确表征了它们的分子结构，结合DFT理论计算对其电子结构进行了系统研究，发现这两种内嵌金属富勒烯的分子结构和电子结构存在极大的相似性。　　在此基础上，杨上峰课题组提出它们之间存在一种全新的内嵌金属富勒烯形成机制——自驱动单原子碳注入机制。该机制可以分为两个过程，包括：独碳团簇金属富勒烯对单原子碳的吸附；单原子碳注入到碳笼形成双碳团簇金属富勒烯。所内嵌的过渡金属钒上存在的单电子对于促进单原子碳吸附到碳笼上起着至关重要的作用。　　不同于之前通过高压法或离子注入法实现将非金属原子（如氮）嵌入到中性富勒烯碳笼的报道，通过单原子碳注入机制可以实现将非金属原子原位嵌入到带负电的碳笼中，而且由于内嵌钒原子的存在，该过程可以认为是自驱动的，相比于以往的合成方法大大降低了反应能耗。　　因此，该结果对于深入理解内嵌金属富勒烯的形成机理以及合成新结构内嵌金属富勒烯具有重要意义。

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