氧化亚铈

1.文章信息标题：Sunlight-drivenphotocatalyticoxidationof5-hydroxymethylfurfuraloveracuprousoxide-anataseheterostructureinaqueousphase中文标题：水相中氧化亚铜-锐钛矿异质结上太阳光驱动的5-羟甲基糠醛催化选择氧化页码：AppliedCatalysisB:Environmental320(2023)122006DOI：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.1220062.文章链接https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.1220063.期刊信息期刊名：AppliedCatalysisB:EnvironmentalISSN：0926-33732021年影响因子：24.319分区信息：中科院一区Top涉及研究方向：化学4.作者信息第一作者是：云南大学张奇钊；通讯作者：云南大学方文浩。5.光源型号：CEL-HXF300-T3文章简介将5-羟甲基糠醛（HMF）选择氧化为2,5-二甲酰基呋喃（DFF）是糠醛类生物质平台分子转化利用的重要途径之一。DFF是合成糠基生物聚合物、药物中间体、杀菌剂以及荧光剂等的重要单体。传统的热催化氧化技术通常依赖于苛刻的温度和氧压，容易诱发安全和环境隐患。因此，迫切需要开发在温和条件下高效转化HMF为DFF的环境友好型催化体系。于是，光催化氧化技术，因为具有光生空穴和氧气存在下产生的活性氧物种可以在温和条件下驱动该反应的进行而成为科学家们研究的热点。然而现有的金属氧化物光催化剂的制备大部分较为复杂或者以有机试剂（即乙腈、三氟化苯等）作为反应溶剂导致较高的制备成本和环境污染。因此，非常需要低成本、易于制备和易于调节的氧化物催化剂。此外，使用水代替有机溶剂作为反应介质更环保，但对于金属氧化物催化剂来说可能具有很大的挑战性。因为作为副产物的水往往会阻碍正向反应，并且水也可能加剧金属浸出。基于上述研究背景，云南大学化学科学与工程学院方文浩教授课题组通过化学还原沉淀法制备了具有p-n异质结的(Cu2O)x‖TiO2光催化剂，实现了以H2O为反应溶剂，O2作为氧化剂，在无任何添加剂条件下高效利用太阳光催化氧化HMF制DFF。通过调变两种金属的比例和二氧化钛的晶相，深入研究了催化剂能带结构对反应机理的影响。研究发现Cu2O的含量决定HMF的转化率，而TiO2的晶相（即锐钛矿和金红石）影响DFF的选择性。通过清除剂实验研究揭示了空穴（h+）会将HMF深度氧化为CO2，而单线态氧（1O2）能够将HMF选择氧化为DFF。结合莫特肖特基曲线和价带谱数据可以推出半导体的能带结构，由此可得Cu2O的价带位置显然比HMF氧化为DFF的氧化电位更正，但比DFF的氧化电位更负。这表明Cu2O的价带上的光生空穴可以将HMF氧化成DFF，但不能进一步氧化DFF。相反，TiO2的价带位置比DFF的氧化电位更负，因此TiO2价带上的光生空穴能够进一步氧化DFF。p-n异质结的形成不仅抑制了TiO2上羟基自由基（•OH）的产生，而且还促进了O2在Cu2O上活化产生1O2。因此p-n异质结的形成增强了Cu2O的氧化还原能力同时增强了TiO2光利用效率。此外，通过光致发光谱，光电流响应以及电化学阻抗谱表征发现(Cu2O)0.16‖TiO2(A)具有最佳的光生电子和空穴的分离效率以及最佳的电荷迁移效率。与此相对应的，(Cu2O)0.16‖TiO2(A)催化剂在水相、35℃、10mLmin-1O2和模拟太阳光下的温和条件下（如图1所示），产生64.5mggcatal.-1h-1的DFF生成速率。这是目前文献报道的以水为反应介质金属氧化物光催化剂上取得的最佳结果。此外，该催化剂可直接在太阳光和空气下工作，且多次循环使用未见失活。该工作通过一系列的光电性质与形貌表征，深入揭示了异质结催化剂中两种半导体间的强相互作用。研究了在光催化反应过程中光生空穴与各个活性氧物种的作用。并通过能带结构解释了晶相与催化活性的构效关联问题。期望本研究建立的反应选择性和能带结构之间的关系可以应用于其他异质结光催化体系。

项目简介：项目仪器：HT8500大气氧化亚氮激光开路分析仪项目时间：2024年3月项目地点：中国科学院栾城农业生态系统试验站项目内容：华北平原北部（小麦-玉米）农田N2O排放观测实验 项目背景：全球粮食生产在满足不断增长的人口需求的同时，还面临着确保环境可持续性的巨大挑战。农业被认为是人为排放一氧化二氮（N2O）的最大来源，而其中农田的氮肥施用（包括化肥和有机肥）则是N2O排放的主要贡献者。N2O是一种强效的温室气体，对全球变暖有显著影响，因此，减少农田N2O排放对于将全球升温控制在2°C以内至关重要。 应用案例：2024年3月，昕甬智测HT8500大气氧化亚氮激光开路分析仪被部署到中国科学院栾城农业生态系统试验站，进行华北平原北部小麦-玉米农田N2O排放观测实验。栾城试验站位于华北平原的核心地带，属暖温带半湿润季风气候区，是研究该区域农业生态系统的理想场所。试验站的土壤主要为潮褐土，生态类型则以小麦和玉米两熟制农田为主。该区域代表了华北平原北部典型的高产农业生态系统，覆盖面积达4.98万平方km2，耕地3800万亩，具有集约高产、资源约束、井灌农业和城郊农业等特点。本次观测实验聚焦于华北平原北部小麦-玉米农田的N2O排放。通过持续监测N2O排放情况，研究人员能够更好地了解农田管理措施对温室气体排放的影响，从而为减排政策的制定提供科学依据。此次实验的核心目标是量化农田N2O排放量，并分析不同农田管理模式下N2O排放的变化情况，以期找到更加环保和可持续的农业生产方式。 仪器介绍：HT8500大气氧化亚氮激光开路分析仪是此次观测实验的核心设备。该仪器由海尔欣昕甬智测自主研发，基于量子级联激光技术，通过对目标气体特征吸收峰的精确测量，实现对N2O浓度的实时监测。HT8500具备高灵敏度和高精度的特点，能够在复杂的环境条件下稳定运行，特别适合于农业生态系统和环境监测的长期观测任务，为科研人员提供可靠的数据支持。 此次在栾城农业生态系统试验站开展的N2O排放观测实验，为了解华北平原北部小麦-玉米农田的温室气体排放提供了宝贵的数据支持，从而为制定更加科学、环保的农业管理措施奠定坚实基础。 1.开放式光腔，超灵敏，响应快速①　中红外激光技术实现灵敏的大气氧化亚氮浓度测量②　避免闭路仪器管道吸附问题造成的延迟，实现10Hz无损高频浓度输出③　无需采样泵，无需采样管路及样品预处理，维护简单2.适应于各类现场部署的便携式设计①　强大的环境适应性和抗震性②　选用低热膨胀材料，减少结构形变和系统漂移③　镜片加热设计，避免冷凝结露而导致信号丢失3.适合无电网区域和移动平台①　低功耗，能以太阳能电池板或蓄电池供电②　重量轻，便于在偏僻台站或小型车辆上部署和维护HT8500大气氧化亚氮激光开路分析仪在栾城农业生态系统试验站的成功应用，为推进农业绿色发展和环境保护提供了重要支持。海尔欣昕甬智测将继续致力于环保科技创新，为全球可持续发展贡献力量。

p style="text-indent: 2em "二氧化碳是一个典型的“双面间谍”：一方面它能帮助土壤固碳，另一方面又会加剧温室效应。它究竟“是正是邪”，这成为了一道困扰全球变化研究领域多年的难题。记者9日从南京农业大学获悉，邹建文课题组通过观测计算，揭示了陆地生态系统碳氮过程对大气二氧化碳浓度升高的响应强度及其驱动机制，其论文发表在最新一期国际学术期刊《生态学快报》上。/pp style="text-indent: 2em "大气二氧化碳、甲烷和氧化亚氮等温室气体浓度升高是全球变化的主要驱动因子。大气二氧化碳浓度的升高一方面能促进陆地生态系统光合产物积累，增加土壤碳储量，形成土壤的固碳效应（A）。另一方面，又会增加陆地生态系统甲烷和氧化亚氮等温室气体排放，加剧温室效应（B）。那么，大气二氧化碳浓度升高背景下，A与B分别是多少？/pp style="text-indent: 2em "邹建文告诉记者，若A小于B，则陆地生态系统对气候变化呈现正反馈，温室效应将进一步加剧；若A大于B，则呈现负反馈，大气温室效应将减缓；若A等于B，两者相互抵消，反馈效应呈中性。/pp style="text-indent: 2em "课题组通过全球1655组观测数据发现，大气二氧化碳浓度升高导致陆地生态系统温室气体甲烷和氧化亚氮的年排放量增加了27.6亿吨二氧化碳当量，超过了土壤有机碳库增量（24.2亿吨二氧化碳当量），相当于每年陆地生态系统植被和土壤固碳总增量（39.9亿吨二氧化碳当量）的69％。/pp style="text-indent: 2em "因此，大气二氧化碳浓度升高背景下陆地生态系统温室效应很大程度上抵消了固碳效应。论文第一作者南农大资环院刘树伟副教授称：“综合二氧化碳本身的温室效应及其驱动的陆地生态系统对气候变化的反馈效应两方面来说，二氧化碳在大气中还是扮演着‘反角’。”/p