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分子在纳米孔道限域环境中扩散和反应显示了非常独特的物理化学特性,理论工作者已经进行了大量的计算和模拟。近日,中科院大连化学物理研究所包信和研究员带领的“界面和纳米催化”研究组(502组)在自行研制的一套与固体核磁共振仪耦合的动态催化反应系统中,采用激光诱导超极化129Xe技术,首次在模拟催化反应条件下直接观察到了甲醇分子在孔径为0.8nm的CHA分子筛孔道扩散和脱水过程,并精确获得了分子扩散和反应的动力学参数。相关方法和实验结果以研究论文形式(Article)发表在最近一期的《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc., 131(2009)13722-13727),被认为是“一种对纳米孔催化反应研究具有重要意义”的发明。 纳米限域效应在光学、电子器件以及催化反应等领域具有很大的应用前景,分子在纳米限域空间中的吸附和反应动力学一直受到理论和实验研究者的广泛关注。理论研究已经预示,限域在纳米空间中物质将会显示出与自由状态下明显不同的物理化学特性,但是,由于在真实条件下分子的扩散速度很快,而且纳米孔道中分子浓度极低,实验研究需要发展原位-动态和高灵敏的检测手段。该研究组张维萍、包信和和博士研究生徐舒涛等对商用核磁共振“魔角旋转”(Magic Angle)的探头进行改进,自行研制了一套与固体核磁共振仪器相耦合、适合于分子扩散和催化研究的高温原位-动态研究系统,并将国际上已广泛采用的激光诱导超极化129Xe技术引入动态反应过程的研究,使NMR的检测灵敏度提高了1万多倍,从而使固体核磁采谱时间缩短到10秒以内。将该技术成功用于研究甲醇在CHA纳米分子筛笼内的吸附、扩散和脱水反应过程,首次获得了接近真实反应条件下纳米孔道中活性位在反应过程中的动力学参数,大大加深了对甲醇在分子筛孔道中酸助脱水和转化过程机理的理解和认识。 近年来,该研究组系统地将高灵敏核磁共振技术用于催化反应过程和材料合成过程的原位-动态研究,不断取得重要进展 (J. Am. Chem. Soc., 130(2008)3722,J. Am. Chem. Soc., 131(2009)10127)。
生物传感器能够将各种生化反应转换成可测量的电学、光学等信号,属于典型的多学科交叉领域。在生物传感器研究中,器件设计与传感策略一直成为该领域的研究热点,开发具有高灵敏度、时效性兼具可制造性的生物传感器具有重要的科学价值和应用前景。 中科院苏州纳米技术与纳米仿生研究所生物医学部程国胜研究员课题组采用CMOS兼容“自上而下”加工工艺,以SOI(silicon-on-insulator)硅片为衬底,加工出尺寸可控的一维Si纳米线场效应管。在生物传感器研发过程中,纳米材料表面的功能化修饰是其中一项重要环节,该团队在前期工作中已探索了半导体纳米材料的表面修饰基本方法(Langmuir 26, 4514–4522, 2010;Langmuir 27, 13220–13225, 2011)。在此基础上,通过共价结合方法选择性地在Si纳米线表面修饰急性心肌梗死标志物——心肌肌钙蛋白I(cTnI)的单克隆抗体,制备了面向心肌梗死诊断的生物传感器。测试结果表明,生物传感器对cTnI的响应时间小于2 min,其动态线性响应范围92 pg/mL~46 ng/mL,相关工作发表于Biosensors and Bioelectronics(34, 267-272, 2012)。 进一步通过分析器件电流响应中的低频噪声谱,发现当器件工作于反型区时,相较于空气中的响应,液相环境下噪声谱幅度的倒数受栅极电压的调控作用更加明显。基于此,研究人员以血清体系为研究对象,对比了传统电流响应与噪声谱分析方法,在电流响应无法区分待测cTnI蛋白的情况下,噪声谱分析能够实现2个数量级的信号差别。 部分结果发表于Applied Physics Letters(101, 093704, 2012),为实现新型、高灵敏度生物传感器的设计提供了思路。 上述研究工作得到了中科院“百人计划”项目、国家自然科学基金、国家重大科学研究计划(973项目)经费支持,同时得到了苏州纳米所纳米加工平台及分析测试平台的技术支持。http://www.cas.cn/ky/kyjz/201209/W020120911317688421684.jpg图1 器件阵列形貌(A),Si纳米线扫描电镜图片(B)以及典型的cTnI传感结果(C)。http://www.cas.cn/ky/kyjz/201209/W020120911317688424476.jpg图2 噪声幅度倒数与栅极电压之间的关联(A),电流模式下(B)及噪声谱分析方法下的cTnI响应(C)。
[color=#333333]随着纳米科技的快速发展,纳米粒子的分离已经成为纳米领域的基础性研究课题,同时也是热点与难点问题。该文介绍了几种较为常用的分离纳米粒子的方法,主要包括场流分级法、超速离心法、膜分离法、色谱分离法和磁性分离法,评述了每种方法的优缺点、适用范围、具体应用实例和相关研究进展,并具体讨论了每种分离方法的分离效果、重复性和特异性。[/color]