新型光催化反应器实现高效数据驱动化学合成!

【研究背景】

光催化反应是一种利用光照激发反应物分子或催化剂的化学反应，因其在环境治理、能源转化等领域的广泛应用而受到广泛关注。与传统的批量光催化反应器相比，流动光催化微反应器具有更高的反应速度和效率，能够在较短时间内完成化学反应。这得益于微流体技术所带来的优良质量和热传递特性。然而，尽管现有流动光催化系统的反应速度有了显著改善，但其通量依然低于当前化学合成研究中对数据量的需求，这制约了基于大数据的人工智能（AI）技术在化学合成中的应用。缺乏大量可靠的高质量数据成为了主要挑战之一。

近日，来自浙江大学化学系陆展、方群教授（杰青）、潘建章课题组以及Guang-Yong Chen携手在光催化反应的自动化高通量系统方面取得了新进展。该团队设计并开发了一种新型的机器人系统，结合了液核波导、微流体液体处理和人工智能技术，实现了超高通量的化学合成与在线表征。该系统能够自动执行反应物混合物的制备和引入，并在几秒钟内完成超快速的光催化反应，同时进行在线光谱检测以获取反应产物的信息。这项创新的工作使得系统的通量达到每天高达10,000种反应条件的水平。

利用该高通量系统，研究团队在光催化 [2+2] 环加成反应的条件筛选中，成功筛选了12,000种不同的反应条件，显著提高了反应的效率和数据的可靠性。基于这些丰富的数据，研究人员还进行了AI辅助的跨底物/光催化剂预测。这项研究不仅为化学合成提供了新的技术路径，也为AI在化学领域的应用奠定了基础，具有重要的理论意义和应用价值。

【表征解读】

本文通过在线紫外-可见吸收光谱法的原理，结合流体动力学的基础，首次研发了在线UV-Vis吸收光谱检测模块。该模块利用一根6 cm长的熔融石英毛细管作为检测流动池，具有效的检测光程为240 μm，成功地实现了对光催化[2+2]环加成反应的在线实时监测，从而表征发现了反应过程中底物和产物之间的明显吸收变化。这一成果最终揭示了反应动力学的变化规律和反应机制。

针对光催化反应过程中光催化剂与底物之间的相互作用，本文通过对比传统10 mm比色皿和250 μm毛细管中的吸收光谱，验证了所研发模块的可行性，得到了260 nm以上波长处良好的一致性。这表明，该毛细管可以有效用于在线UV-Vis吸收光谱检测，尤其是在大多数有机合成混合物在260 nm以上的显著吸收特性下，增强了反应监测的灵敏度和准确性。通过对不同反应条件下底物S-1和产物P-1的吸收光谱进行测量，发现随着底物的消耗，293.3 nm处的吸收值逐渐降低，揭示了反应的转化过程和产物生成的动态信息。

在此基础上，本文还通过人工智能技术对非稳态吸收数据进行了处理与预测。利用12,000个样本的数据集，采用主成分分析（PCA）和多种回归模型（如XGB回归、支持向量回归等），实现了对稳态吸收数据的预测。这一方法不仅提高了数据处理的效率，也为理解反应机制提供了新的视角。此外，通过Mordred分子描述符的计算，实现了不同底物和光催化剂之间的交叉预测，进一步拓展了仪器的应用范围。

综上所述，本文的仪器研发与数据分析手段相结合，为光催化反应的实时监测与分析提供了强有力的工具，揭示了反应的复杂机制，为未来相关领域的研究奠定了基础。这种新的在线监测方法不仅具有广泛的应用潜力，也为化学反应动力学的研究开辟了新的路径。

自动化超高通量光催化合成与筛选系统的流体通道和设置

参考文献Lu, JM., Wang, HF., Guo, QH. et al. Roboticized AI-assisted microfluidic photocatalytic synthesis and screening up to 10,000 reactions per day. Nat Commun 15, 8826 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53204-6