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2024年度Park AFM奖学金第三位获奖人为西安交通大学前沿科学技术研究院先进电子中心的高阳飞博士, 高博士的导师为中心主任娄晓杰教授(国家级别青年人才)。高阳飞博士作为2024年第三位获得Park AFM奖学金的研究人员,他连续两年使用Park AFM发布最新成果在《Nature Communications》和《Advanced Materials》期刊。
高阳飞博士以第一作者身份以《通过高熵策略和带隙工程优化钨青铜结构陶瓷的高温储能》(Optimizing high-temperature energy storage in tungsten bronze-structured ceramics via high-entropy strategy and bandgap engineering)为题发表于(Nature Communications, DOI: 10.1038/s41467-024-50252-w)和以《通过弱耦合弛豫设计在钨青铜电介质陶瓷实现超高能量存储》(Ultrahigh Energy Storage in Tungsten Bronze Dielectric Ceramics Through a Weakly Coupled Relaxor Design)为题发表于(Advanced Materials,DOI: 10.1002/adma.202310559)在压电响应力显微镜(PFM)领域引起了广泛关注。
高博士表示:“压电响应力显微镜(PFM)通常用于铁电畴的研究。由于铁电性包含压电性,因此可以通过其在电场作用下的压电变形来可视化畴图。在PFM中,电场是借助尖端局部施加到样品上的。将一个畴的压电响应称为“PFM信号”。在多畴样品中从不同取向畴所获得的PFM信号之间的差异将被表示为“PFM衬度”。利用压电响应力显微镜(PFM)研究极性纳米微区(PNRs)对外部电场的动态响应与介电材料的储能性能密切相关。本工作利用Park systems NX7的PFM模块测量了介电陶瓷对电场的动态响应,结果展示出的PNRs的快速可逆性导致剩余极化(Pr)降低,延迟的极化饱和最终使其具有优异的储能性能"。
获奖者采访:
1. Park: 请总结一下您的研究,并解释它为什么很重要?
高博士:介质电容储能技术具有极高的功率密度和超快的放电速率,在电动汽车、大功率激光脉冲武器、电磁弹射系统等领域具有巨大的应用潜力。然而,介质电容器的储能密度相对较低,温度稳定性较差,限制了其实际应用。因此,迫切需要开发具有高能量存储密度和高能量存储效率的介质电容器,并了解提高其性能的机制。此外,优化介质电容器在高温或高温差等恶劣条件下的储能性能也是一项关键挑战。
与研究广泛的钙钛矿结构铁电陶瓷相比,作为第二大类铁电材料的四方钨青铜结构(TTBs)介质陶瓷由于晶体结构复杂,击穿场较小,储能性能较差,受到的关注较少。针对这些问题,本工作重点研究了影响介质电容器储能性能的关键因素,并采用增加构型熵和带隙等策略来提高具有四方钨青铜结构的无铅介质陶瓷的储能性能。该方法不仅实现了优异的综合储能性能,而且增强了高温储能能力,为介电储能电容器提供了新的候选材料和有效的性能优化策略。
2. Park: 请叙述下您的研究将会如何被使用?
高博士:研究成果可应用于能量存储或转换的介质电容器,适用于电动汽车、电磁弹射系统或大功率脉冲装置等需要快速放电和极高瞬时功率的器件。
3. Park: 请问Park AFM的哪些特性对您的研究最有帮助?
高博士:压电响应力显微镜(PFM)通常用于铁电畴的研究。由于铁电性包含压电性,因此可以通过其在电场作用下的压电变形来可视化畴图。在PFM中,电场是借助尖端局部施加到样品上的。将一个畴的压电响应称为“PFM信号”。在多畴样品中从不同取向畴所获得的PFM信号之间的差异将被表示为“PFM衬度”。利用压电响应力显微镜(PFM)研究极性纳米微区(PNRs)对外部电场的动态响应与介电材料的储能性能密切相关。本工作利用Park systems XE7的PFM模块测量了介电陶瓷对电场的动态响应,结果展示出的PNRs的快速可逆性导致剩余极化(Pr)降低,延迟的极化饱和最终使其具有优异的储能性能。
4. Park: 为什么Park原子力显微镜对您的研究至关重要?
高博士:在弛豫铁电体中,PNRs的快速可逆性是弛豫性能增强的重要指标,弛豫性能与介电陶瓷的储能性能呈强正相关。因此,样品的PFM测试可以有利的证明并解释本工作中观察到的优异性能的原因。
论文研究成果介绍:
***以下中文介绍内容来自西安交通大学新闻网
1.《通过高熵策略和带隙工程优化钨青铜结构陶瓷的高温储能》(Optimizing high-temperature energy storage in tungsten bronze-structured ceramics via high-entropy strategy and bandgap engineering)
介电陶瓷作为储能电容器的重要材料,由于其高功率密度、快速的充放电速度以及长循环寿命等优点,在新能源汽车、脉冲激光等高功率脉冲设备中有着广泛的应用。但是电介质电容器储能密度仍然相对较低,温度稳定性较差,这些缺点限制了其进一步发展。因此,获得具有高储能密度及储能效率的电介质储能电容器并理解其增强机理迫在眉睫。同时,研发在高温下同时具有高能量密度和效率的介电陶瓷是本领域的一个重大挑战。目前电介质储能陶瓷的研究主要集中于具有钙钛矿结构的铁电材料中,这主要是因为其结构简单,储能性能优异。四方钨青铜结构(TTBs)铁电体——作为仅次于钙钛矿结构铁电体的第二大类铁电体——由于其复杂的晶体结构和相对较差的性能在电介质储能领域一直关注不多。
在这项研究中,西安交通大学的娄晓杰教授与合作者在前期工作(Adv. Mater. 2024,36, 2310559)的基础上采用高熵策略和带隙工程进一步增强了四方钨青铜结构介电陶瓷的高温储能性能。高熵效应导致的阳离子随机占位打破了铁电长程有序,形成高动态、弱耦合的极性纳米微区。同时,Ca及Ta氧化物的高熔点和高熵陶瓷的缓慢扩散效应限制了其晶粒生长,增加了陶瓷的整体电阻率和带隙,从而赋予其极高的击穿强度。高熵陶瓷晶体结构的温度稳定性导致其出色的抗高温性能。最终在Ba0.4Sr0.3Ca0.3Nb1.7Ta0.3O6陶瓷中实现了8.9 J cm-3的可恢复能量密度和93%的高效率。相比低熵组分储能密度增幅超过100%。储能效率从81%上升到93%。在四方钨青铜结构陶瓷储能材料中具有领先的性能。同时表现出优异的温度稳定性,在室温至高达180 °C的宽温度范围内,均可保持> 4.9 J cm-3的可恢复储能密度及> 89%的储能效率。这项研究为设计具有超高综合储能性能的四方钨青铜介电陶瓷提供了一种有效的方法,有望为电介质储能领域的未来发展带来新的思路和方向。
2.《通过弱耦合弛豫设计在钨青铜电介质陶瓷实现超高能量存储》(Ultrahigh Energy Storage in Tungsten Bronze Dielectric Ceramics Through a Weakly Coupled Relaxor Design)
电介质储能陶瓷电容器属于无源组件类别的电能储存设备,由于其高功率密度、快速的充放电速度以及长循环寿命等优点,该类电容器有望在混合动力汽车、大功率换能器以及大功率脉冲设备中得到广泛应用。近年来,科研人员进行了大量的研究工作,致力于开发具有高储能密度和高储能效率的新型电介质材料。尽管如此,目前的研究对象主要集中于具有钙钛矿结构的铁电体、弛豫铁电体和弛豫反铁电体。四方钨青铜结构(TTBs)铁电体,作为仅次于钙钛矿结构铁电体的第二大类铁电体,由于其复杂的晶体结构和多元的元素可调性,在电介质储能方面的研究却鲜有报道。
在本研究中,西安交通大学的娄晓杰教授与合作者通过在Gd0.03Ba0.47Sr0.485Nb2O6陶瓷基体中掺杂Sm3+,打破了铁电体的长程有序,构建了弱耦合的极性纳米微区,从而显著提高了具有四方钨青铜结构的电介质陶瓷的储能性能。在660 kV cm-1的电场条件下,化学式为Gd0.03Ba0.47Sr0.485Nb2O6的弛豫铁电陶瓷获得了高达9 J cm-3的可回收能量密度,同时储能效率高达84%。值得注意的是,该陶瓷的储能性能对频率、温度和循环电场具有显著的稳定性。通过对该样品的介电温谱进行经典的Vogel–Fulcher模型拟合,得到的高激活能证明了其中的极性团簇是相互孤立的(即弱耦合)。同时,具有原子分辨率的HAADF-STEM结果直观地展示了这一重要特征。弱耦合的极化纳米微区有利于在获得高极化的同时具有较低的剩余极化。结构特征分析显示,Sm3+含量越高,非公度系数越大,表明存在高度无序的A位结构。同时,获得了高的电导活化能、拓宽的带隙和较低的电致应变,击穿强度也得到了显著提高,最终获得了超高的储能密度。这项研究极大地提升了基于TTBs的电容器的能量存储能力,使其在性能上与主流的钙钛矿结构电介质陶瓷相媲美,扩大了大功率脉冲设备应用的材料选择范围。这一创新性研究有望为电介质储能领域的未来发展带来新的思路和方向。
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