【科学背景】
随着太阳能光伏技术的迅速发展,钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其高效能和低成本制造工艺而引起了广泛关注。黑相甲胺基铅碘(α-FAPbI3)钙钛矿由于具有1.5 eV的最佳带隙,在光伏应用中显示出了巨大的潜力,其光电转换效率(PCE)已经达到26.1%。然而,α-FAPbI3钙钛矿在高湿度环境中的可重复性和稳定性问题仍然是制约其广泛应用的主要障碍。
在钙钛矿薄膜的制备过程中,溶剂工程被证明对实现高质量的α-FAPbI3薄膜至关重要。目前,大多数溶液处理方法都采用含有挥发性溶剂(如二甲基甲酰胺(DMF)和乙腈)及高沸点溶剂(如二甲基亚砜(DMSO)和N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP))的共溶剂体系。这些溶剂与碘化铅(PbI2)形成关键中间复合物,通过路易斯酸碱相互作用促进有序和均匀的结晶,有助于直接转化为α-FAPbI3,并防止形成光无活性的δ相。
尽管DMSO在结晶控制中起到了重要作用,但其吸湿性在高湿度环境下会导致钙钛矿薄膜中水分吸收增加,从而促进δ-FAPbI3杂质相的形成。这一过程不仅影响了钙钛矿薄膜的结晶质量,还严重制约了其在实际环境中的应用。因此,解决在高湿度条件下制备高质量α-FAPbI3薄膜的问题成为研究的重点。
有鉴于此,北京大学肖立新教授,曲波副教授,瑞士洛桑联邦理工学院Michael Grätzel教授和魏明杨博士等人合作提出了一种新颖的晶体覆盖层(CL)策略,使用含氯有机分子形成覆盖层。该覆盖层具有疏水和均匀特性,能够有效阻止水分渗透,同时保留DMSO-PbI2复合物在中间薄膜中的作用,从而在高湿度条件下仍能实现高质量的α-FAPbI3薄膜结晶。
通过这种方法,作者成功地在相对湿度范围为20%到60%时制备了光电转换效率超过24.5%的PSCs,在80%相对湿度下也达到了23.5%的效率。此外,未封装的器件在相对湿度为40%到60%的环境条件下经过500小时的最大功率点运行后,仍能保持96%的初始性能。
【科学亮点】
1. 实验首次探讨了DMSO在高湿度环境中对钙钛矿形成的影响:
•研究表明,DMSO的吸湿性在高相对湿度(RH)条件下促进了光无活性δ-FAPbI3杂质相的形成。
•通过多种光谱表征技术,揭示了DMSO-PbI2复合物在湿空气中的行为,发现DMSO在高湿度下会导致α-FAPbI3钙钛矿的形成不完全。
2. 实验通过引入氯化有机分子形成覆盖层(CL),有效阻挡了水分渗透:
•该覆盖层具有疏水和均匀特性,在RH高达80%的条件下依然保留了DMSO-PbI2复合物的优势。
•这种策略使得钙钛矿太阳能电池(PSCs)在20%到60% RH范围内的光电转换效率超过24.5%,在80% RH下为23.5%。
3. 实验验证了使用氯化p自由基的CL策略,在提高环境稳定性方面的效果:
•这种策略不仅确保了中间薄膜中DMSO-PbI2复合物的稳定性,还显著减少了水分对晶体生长的负面影响。
•实验结果显示,未封装的PSCs在环境条件下(RH为40%到60%)最大功率点运行时,经过500小时的操作后,仍能保持96%的初始性能。
4. 实验进一步探讨了不同溶剂体系对α-FAPbI3钙钛矿晶体生长的影响:
•通过比较DMF-DMSO共溶剂体系与其他溶剂体系,发现DMSO在控制晶体生长和形成有序晶体方面起到了关键作用。
•然而,DMSO的吸湿性在高湿度环境中成为了制约其应用的主要因素,需要开发新的策略来改善其环境稳定性。
【科学图文】
图1:中间薄膜在潮湿空气中的动态转化。
图2:具有原位形成封盖层的中间薄膜。
图3:两步法工艺中的结晶动力学。
图4:钙钛矿薄膜的光物理特性。
图5:使用CL策略的PSC性能、重现性和稳定性。
【科学结论】
本文的研究揭示了在钙钛矿太阳能电池(PSC)制备中,湿度对材料性能的重要影响,尤其是在高湿度环境下的可重复性问题。通过引入氯化有机分子作为覆盖层(CL),研究者不仅有效阻挡了水分渗透,还保留了DMSO-PbI2复合物的稳定性,从而促进了α-FAPbI3的高质量生长。这一创新策略突出了溶剂工程在钙钛矿材料合成中的关键作用,尤其是在面对湿度波动时,如何通过材料设计来增强环境适应性。
此外,研究表明,DMSO的吸湿性在晶体生长过程中具有双重性:它有助于形成必要的中间复合物,但同时也可能导致光无活性杂质相的生成。这提示作者在未来的研究中,需要更加深入地探讨溶剂的选择与其对晶体结构稳定性的平衡关系。
最后,本文提供的成果为钙钛矿太阳能电池的实际应用奠定了基础,尤其是在湿度较高的环境中,通过合理的材料设计和制备策略,实现了高效和稳定的电池性能。这不仅为钙钛矿材料的未来发展指明了方向,也为其他功能性材料的设计与应用提供了重要的参考,强调了在复杂环境下保持材料性能的必要性和可行性。
原文详情:Liang Shu†, Xiaoming Shi, Xin Zhang, Ziqi Yang, Wei Li, Yunpeng Ma, Yi-Xuan Liu, Lisha Liu, Yue-Yu-Shan Cheng, Liyu Wei, Qian Li, Houbing Huang, Shujun Zhang, Jing-Feng Li, Partitioning polar-slush strategy in relaxors leads to large energy-storage capability, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.adn8721
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