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【科学背景】
二维半导体是当今研究的热点,因为它们具有潜在的在下一代电子和光电子器件中发挥重要作用的特性。然而,尽管已经取得了一定进展,但已知的二维半导体普遍存在着热导率较低的问题,这限制了它们在高性能器件中的应用。
为了解决这一挑战,科学家们开始寻找具有高热导率的二维半导体。在这种背景下,MoSi2N4作为一种新兴的二维半导体受到了关注。相较于已知的二维半导体,MoSi2N4具有更高的电子和空穴迁移率,光学透射率以及断裂强度和杨氏模量等方面的性能。然而,尽管其结构更加复杂,MoSi2N4被预测具有异常高的热导率。
为验证这一预测,中国科学院金属研究所沈阳国家材料科学实验室、中国科学技术大学材料科学与工程学院Wencai Ren教授等人进行了实验测量,并发现悬浮单层MoSi2N4的热导率高达173 W·m–1·K–1,远高于已知的二维半导体。通过第一性原理计算,他们发现这种异常高的热导率得益于MoSi2N4的高德拜温度和低格林尼森参数,这两者都与其高杨氏模量相关。这项研究不仅为下一代电子和光电子器件提供了有望实现高性能的新材料,而且为设计具有高效热传导的二维材料提供了重要参考。
【科学亮点】
(1)实验首次利用非接触的光热拉曼技术,对悬浮单层MoSi2N4的热导率进行了实验测量。
(2)通过该实验,我们在室温下测量到了约为173 W·m–1·K–1的高热导率,这一结果远高于已知的二维半导体如MoS2、WS2、MoSe2、WSe2和黑磷。
(3)这一结果证明了MoSi2N4具有异常高的热导率,为其作为下一代电子和光电子器件的候选材料奠定了基础。
(4)第一性原理计算揭示了MoSi2N4的热导率高的原因,主要归因于其高德拜温度和低格林尼森参数,这两者又强烈依赖于材料的高杨氏模量,后者是由最外层Si-N双层引起的。
【科学图文】
图1:化学气相沉积生长的MoSi2N4晶体的表征。
图2. SiO2/Si衬底上单层MoSi2N4晶体的拉曼表征。
图3:利用光热拉曼技术对悬浮单层MoSi2N4晶体的热导率测量。
图4:单层MoSi2N4晶体的异常高热导率。
图5:对单层MoSi2N4异常高热导率的理论分析。
【科学结论】
在单层MoSi2N4中发现异常高的热导率,不仅确立了该材料具有同时高载流子迁移率的基准二维半导体,可用于下一代电子和光电子器件,还为设计具有高效热传导性能的二维材料提供了新的见解。
然而,本研究中测得的单层MoSi2N4的热导率低于理论计算结果,这可以归因于以下两个事实。首先,MoSi2N4晶体具有一定浓度的热力学平衡点缺陷,如通过iDPC-STEM成像观察到的N空位。与其他二维材料中的缺陷类似,随着N空位密度的增加,Si-N双层的热导率显著下降。
此外,N2空位在高频声子散射中起主要作用,而N1空位影响较小。其次,MoSi2N4中的褶皱,作为一种形式的平面外扭曲变形,会导致强烈的声子局部化和增强的声子散射,从而类似于其他二维材料,降低了热导率。在未来,制备具有高质量的硅片尺度单晶单层MoSi2N4是利用其高热导率和载流子迁移率用于下一代电子和光电子器件的关键。
原文详情:He, C., Xu, C., Chen, C. et al. Unusually high thermal conductivity in suspended monolayer MoSi2N4. Nat Commun 15, 4832 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-48888-9
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