安徽农业大学侯如燕团队在茶叶产地溯源研究领域连续发表多篇高水平论文

安徽农业大学侯如燕团队围绕茶叶产地溯源领域开展了一系列研究，其结果发表在《Food chemistry》（中科院一区，IF=8.8），《Food Research International》（中科院一区，IF=8.1），《Food Control》（中科院一区，IF=6.0）, 《LWT-Food Science and Technology》（中科院一区，IF=6.0），《Journal of the Science of Food and Agriculture》（中科院二区，IF=4.1）等期刊上。茶是世界上最受欢迎的饮料之一，其价格和需求与其地理来源密切相关。具有中国地理标志（GI）的产品，如祁门红茶，太平猴魁，安吉白茶，通常代表了独特的质量特性和风味特征，价格要高于非GI产区，容易受到食品欺诈的影响。团队主要运用稳定同位素与多元素分析技术，气相色谱-质谱联用技术，液相色谱质谱联用技术，核磁共振氢谱，拉曼、近红外光谱技术等，结合化学计量学深度挖掘，阐明产地环境与产品特征识别的内在机理，对茶叶，西洋参，花椒等特色农产品产地溯源进行鉴别，为农产品质量产业发展、安全监管和原产地保护提供技术支撑。

一、红茶产地溯源

1. 采用稳定同位素特征来划定祁门红茶的地理产地

2019年2月，团队在国际期刊Journal of the Science of Food and Agriculture发表题为“Using stable isotope signatures to delineate the geographic point-of-origin of Keemun black tea”的研究论文。彭传燚副教授为论文第一作者，蔡荟梅教授、侯如燕教授为共同通讯作者。该研究探究了使用同位素比值质谱技术用于祁门红茶产地判别的可行性，并考虑了品种类型、叶片成熟度和制造工艺对同位素比值影响。结果表明，品种类型和叶成熟度对茶叶的δ15N值有显著影响。此外，品种对茶叶的δ13C值有显著影响，制造工艺对同位素比值没有影响。根据δ15N特征，祁门县东至和贵池区域比较容易区分。交叉验证k-NN模型的准确率为91.6%。种植区域的环境因素和品种可能是造成祁门红茶δ15N差异的主要原因。

图1：品种对同位素特征的影响。（a）δ13C（b）δ15N

图2：叶片成熟度对同位素特征的影响（a）δ13C（b）δ15N

原文链接：https://doi.org/10.1002/jsfa.9475

2. 采用顶空气相色谱/质谱结合化学计量分析对红茶的地理产地进行鉴定

2021年5月，团队在国际期刊《Food chemistry》发表题为“Use of headspace GC/MS combined with chemometric analysis to identify the geographic origins of black tea”的研究论文。硕士研究生运晶为论文第一作者，侯如燕教授为通讯作者。祁门红茶是中国高香红茶的代表。该文章探究了使用静态顶空气相色谱-质谱技术结合机器学习在红茶产地识别的可行性。对306份来自中国（古溪、历口、金字牌、贵池、东至、常宁、武夷山、邵武），印度（大吉岭）和斯里兰卡（康堤）的红茶样品的香气进行了表征。结果表明，红茶香气主要由醇类、醛类、酮类和酯类等化合物组成。在不同产地红茶中发现了22种共有挥发性化合物，包括红茶中花香和果香的代表性香气物质芳樟醇和香叶醇。探究了使用全谱、共有化合物和特征化合物（芳樟醇和香叶醇）三种数据集建立的机器学习（k-近邻算法和随机森林）模型的性能。基于全谱和22种共有化合物的k-近邻算法和随机森林测试集判别率均为100%和95%。基于芳樟醇和香叶醇的k-近邻算法和随机森林测试集判别率为100%和97%。这些结果表明，使用不同的数据集均能有效区分红茶产地，芳樟醇和香叶醇的比例可能是不同红茶区域风味差异的主要原因。

图3：10个产地共有的22个GC-MS特征代谢指纹图谱

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.foodchem.2021.130033

3. 采用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）结合化学计量学技术对红茶的地理产地进行鉴定

2022年3月，团队在国际期刊《Food Control》发表题为“Keemun black tea: Tracing its narrow-geographic origins using comprehensive elemental fingerprinting and chemometrics”的研究论文。硕士研究生任印锋为论文第一作者，Daniel Granato教授、蔡荟梅教授、彭传燚教授为通讯作者。本研究采用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）绘制了来自其核心产区（祁门）和传统产区（贵池和东至）产区的104个祁门红茶样品的27种矿物元素的元素指纹图谱。将其化学指纹与机器学习算法结合用于祁门红茶的产地识别。结果表明，线性判别算法和支持向量机模型表现出最佳的判别性能，预测能力为100%。

图3 核心产区(祁门)和传统产区(东至和贵池)祁门红茶中矿物质元素指纹图谱

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.foodcont.2021.108614

4. 采用基于UHPLC-Q/TOF-MS的代谢组学方法与机器学习算法相结合区分祁门红茶地理来源

2022年6月，团队在国际期刊《Food Research International》发表题为“A comparative UHPLC-Q/TOF-MS-based metabolomics approach coupled with machine learning algorithms to differentiate Keemun black teas from narrow-geographic origins”的研究论文。彭传燚副教授和硕士研究生任印锋为论文共同第一作者，Daniel Granato教授和蔡荟梅教授为共同通讯作者。本研究采用UHPLC-Q/TOF-MS结合化学计量学技术判别五个产区祁门红茶样品。筛选出39种筛选VIP大于1差异化合物。进一步靶向定量八种差异代谢物quercetin-3-O-galactoside, quercetin-galactose-rhamnose-glucoside, quercetin-glucose-rhamnose-glucoside, quinic acid, kaempferol-3-O-rutinoside, kaempferol-glucose-rhamnose-glucoside, kaempferol-3-O-glucoside and rutin及使用其建立产地识别模型，结果表明，基于UHPLC-Q/TOF-MS检测的代谢物指纹结合机器学习模型分类准确率前馈神经网络 (100%) >支持向量机(94.44%) >线性判别算法 (91.7%)>随机森林 (87.50%).

图形摘要

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.foodres.2022.111512

5. 采用核磁氢谱化学指纹结合机器学习识别红茶的地理来源、品种和加工

2023年2月，团队在国际期刊《Food Control》发表题为“Machine learning applications for identify the geographical origin, variety and processing of black tea using 1H NMR chemical fingerprinting”的研究论文。博士研究生崔传坚和徐一帆为论文共同第一作者， 侯如燕教授为通讯作者。该研究采用核磁共振氢谱对来自中国（安徽、云南、福建、广东）、印度（大吉岭和阿萨姆）和斯里兰卡（康提）七个红茶产区的219份红茶样品进行化学指纹分析。结果表明，咖啡碱和丙氨酸被鉴定为区分中国种和阿萨姆种的主要差异代谢产物，茶黄素和琥珀酸被鉴定为区分工夫红茶的主要差异代谢产物。采用核磁共振氢谱数据结合随机森林算法，对于红茶产地的判别准确率达到92.7%。基于随机森林模型的重要变量筛选的咖啡因、苹果酸、赖氨酸和β-葡萄糖等代谢物被认为是红茶地理来源的潜在标志物，基于这些标志绘制的化学轮廓展现了不同区域红茶的化学组成特色。

图3：红茶品种和加工方式的特征代谢产物图

图6：蜘蛛图指纹图谱，根本模式识别可以鉴定将未知的标签分配到地理来源

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.foodcont.2023.109686

6. 采用表面增强拉曼光谱（SERS）的代谢组学方法结合化学计量学来鉴别祁门红茶的地理起源

2023年4月，团队在国际期刊《LWT-Food Science and Technology》发表题为“Surface-enhanced Raman spectroscopy-based metabolomics for the discrimination of Keemun black teas coupled with chemometrics”的研究论文。硕士研究生任印锋和叶志豪为论文共同第一作者，Daniel Granato教授和彭传燚教授为共同通讯作者。本研究采用表面增强拉曼光谱（SERS）的代谢组学方法结合化学计量学来确定祁门红茶的地理起源。选取Δv = 555、644、731、955、1240、1321和1539 cm处Ag纳米粒子增强的SERS峰，计算强度进行化学计量学分析。对于红茶产地判别模型的性能表现为:RF (93.5%) = FNN (93.5%) > KNN(87.1%)，优于LDA算法(86.3%)。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.lwt.2023.114742

二、绿茶产地溯源

1.采用近红外光谱结合化学计量分析对太平猴魁绿茶的地理产地进行判别

2022年4月，团队在国际期刊《Journal of the Science of Food and Agriculture》发表题为“Rapid identification of the geographic origin of Taiping Houkui green tea using near-infrared spectroscopy combined with a variable selection method”的研究论文。博士研究生金戈为论文第一作者，侯如燕教授为通讯作者。该文章利用近红外光谱技术区分了114份来自核心产区（猴坑，猴岗，颜家）和其他产区（新明镇，三口镇和龙门镇）的太平猴魁绿茶样品。采用合成过采样技术（SMOTE）平衡样本数据集。使用三种不同的预处理和筛选特征波长算法优化ELM模型性能。优化后的SNV-GA-ELM模型在测试集获得了95.35%的分类准确率。

原文链接：https://doi.org/10.1002/jsfa.11964

2.采用多技术联用对太平猴魁绿茶的地理产地进行判别

2023年6月，团队在国际期刊《Food chemistry》（中科院一区，IF=8.8）发表题为“Tracing the origin of Taiping Houkui green tea using 1H NMR and HS-SPME-GC–MS chemical fingerprints, data fusion and chemometrics”的研究论文。博士研究生金戈为论文第一作者， 侯如燕教授为通讯作者。该文章利用HS-SPME-GC-MS结合1H NMR双相萃取技术用于区分72个太平猴魁绿茶样品的地理来源。测试了Common dimension多板块数据融合，低级数据融合和中级数据融合方法。结果表明，数据融合提供了比基于单一技术数据的模型更优的区分性能。基于中级数据融合的RBF-SVM模型对太平猴魁的产地识别的准确率达到了93.33%。

图1：实验流程图

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.foodchem.2023.136538

3.采用便携式光谱辐射计对安吉白茶的地理产地进行判别

2023年7月，团队在国际期刊《Food Control》（中科院一区，IF=6.0）发表题为“Rapid discrimination of Anji Baicha origin using field-portable spectroradiometer”的研究论文。博士研究生金戈和安徽省地勘局第二水文工程地质勘查院桂翔为论文第一作者， 侯如燕教授为通讯作者。该研究将便携式光谱辐射计与化学计量学应用于安吉白茶样品地理来源的快速筛选。在光谱预处理和模型选择方面进行了模型优化。将优化模型应用于样品的地理区分和化学驱动波长的解释。对于区分核心产区和非核心产区安吉白茶准确率可达98.9%。进一步区分核心区域的小产区和安吉县外的产区发现分类结果高度依赖于地理距离。此外，研究还发现地理来源对光谱数据的影响大于收获年份。

图形摘要

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.foodcont.2023.109968————————————————————————————————

“植物源性食品质量安全检测技术及应用新进展”主题网络研讨会

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