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厦门大学化学化工学院廖洪钢教授团队在钠离子电池负极反应可逆性原位透射电镜研究中取得新进展。相关研究成果以“Unveiling Atom Migration Abilities Affected Anode Performance of Sodium-Ion Batteries”为题发表于Angewandte Chemie International Edition(DOI: 10.1002/anie.202303343)。
钠离子电池由于资源丰富且成本较低,被认为是商用锂离子电池的一种理想替代品。对于钠离子电池的负极材料,在初始放电/充电过程中往往存在较大的容量损失,导致初始库仑效率(ICE)较低。过去人们普遍认为Na+在嵌入/脱出过程中的缓慢迁移和初始循环过程中的不可逆相变限制了反应的可逆性。为了增强Na+的迁移动力学,人们在纳米结构设计、碳包覆、元素掺杂和电解液优化等方面做了大量的工作。这些方法确实在一定程度上提高了负极的性能,然而,材料本身各元素原子迁移能力的差异及其所致放电产物的元素分布等与电池性能的关系通常被忽视。
有鉴于此,研究团队以过渡金属化合物NiCoP@C为研究对象,采用原位透射电镜(in situ TEM)、XANES和原位XRD等表征手段,揭示了影响过渡金属化合物负极的ICE和循环性能的本质原因是化合物中不同原子迁移能力的差异和放电产物的空间分布。DFT理论计算结果说明材料组分不同原子迁移能力的差异的本质原因以及无序碳对活性材料的稳定效应。发现无序碳对活性组分的锚定效果远大于对Na+的作用。这一机理的发现为进一步通过调控NiCoP@C电极中的无序碳实现对电池初始库伦效率以及循环性能的改善提供了指导。这一概念为理解构效关系和性能改进策略背后的本质原因提供了新的见解。
厦门大学化学化工学院廖洪钢教授与乔羽教授为该论文的共同通讯作者,博士研究生郑琦正和周诗远为共同第一作者。厦门大学化学化工学院孙世刚教授、黄令教授对研究工作给予了重要支持和指导。该工作得到了国家自然科学基金项目(U22A20396、22288102、32101217、22021001、21991151、21991150、91934303)、中央高校基本科研专项资金(20720220009)等资助。
[来源:厦门大学化学化工学院]
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