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二次离子质谱
2022年以来,大量资本涌入钙钛矿光伏技术产业化浪潮,其中反式钙钛矿光伏电池因简单的器件结构、显著的成本下降潜力和关键材料选择多样性最受关注。南方科技大学何祝兵教授团队从一开始就专注反式钙钛矿电池研究,在关键材料合成与筛选、器件结构设计与器件物理分析上积累了扎实理论和工艺技术基础,取得了持续坚实的进展。
然而,关键材料尤其是空穴传输材料自身稳定性、合成成本及与钙钛矿的界面反应导致当前反式钙钛矿器件结构仍然不是产业化的最佳选择。因此,更加简化的无空穴传输层器件结构引起关注。为构建器件中关键的ITO/Perovskite肖特基结,钙钛矿需要调控为强p型半导体。众所周知,由于晶格杂质离子容忍度低,截至目前,针对钙钛矿导电类型的可控掺杂仍然是关键难题。与此同时,作为非发光性深能级缺陷,钙钛矿体相晶界缺陷仍是阻碍器件性能进一步提升的主要原因。
近日,针对以上两个难题,南方科技大学材料科学与工程系、创新材料研究院教授何祝兵团队在反式钙钛矿光伏电池领域取得重要突破。相关研究成果发表在Nature上。相关论文以题为Inverted perovskite solar cells using dimethylacridine-based dopants发表在Nature。
南科大材料科学与工程系博士后谭骎博士(器件制备表征)和李兆宁博士(分子设计合成)为共同第一作者,何祝兵为通讯作者,南科大为论文第一且唯一通讯单位。合作作者中,助理教授罗光富负责了论文中的密度泛函计算,博士生张旭升、陈国聪分别完成了红外原子力显微和紫外光电子能谱的表征,其他研究生同学参与了本工作的结构与物性测试。深能级缺陷态表征分析得到中科大材料系教授陈涛及研究生车波同学的大力支持。本工作还得到创新材料研究院俞书宏院士的持续指导与鼓励。
图1. 基于全新“分子挤出”工艺的反式钙钛矿光伏技术
该团队基于化学配位思想提出了一种全新的“分子挤出”工艺策略。带有磷酸锚定基团的p型吖啶小分子在钙钛矿成膜过程中被完美地挤出至晶界和底部,从而对钙钛矿晶界和表面起到全面的覆盖钝化,深能级缺陷态密度降低至~1013量级。与此同时,钙钛矿晶粒表面与吖啶分子之间被发现存在基于“电荷转移复合体(CTC)”机制的明显电子转移,从而实现了钙钛矿的强p型掺杂,构筑了能级失配仅为0.21 eV的肖特基结,显著提高了界面空穴传输效率。该工艺策略“一石二鸟”,同步解决了上述两个难题!在无预置空穴传输层的钙钛矿电池领域,该工作将器件效率纪录从22.20%提升至25.86%,第三方认证效率达到25.39%,也为整个反式钙钛矿电池的世界纪录。基于完美的晶界和表面钝化,经过1000小时标准太阳光暴晒,器件效率仍保持初始效率的96.6%。而无晶界钝化的参考电池暴晒500小时后,器件效率衰减超过20%。
图2. 基于红外原子力显微(A-L)和二次离子质谱技术(M-N)测试,吖啶分子(DMAcPA)在钙钛矿薄膜中的分布状态。
该工作采用红外原子力显微镜辅以二次离子质谱技术,直接呈现了吖啶分子在钙钛矿薄膜晶界和表面的分布,澄清了前人关于无空穴传输层电池中功能分子的分布猜测,指出连续的分子挤出薄层是高性能器件的关键因素。由于所用的吖啶小分子稳定、结构简单易合成,同时器件结构更加简化,该工作报道的“分子挤出”崭新工艺将为钙钛矿电池产业化投资带来深刻影响。 感谢国家自然科学基金委联合基金重点与面上项目以及深圳市重点实验室的支持。
[来源:南方科技大学]
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