大连化物所傅强和慕仁涛团队在表面氢溢流原子可视化研究获进展

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分享： 2023/02/13 17:31:20

导读：氢活化和氢溢流是诸多涉氢反应的重要基元过程，对其进行有效调控是提高涉氢催化反应性能的关键。研究结果发现氧化物表面结构对氢溢流的有效调控，并利用表面晶格限域效应提升氢溢流速率。

近日，中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究组研究员傅强和慕仁涛团队在表面氢溢流原子可视化研究中取得进展，发现氧化物表面结构对氢溢流的有效调控，利用表面晶格限域效应提升氢溢流速率。

氢活化和氢溢流是诸多涉氢反应的重要基元过程，对其进行有效调控是提高涉氢催化反应性能的关键。该团队在前期研究中通过构筑氧化物表界面活性中心调控H₂活化（ACS Catal. ），利用氢溢流形成的表面氢物种提升反应选择性和催化剂稳定性（Angew. Chem. Int. Ed. 、ACS Catal. 、J. Phys. Chem. Lett. ），并通过氢溢流再生“Ni-O路易斯酸碱对”活性中心实现H2O的有效活化（J. Phys. Chem. Lett. ）。

本工作在Pt(111)衬底表面构建MnO(001)和Mn₃O₄(001)单层结构。近常压扫描隧道显微镜（NAP-STM）原位成像显示，在MnO(001)表面氢物种沿着晶格条纹一维扩散，而在Mn₃O₄(001)表面上呈现出二维扩散特征，且在MnO(001)上的扩散速率是Mn₃O₄(001)上的4倍。理论研究表明，氧化锰表面晶格中合适的O-O间距利于氢扩散，而存在低配位表面O原子则抑制氢扩散。该研究揭示了氧化物表面晶格限域效应对氢溢流的促进作用。

相关研究成果以Direct observation of accelerating hydrogen spillover via surface-lattice-confinement effect为题，发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院碳中和光子科学中心等的支持。