Nature Physics: 低温恒温器成功助力强磁场拉曼实现单层CrI3中二维磁振子的直接观测

对称性是影响物理系统各项性质的一个基础因子。由于维度的降低，原子层厚度的范德华材料是研究对称性调控量子现象的天然平台。二维层状磁体材料中，磁序是对称性调控的一个额外自由度。有鉴于此，近期，美国华盛顿大学的许晓栋教授课题组在《自然-物理》杂志上发表了低温强磁场拉曼光谱研究单层与双层CrI₃晶体材料磁振子的工作，验证了对称性在二维材料体系中对磁振子的实际影响。

单层CrI₃材料中存在两种自旋波（见图1），一种是面内声学模式，另一种是面外的光学模式。之前文章中理论预计该自旋波隙大约是0.3-0.4 meV（2.4-3.2 cm^-1）, 原则上可被拉曼光谱探测到。

图1. (a-b)单层CrI₃材料的两种自旋波，a)面内声学模式，(b)面外光学模式；(c) 单层CrI₃的反射磁圆二色性成像图（内置图左，单层CrI₃的光学照片）； (d-f)单层CrI₃的低温强磁场拉曼光谱数据，磁场分别为0T, -4T, 4T。

图1d数据显示在无磁场时候，由于瑞利光的存在，拉曼光谱无法测到信号，而当施加强磁场时，低波数拉曼可以明显观测到拉曼信号（见图1e,1f）。并且通过分析，证实了测量得到的斯托克斯与反斯托克斯低波数拉曼信号完全符合光学选择定则。

通过分析拉曼峰随磁场变化的数据（图2a-b），研究者发现拉曼峰位与磁场强度成线性关系，分析表明拉曼信号反应的是二维材料CrI₃的磁振子信息。计算得到单层CrI₃在无磁场时的自旋波隙是2.4cm^-1 (0.3meV)，与理论预测完全吻合。而拉曼信号随温度升高（见图2c），信号强度越来越弱。

图2. (a-b): 单层CrI₃拉曼信号随磁场强度关系图。(c): 拉曼信号随温度变化图，磁场为-7T。(d): 单层CrI₃中的光学选择定则示意图。

图3.  (a) 双层CrI₃在6T下的拉曼光谱，(b): 双层CrI₃拉曼信号随磁场强度关系图。(c): 双层CrI₃拉曼光谱随磁场变化数据，在0.7T左右磁场有反铁磁与铁磁转变。

双层CrI₃与单层CrI₃不同，双层CrI₃中同时存在反铁磁与铁磁态。图3a是双层CrI₃在6T磁场下的拉曼数据。双层CrI₃在强磁场下表现类似铁磁态的单层CrI₃，拉曼信号与磁场强度成线性关系（见图3b）。通过分析拉曼信号（见图3c）与磁圆二色性 (RMCD）信号，表明双层CrI₃在在0.7T左右磁场有反铁磁与铁磁转变。

文章中，作者使用了德国attocube公司的attoDRY2100低温恒温器来实现器件在低温度1.65K下通过磁场调控的低温拉曼光学实验。文章实验结果表明CrI₃晶体是研究磁振子物理和对称性调控磁性器件的理想候选材料。

图4：低振动无液氦磁体与恒温器—attoDRY系列，超低振动是提供高分辨率与长时间稳定光谱的关键因素。https://www.instrument.com.cn/netshow/SH100980/C377018.htm

attoDRY2100+CFM I主要技术特点：

+ 应用范围广泛:  PL/EL/ Raman等光谱测量

+ 变温范围：1.8K - 300K

+ 空间分辨率：< 1 μm

+ 无液氦闭环恒温器

+ 工作磁场范围：0...9T (12T, 9T-3T，9T-1T-1T矢量磁体可选)

+ 低温消色差物镜NA=0.82

+ 精细定位范围： 5mm X 5mm X 5mm @ 4K

+ 精细扫描范围：30 μm X 30 μm@4K

+ 可进行电学测量，配备标准chip carrier

+ 可升到AFM/MFM、PFM、ct-AFM、KPFM、SHPM等功能

参考文献：

[1] Xiaodong XU et al, Direct observation of two-dimensional magnons in atomically thin CrI₃, Nature Physics, (2020)