自上世纪八十年代首次报道DNA基本结构分子——腺嘌呤在金/银等纳米颗粒表面的表面增强拉曼光谱(SERS)以来,学界针对腺嘌呤表面吸附问题开展了大量光谱学实验和理论研究,但其在金银纳米颗粒表面的吸附方式仍然难以确定,而明确分子在表面的吸附构象对进一步理解拉曼光谱增强效应及机制至关重要。
近期,中国科学院合肥物质科学研究院技术生物与农业工程研究所研究员黄青课题组用同位素标记SERS方法和量化理论计算解析腺嘌呤在金/银纳米颗粒表面吸附问题上取得新进展。理论模拟采用分子-金属团簇模型,将不同模型下计算得到的光谱分别与15N全标记和未标记的腺嘌呤SERS实验谱对照分析,得出腺嘌呤在金/银表面都以N7H异构体的N3和N9位氮原子双配位的方式吸附。
这项工作不仅阐明了腺嘌呤在金/银等纳米颗粒的表面吸附方式,解释了其表面增强拉曼光谱信号,更重要的是通过实例说明了同位素SERS实验结合量化理论计算的方法对研究金属表面生物分子吸附问题非常有效。
以上研究工作得到国家自然科学基金、安徽省自然科学基金以及国家重点基础研究发展计划等项目的支持,相关结果发表在《物理化学杂志C》(The Journal of Physical Chemistry C)期刊。
腺嘌呤在金/银表面以N7H异构体的N3和N9位氮原子双配位方式吸附的结构图
腺嘌呤在(左)银(右)金纳米颗粒基底上的SERS谱:(a)15N全标记(c)未标记实验SERS谱,(b)15N全标记(d)未标记的理论计算谱
[来源:中科院]
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