雾霾已经成为影响公众健康的严重环境问题,如何消除形成雾霾的源头物质对解决雾霾污染问题非常重要。雾霾的形成物质有很多种,其中含硫化合物(羰基硫、二硫化碳等)是重要的源头之一。然而,羰基硫和二硫化碳等化合物具有很强的化学惰性,难以在室温条件下进行活化;因此,将该类化合物在室温条件下转化为无污染的其他化合物(如二氧化碳等),是一项极具挑战性的基础研究课题,也具有重要的现实意义。
日前,中国科学院大学材料科学与光电技术学院的黄辉教授与北京工业大学化学化工学院于澍燕教授共同发现利用简单的含钯金属有机化合物,在水的辅助下,能够在室温条件下将羰基硫和二硫化碳完全活化为二氧化碳,并生成相关的金属钯簇合物;通过进一步反应,能够将金属钯簇合物转化为初始的含钯金属有机化合物,从而首次成功实现了雾霾源头惰性化学物质的室温催化活化。研究者并且利用原位质谱和同位素标定等先进手段,确定其反应的中间体,并且结合密度泛函模拟计算,对反应机理进行了的深入的研究。研究结果表明,钯-钯金属双键对活化惰性碳-硫双重键具有重要的作用,能够显著降低活化位垒,从而实现碳-硫双键的室温活化。该研究工作对活化碳-杂原子强键和雾霾惰性源头物质具有重要的意义,长远而言,能够为消除雾霾污染物质奠定相关研究基础。
该研究成果于2016年10月24日在线发表在著名化学期刊《自然.化学》上(Hydrolytic cleavage of both CS2 carbon–sulfur bonds by multinuclear Pd(II) complexes at room temperature, Nature Chemistry, 2016, doi:10.1038/nchem.2637)。该文章的第一作者蒋选峰博士在于澍燕教授和黄辉教授共同指导下完成了该项研究工作,该研究课题还与浙江大学潘远江教授(原位质谱)、人民大学赖文珍副教授(密度泛函计算)、美国西北大学Tobin J. Marks教授(同位素标定)开展了密切合作。该研究工作得到了国家自然科学基金,北京市自然科学基金,中科院百人计划、北京市高层次人才项目等项目以及北京同步辐射装置的大力支持。
文章链接:
http://www.nature.com/nchem/journal/vaop/ncurrent/full/nchem.2637.html
[来源:中国科学院大学]
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