川大彭强最小化界面能量损失策略实现电压损失0.36V

为减少钙钛矿太阳能电池（PSCs）能量损失，优化界面接触和能带对齐至关重要。四川大学彭强团队于Energy & Environmental Science八月发表将氟取代琥珀酸衍生物引入钙钛矿底部界面，其中四氟琥珀酸（TFSA）因其对称结构和强电负性成为最佳界面调节剂。TFSA通过多位点氢键稳定FA阳离子，配位效应失活未配位Pb2+缺陷，并调节MeO-2PACz形貌和表面电位，形成高质量钙钛矿膜。结果，0.09 cm2倒置器件效率达25.92%（认证25.77%），电压损失仅0.36 V，长期稳定性出色。12.96 cm2微模块效率达22.78%，展示扩展潜力。本研究为调控埋藏界面能量损失提供有效途径，实现高效稳定的倒置钙钛矿太阳能电池。

有机-无机混合卤化物钙钛矿太阳能电池（PSCs）因高效率、简便制备和经济性在太阳能转换领域崭露头角。倒置PSCs已达26.15%认证效率，展现巨大应用潜力。然而，PSCs效率仍未达理论极限，主要受钙钛矿膜电压损失和界面缺陷影响。界面能量损失是提高效率的关键障碍，尤其在底部界面。高性能倒置PSCs多基于自组装单分子层（SAMs）空穴传输层，但实现缺陷封闭仍具挑战。SAMs分子聚集阻碍高密度单分子层形成，不利于界面接触和钙钛矿结晶。埋藏界面影响膜形态、缺陷和稳定性，组分异质性导致缺陷积累和非辐射复合，降低开路电压。光不稳定PbI2降解进一步影响稳定性。

过量FAI可补偿缺陷，抑制离子迁移和相分离，但陷阱仍集中于界面附近。界面修改策略旨在重新分布不良组分，减少缺陷。预嵌FAI层有效消除PbI2残留，但热退火导致有机阳离子流失，均匀分布仍具挑战。因此，需要新策略同时解决SAM HTLs排列、钙钛矿结晶和界面接触问题。

本研究提出埋藏界面能量损失调控策略，通过多功能界面桥调节SAMs性质和钙钛矿生长。引入氟化琥珀酸衍生物，其中TFSA通过多重作用机制优化界面。TFSA抑制碘空位缺陷，稳定FA阳离子，调控MeO-2PACz排列和表面电位。结果获得高质量钙钛矿膜，小面积器件效率达25.92%，填充因子85.06%，创RbCsFAMA基倒置PSCs新高。未封装器件在高温和光照下展现优异稳定性。12.96 cm2微模块效率达22.78%，显示良好扩展性。
参考文献DOI:10.1039/D4EE02964J

研究手法与步骤

1.         材料合成：合成氟代小分子材料。

2.       太阳能电池制造：
a. 制备空穴传输层（HTL）。
b. 旋涂氟代小分子材料作为界面改性层。
c. 旋涂钙钛矿前驱体溶液。
d. 使用抗溶剂处理以促进薄膜结晶。
e. 在110°C下进行热退火处理。

3.       迷你模块制造：
a. 使用真空辅助的方法制造大面积钙钛矿薄膜。
b. 旋涂前驱体溶液，并在低压下快速去除溶剂。
c. 在110°C下进行长时间的退火处理。
d. 使用激光刻划系统进行串联连接的图案化。

4.      表征分析：
a. XRD分析钙钛矿薄膜的晶体结构。

b. SEM和AFM分析薄膜的表面形态。
c. KPFM测量表面电位。
d. NMR分析氟代小分子的化学结构。
e. UV-vis吸收光谱分析薄膜的光学性质。

f. PL和TRPL测量薄膜的发光特性。

图S17. 控制组、SA、DFSA和TFSA基钙钛矿材料的稳态光致发光光谱。

g. EIS分析太阳能电池的电化学性质。

h. ENLITECH REPS-VOC设备

·         用于在黑暗条件下检测EQEEL（电致发光外部量子效率）光谱。

·         I-V曲线测量范围为0-1.5 V，步长为0.02。

·         EL测量在1.9 V的应用电压下进行。

·         通过拟合I-V和EL来获得EQEEL。

图S30。分别为（a）对照组，（b）SA处理组，（c）DFSA处理组和（d）TFSA处理组的乌尔巴赫能量（Eu）曲线。

i. ENLITECH PECT-600设备：

l   用于进行HS-EQE（高灵敏度EQE）测量。

l   Urbach能量通过拟合尾态来获得。

研究团队采用了光焱科技提供的能量耗损分析设备系列，包括 REPS和FTPS(型号PECT-600)设备专门针对ΔE2和ΔE3的Voc耗损进行必要的参数分析。光焱科技的完整Voc耗损分析系统可将上述设备的数据直接执行导入与导出，有效简化了原本繁琐且需要大量计算验证的研究流程，从而成功获取器件各阶段所需的关键参数，并降低了程序负荷和人为计算错误的风险。

5.      性能测试：
a. J-V曲线测量以评估电池的效率。
b. 稳定性测试，包括最大功率点（MPP）追踪和热稳定性测试。
c. 表面张力测量以计算Flory-Huggins交互作用参数（χ）。

6.      结果分析与讨论：
a. 分析氟代小分子对钙钛矿薄膜结构和性能的影响。
b. 评估迷你模块的效率和稳定性。

TFSA器件有效限缩Voc耗损仅为0.36 V

研究人员通过引入四氟琥珀酸（TFSA）作为界面调节剂，成功地调控了钙钛矿太阳能电池（PSCs）的埋藏界面能量损失，实现了高效且稳定的器件性能。TFSA通过对称的分子结构和多活性位点，有效抑制了碘空位缺陷的形成，稳定了FA阳离子，并优化了自组装单分子层（SAMs）的排列和能级，从而获得了高质量的钙钛矿薄膜。结果显示，基于TFSA的器件在0.09 cm2的孔径面积上实现了25.92%的功率转换效率（PCE），Voc缺口仅为0.36 V，这是基于RbCsFAMA钙钛矿的反转PSCs的高效率。此外，该策略还被应用于迷你模块，实现了22.78%的PCE，展现了其扩展应用的潜力。未经封装的器件也展现出优异的长期稳定性和热老化稳定性，证明了这一策略在实际应用中的可行性和潜力。这项工作为开发高效稳定的反转PSCs提供了一种创新性的界面能量损失调控方法。

此研究成功突破了以下研究困境：

1. 钙钛矿太阳能电池（PSCs）的效率提升：通过使用四氟琥珀酸（TFSA）作为界面调节剂，研究成功地提高了反转式PSCs的效率，实现了25.92%的功率转换效率（PCE），这是基于RbCsFAMA钙钛矿体系的高效率。

2. 钙钛矿薄膜的质量改善：TFSA的使用显着降低了碘空位缺陷的形成，稳定了FA阳离子，并通过改善自组装单分子层（SAMs）的排列和能级，获得了高质量的钙钛矿薄膜。

3. 界面缺陷的减少：研究提出了一种多功能界面桥策略，通过调节SAMs的性质和钙钛矿晶体生长，有效减少了界面缺陷，降低了电荷传输阻隔，并抑制了非辐射复合。

4. 长期稳定性的提高：未经封装的器件展现出优异的长期热老化和操作稳定性，超过73%和84%的初始效率在600小时连续热老化和1826小时最大输出功率点跟踪后得以保留。

5. 可扩展性验证：策略被扩展到迷你模块，实现了22.78%的PCE，展现了在扩大钙钛矿膜应用潜力方面的成功。

克服了有机阳离子在热退火过程中的损失挑战：研究成功解决了在热退火过程中有机阳离子损失的问题，实现了钙钛矿在埋藏界面上均匀分布的组成。

文献参考自Energy & Environmental Science_ DOI：10.1039/D4EE02964J

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