2022/08/22 15:10
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德国林赛斯 激光热扩散/导热系数测试仪
型号: LFA 1000
产地: 德国
品牌: 林赛斯
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【引言】
高效清洁的能源生产是当前最大的挑战之一。能源回收可以而且应该在这方面发挥重要作用。分布式高质量中温源(即400℃以上)产生的余热是一种宝贵的资源,应该加以回收。热电发电机(TEG)将废热转化为有用的电能,对这一点至关重要。TEG有许多优点:它们操作简单,安静,健壮,具有可扩展的体系结构。然而,目前的材料效率低下,因此三甘醇还不具有成本效益。TEG利用Seebeck效应将温度梯度转换为电压,同时使用p型和n型半导体串联和并联热连接。
【成果介绍】
SnSe是一种极具吸引力的热电材料,具有极高的正Seebeck系数。在这里,我们描述了通过直接电弧熔炼技术制备的Sn1–xSbxSe金属间化合物合金的合成、结构、显微和热电特性。合成了Sb掺杂的硒化锡纳米颗粒。中子衍射研究表明,Sb位于Sn亚晶格中,浓度高达30%,并产生大量Sn空位,而层间距的增加有利于纳米结构的形成。这种材料是纳米结构,既有平面外的纳米尺度层,也有平面内的纳米尺度层∼这些层的5 nm起伏。这种纳米结构,加上Sn空位数量的增加,使得热电材料的热导率降低。根据高分辨透射电子显微镜观察到的纳米结构,从低温、热导率和比热的角度估计声子平均自由程约为2nm。SnSe的热导率通过三种独立的技术进行表征,以确保室温下的Sn0.8Sb0.2Seκ∼ 0.6W /mK。使用Linseis LFA 1000仪器测量了x=0.2合金在300K≤ T≤ 800 K温度范围内的热扩散率(α)。新制备的掺锑化合物表现出电荷载流子类型的突然变化,导致较大的负Seebeck系数,尽管电弧熔融合成的颗粒对于热电应用仍然具有太大的电阻。冷压球团在室温下演变为p型,但在500K左右可重复地转变为n型,电导率和观察到的最大优值ZT增加∼ 908 K时为0.3。
【图文导读】
图1:(a) 生长态Sn0.8Sb0.2Se,空间群Pnma中Rietveld细化的XRD图谱。观察到强烈的择优取向,增强了[h00]反射。插图显示了所有Sn1–xSbxSe(x=0.1、0.2、0.3、0.4)化合物的XRD图谱(b) Sn0.8Sb0.2Se在室温下的中子粉末衍射(NPD)剖面的观测(十字)、计算(实线)和差异(底部)。
图2:随着掺杂浓度(x=0.1,0.2,0.3,0.4)的变化,生长态Sn1–xSbxSe的晶胞参数演变(a) a参数,(b)b参数,(c)c参数,(d)单位细胞体积。
图3:含95%概率位移椭球的Sn0.8Sb0.2Se晶体结构。
图4:生长态Sn0.8Sb0.2Se的SEM图像,显示由血小板(垂直于[100]方向)组成的纳米结构,放大倍数为(a)×16 000和(b)×10 000,显示典型的血小板厚度在10和40 nm之间。
图5:(a)Sn0.8Sb0.2Se的热导率,通过PPMS中的四探针绝热TTO技术、3ω-技术和热扩散率(激光闪光)测量,以及(b)仅通过TTO PPMS技术测量Sn1–xSbxSe(x=0,0.1,0.2,0.3,0.4)的热导率,误差条(未显示)与面板(a)的误差条相似。
图6:Sn0.8Sb0.2Se(a)两个样品的Seebeck系数与温度的关系,测量了几次(b)电导率,(c)功率因数,和(d)优值。
【结论】
采用简单的方法制备了一系列Sn1–xSbxSe金属间化合物,得到了高纳米结构的样品。中子衍射研究揭示了组成晶体结构的层内共价性增加(垂直于晶体学轴),而层间距离增加,有利于掺锑材料的纳米结构。大量扩展晶界的存在对热输运和电子输运有两个主要影响。系列中的所有成员都观察到了较大的电阻率值,这对热电性能是不利的。另一方面,热导率极低,远低于文献报道的SnSe值。此外,Sb掺杂显著影响了原始样品中由正空穴演化而来的载流子的符号,达到了668μvK−1在380 K时,对整个系列中的电子载流子,在370 K, x=0.1时达到−306μvK−1。从头算计算表明,Sb掺杂会导致Sn的缺乏,从而预测了这种行为。Sn空位处的电荷俘获降低了Sb掺杂改变电子性质的效率。然而,它可能有助于减少晶格热导率淬灭光学声子对点缺陷散射,指向一个PGEC。n型SnSe掺杂材料的描述是重要的,因为TEGs的实现需要两种类型的载流子并联的材料耦合。
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