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碳负载纳米二氧化钛作为催化剂改善MgH2储氢性能的研究
论文背景介绍 …
氢化镁(MgH2)由于其氢气储量(7.6 wt%)、可逆性好、成本低,而备受关注。但是,受热力学稳定性和缓慢的脱氢动力学影响,依然无法用于实际应用。
科学家已尝试过各种方法来试图改善MgH2的储氢的性能,包括添加催化剂、纳米结构化、和组分修饰等。特别是,许多实验已证实添加催化剂在降低操作温度,及改善MgH2脱氢动力学方面非常有效。涉及到各类型催化剂有,过渡金属、稀有金属、甚至到碳基材料。
本论文中, 通过引入少量TiO2 @C复合材料作为催化剂,以期改善MgH2的储氢性能。研究结果发现,在205~375°C之间,MgH2-10wt%TiO2@C样品可以释放约6.6wt%的氢气;在140°C和50 bar氢气压力下,可以在10分钟内完成氢气存储。
为系统性的对MgH2-TiO2@C脱氢/储氢过程中结构和组成变化, 需要借助各类仪器分析手段。X射线光电子能谱(XPS)可以对表面元素做定性、定量分析, 也可对元素的化学态进行分析。为了解脱氢过程,借助XPS手段来检测不同脱氢阶段时Ti元素的化学态,这非常有助于机理的研究。
以MgH2-10wt% TiO2@C为例:对于球磨制备后的样品,两个XPS峰(458.2和463.9 eV),对应于TiO2的2p 1/2 -2p 3/2自旋轨道双峰,说明Ti仍然以TiO2存在;此外,也检测到两个强度较弱的XPS峰(455.6 eV和460.4 eV),对应于TiO的2p 1/2 -2p 3/2自旋轨道双峰。根据以往文献报道,这意味着在球磨后,在MgH2作用下, 一部分Ti4+被还原为了Ti2+。
作者:张欣 浙江工业大学
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