二次谐波产生器

磁电耦合通常存在于多铁性体系中，即铁电有序性可以由磁场调控，同时(反)铁磁有序性可以由电场来调控，因此这一基本物理特性在多场调控、自旋电子学、传感和能源等领域中具有重要的基础研究意义和应用价值。而由于自支撑多铁性氧化物薄膜或二维体系的不稳定性和易碎性，传统方法限制了相关探测和研究，而使这些同时发生的电磁有序和耦合的表征、机制研究及耦合效应调控变得颇具挑战性。 　　中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心光物理重点实验室研究员金奎娟与中科院院士杨国桢课题组，致力于利用光学二次谐波产生(Second Harmonic Generation，SHG)表征及探测以揭示复杂氧化物薄膜的空间反演不对称、极化耦合和铁电有序演变等物理的研究。近年来，金奎娟带领的团队，先后围绕SHG探测异质结表面和界面的空间对称破缺，SHG探测氧化物铁电薄膜的铁电相态演变、具有超高热电性能(与华中科技大学张光祖团队合作)的ClO4分子的结构对称性破缺等开展研究。科研人员自主发展了宽温区、高真空度、多气体环境SHG光学探测平台，与清华大学教授林元华和中科院院士南策文团队合作，原位实时探测了弛豫铁电薄膜Sm-doped BiFeO3-BaTiO3中的极化耦合演变，发现并证实了具有超高储能密度的超顺电态。上述成果为发展更先进的SHG方法研究多铁体系中的磁电耦合奠定了基础。 　　近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心L03组博士研究生徐帅与毕业生王洁素(现为北京量子信息科学研究院副研究员)在金奎娟的指导下，使用脉冲激光沉积法制备了多铁性的外延BiFeO3(BFO)薄膜和自支撑BFO薄膜，并利用外加磁场的宽温区SHG技术研究了多铁性BFO薄膜中的磁电耦合效应。该团队系统地探究了不同应力调控下BFO薄膜中铁电有序和反铁磁有序随着外加磁场和温度的演化，并与物理所白雪冬研究员课题组博士陈潘合作，利用透射电镜给出不同应力调控下薄膜中铁电序的演变。 　　研究人员定义了一个光学磁电耦合常数——表示通过磁场控制多铁性材料中光致非线性极化的能力。研究显示，应变释放以后，自支撑BFO薄膜中光学磁电耦合常数的绝对值减小，且反铁磁有序和铁电有序均被抑制。研究发现，该光学磁电耦合常数在自支撑BFO薄膜中与在衬底上外延生长的薄膜中具有相同的量级，表明磁电耦合效应对于应变释放具有鲁棒性。研究观察到外延BFO薄膜中Néel温度(反铁磁-顺磁转变温度点)为618 K的一级相变和自支撑BFO薄膜中饱和磁矩，相较于外延BFO薄膜，发生了约7倍的增强，而后者主要归因于与电子自旋-轨道耦合相关的Dzyaloshinskii-Moriya相互作用的变化。进一步，研究发现，自支撑BFO薄膜中强大的磁电耦合效应在室温下仍然存在，预示着其未来在柔性多功能器件中的潜在应用。上述成果展示了SHG方法原位无损探测自支撑等多铁性薄膜或二维体系中铁电及反铁磁有序等物理性质的灵敏性和有效性。 　　近日，相关研究成果以Magnetoelectric Coupling in Multiferroics Probed by Optical Second Harmonic Generation为题，在线发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。研究工作得到国家重点研发计划和国家自然科学基金等的支持。北京大学科研人员参与研究。图1.自支撑BFO薄膜的制备及铁电性能表征图2.宽温区(各向异性)SHG和外加磁场(H)的各向异性SHG测试图3.M-H和外加磁场的SHG测试

WITec共聚焦拉曼系统采用模块化设计，拥有强大的性能扩展空间，有利于多种显微光学技术的联合分析测试。近来，华中科技大学翟天佑教授课题组将超快fs激光引入到alpha 300R共聚焦拉曼显微镜，如下图a。利用拉曼系统的高共聚焦性，实现二维层状材料MoS2的衍射极限SHG非线性光学成像，如下图c。对比光学图像b，SHG图像提供了非常丰富的样品生长取向与晶界等信息，如光学图像不可见的晶界1，晶畴i与ii区域。二维层状材料MoS2的衍射极限SHG非线性光学成像 a) SHG显微成像系统光路示意图：800 nm fs脉冲激光为SHG激发源；拉曼光谱系统探测400 nm二次谐波强度. b) CVD生长的单层MoS2. c)MoS2的SHG图像，提供了非常丰富的样品生长取向与晶界等信息，如光学图像不可见的晶界1，晶畴i与ii区域。d) SHG与光学图像叠加图，可明显观测到样品晶界与晶畴的空间分布。结合了SHG非线性成像, alpha300R共聚焦拉曼系统进一步扩展了自身的功能与应用领域，在同区域的拉曼、荧光及非线性光学(SHG, THG, TPPL等)多种成像联用方面表现出极大的技术优势，非常有利于全面理解与掌握样品的晶格振动、晶格取向、晶界及发光等重要性质。另附：2014年宾夕法尼亚州立大学Prof.Venkatraman Gopalan在alpha300R系统上自行搭建SHG成像系统，并应用于传统铁电材料的热致相变与边界分析，该工作发表在NatureCom.( DOI: 10.1038/ncomms4172)。铁电材料BaTiO3单晶SHG成像分析二次谐波(也被称为倍频或简称SHG)是一种非常重要的二阶非线性光学效应。两个相同频率光子(w0)与物质相互作用后淬灭，产生一个两倍频率的新光子(2w0)，属于和频非线性效应中的一种。SHG二阶效应产生机制要求物质及晶体结构不具备中心对称性。目前，通过与共聚焦光学显微镜联用，二维/三维二次谐波成像(SHG imaging)是非常热门的成像技术，并已广泛应用于众多领域。在材料方面，SHG成像可以用于探索材料晶体取向、对称性与界面效应等，如传统非对称性的铁电材料(BaTiO3等)的热致相变问题；新型磁性拓扑绝缘体(Bi2Se3等)的晶格对称性与表面电荷；多相催化与晶体外延生长(MoS2)等。SHG成像技术在生物医学领域的潜在应用也受到广泛关注，如高度极化的胶原蛋白，微管，肌球蛋白、活体细胞与组织的病理分析。由表面等离子体(plasmonics)金属微纳米结构或电磁场的不对称性引起的SHG非线性效应也是该领域的研究热点。

中国科学技术大学郭光灿院士团队实现了一种基于谐波辅助的光学相位放大测量技术。该团队史保森教授、周志远副教授等人提出了一种基于谐波辅助实现光学相位放大的基本原理，并且利用级联三波混频过程初步实现了干涉仪中相对相位的4倍放大。相关研究成果以“Harmonics-assisted optical phase amplifier”为题于2022年10月27日在线发表在著名期刊《光科学与应用》上[Light: Sci. & Appl. 11, 312 (2022)]。 　　干涉是一种基本的光学现象，在近代物理的发展过程中发挥着举足轻重轻重的作用。无论是“以太”的验证、量子力学的构建以及引力波的探测都离不开干涉原理和技术。相位是波动光学和量子光学中一个非常重要的参数，干涉仪中光程差变化与相对相位变化一一对应。在光学精密测量中，几乎所有物理量(如位置、角度、电磁场等)的测量都可以转化为对干涉仪中相对位相变化(或者光程差变化)的测量，因此如何精确测量干涉仪的相位变化是光学科学工作者孜孜以求的目标。一个朴素的想法是通过干涉仪中相对相位放大来提升相位测量分辨率。在量子光学中，通过在干涉仪中注入多光子NOON态(粒子数与路径纠缠态)可以实现相对相位的N倍放大，然而多光子NOON态非常难制备(目前最大的N在10左右)，并且随着光子数的增加测量累积时间指数上升，无法实时测量。因此，寻找新的光学相位放大原理是一个非常重要的科学问题。 　　史保森教授、周志远副教授研究组长期从事基于非线性效应的光学干涉现象研究。 在2014年，研究组在轨道角动量叠加态的非线性倍频研究中发现不仅轨道角动量拓扑荷加倍，而且输入轨道角动量叠加态的相对相位也会加倍[Opt. Express 22, 20298(2014)]。受此工作的启发，针对以下问题开展研究：在非线性过程中是否可以实现基于其它自由度干涉的相位加倍？这种加倍过程是否可以进行级联？研究结果对这两个问题的回答是肯定的。以三波混频中的倍频为例，在微观过程中，湮灭两个基频光子会产生一个倍频光子，基频光子所携带的相位信息被相干地传递到倍频光子中，因而导致了相位的加倍放大。将该过程进行级联和循环，原则上可以实现任意整数倍的相位放大。 　　基于上述原理，实验上将1560nm的脉冲激光输入一个偏振干涉仪，两个偏振模式的相位通过一个压电陶瓷控制，其输出端经过了两次偏振无关的倍频过程：第一次1560nm到780nm偏振无关的倍频通过在Sagnac干涉仪中放置一块PPKTP晶体实现，第二次780nm到390nm偏振无关倍频则通过两块正交的BBO晶体实现。通过在压电陶瓷上加载相同的驱动电压信号，我们观测到780nm和390nm光的干涉周期分别为1560nm光干涉的2倍和4倍，验证了我们提出的相位放大原理的可行性(如图1所示)。为了证明该放大原理不依赖于观测光的波长，团队设计了倍频与差频的级联过程(如图2所示)，实验观测到在相同的激光波长下干涉曲线同样具有加倍的现象，这就为后续通过循环过程实现更高倍数的相位放大奠定基础。图1.级联四倍放大实验原理图。(a)相位放大实验装置，(b)相位放大实验结果，a-c分别对应基频光、二次谐波和四次谐波的干涉测量结果。图2.频率无关的相位放大实验原理图。(a)频率无关的相位放大实验装置，(b)实验结果，红色曲线为干涉仪直接 出射的基频光干涉结果，蓝色曲线为经过相位放大但光学频率没有改变的干涉结果。 　　该工作揭示了一种新型的光学相位放大机理并且在实验上得到了初步验证。下一步可利用强度更高的激光以及利用级联和循环结构实现更高放大倍数的演示，与此同时还将探索基于该放大原理在光学精密测量中的相关应用。该工作的共同第一作者是博士生李武振和已毕业的杨琛博士，共同通信作者是周志远副教授和史保森教授。 　　这项工作得到国家基金委、科技部以及中国科学技术大学的支持。