全自旋光仪

p　　近日，中国科学院国家纳米科学中心研究员孙向南和西班牙巴斯克纳米科学中心教授Hueso等合作，在分子自旋电子学研究方面取得重要进展，提出并报道了全新的分子自旋光伏器件。相关研究成果于8月18日在《科学》(Science)杂志在线发表，并已申请国家发明专利(申请号:201611011759.5)。br//pp　　分子半导体材料由于具有丰富的光电性质，被广泛应用于分子电子器件的研究中，如光伏电池、发光二极管和场效应晶体管等。此外，由于分子材料较弱的自旋轨道耦合作用，其自旋弛豫时间可以达到毫秒级，使之成为极具吸引力的自旋输运材料。将分子半导体材料丰富的光电性质与优异的自旋输运性质有效结合，是探索构建全新功能性分子自旋电子器件，并实现分子自旋电子学研究领域突破的新途径。/pp　　分子自旋光伏器件(MSP)是基于自旋阀器件结构和富勒烯(C60)分子材料构建的一种新型器件。该器件可在外部光、磁复合场作用下实现电子自旋和电荷输出信号的相互耦合，进而实现全新的器件功能，包括：磁场调控太阳能电池开路电压，室温下利用特定操控模式实现可控完全自旋极化电流输出、磁控交流电信号输出、磁控电池开关等。/pp　　MSP器件在自旋阀工作模式下，一个铁磁电极(Co)用于向C60半导体层中注入自旋极化载流子，另外一个铁磁电极(NiFe)用于自旋检出，自旋极化的载流子通过C60薄膜实现输运。在恒定偏压下，该器件输出电流随两个铁磁电极的相对磁化方向变化(即自旋阀效应)，受该效应影响的输出电流百分比称为磁电流(MC)。另外，MSP器件在7.5Mw/cm2白光照射下可观察到微弱的光伏效应。在短路的条件下，C60层中的光生载流子受内建电场的驱动扩散到两个铁磁电极产生输出电流，这些载流子因为通过磁性电极输出后在极短的时间内完全自旋弛豫，因此并不会产生自旋阀效应。该器件在开路时，外加电压将驱动电子从Co电极输运到NiFe电极实现电荷复合，因为C60优异的自旋输运性质，此时复合电流将会受自旋阀效应的影响。如上所述，MSP器件在光、磁复合场作用下，输出电流与复合电流相异的自旋相关性是实现全新自旋器件功能性的关键。/pp　　该研究提出的分子自旋光伏器件作为一种新型器件，在高灵敏度光、磁复合场传感器、单器件磁控电流转换器等方面具有潜在的应用价值，并且相较于传统的分子自旋阀，该器件获得相同磁电流响应信号的运行功率降低至1%以下。同时，该器件还可以应用于分子半导体材料自旋输运和自旋光电子学等研究领域的探索中。/pp　　孙向南为文章第一作者，Hueso为通讯作者，国家纳米科学中心为第一完成单位。该工作得到了中科院“率先行动”百人计划、国家自然科学基金委面上项目和科技部重点研发计划的资助。(来源：中国科学院国家纳米科学中心)/pp　　a href="http://science.sciencemag.org/content/357/6352/677" target="_self" title=""论文链接/a/pp style="text-align: center "img src="http://img1.17img.cn/17img/images/201708/noimg/1aa584a7-5115-423c-9fd4-a5ada8709ab2.jpg" title="1.png" width="532" height="253" style="width: 532px height: 253px "//pp style="text-align: center "分子自旋光伏器件示意图/ppbr//p

p　　近日，中国科学院国家纳米科学中心研究员孙向南和西班牙巴斯克纳米科学中心教授Hueso等合作，在分子自旋电子学研究方面取得重要进展，提出并报道了全新的分子自旋光伏器件。相关研究成果于8月18日在《科学》(Science)杂志在线发表，并已申请国家发明专利(申请号:201611011759.5)。/pp　　分子半导体材料由于具有丰富的光电性质，被广泛应用于分子电子器件的研究中，如光伏电池、发光二极管和场效应晶体管等。此外，由于分子材料较弱的自旋轨道耦合作用，其自旋弛豫时间可以达到毫秒级，使之成为极具吸引力的自旋输运材料。将分子半导体材料丰富的光电性质与优异的自旋输运性质有效结合，是探索构建全新功能性分子自旋电子器件，并实现分子自旋电子学研究领域突破的新途径。/pp　　分子自旋光伏器件(MSP)是基于自旋阀器件结构和富勒烯(Csub60/sub)分子材料构建的一种新型器件。该器件可在外部光、磁复合场作用下实现电子自旋和电荷输出信号的相互耦合，进而实现全新的器件功能，包括：磁场调控太阳能电池开路电压，室温下利用特定操控模式实现可控完全自旋极化电流输出、磁控交流电信号输出、磁控电池开关等。/pp　　MSP器件在自旋阀工作模式下，一个铁磁电极(Co)用于向Csub60/sub半导体层中注入自旋极化载流子，另外一个铁磁电极(NiFe)用于自旋检出，自旋极化的载流子通过Csub60/sub薄膜实现输运。在恒定偏压下，该器件输出电流随两个铁磁电极的相对磁化方向变化(即自旋阀效应)，受该效应影响的输出电流百分比称为磁电流(MC)。另外，MSP器件在7.5Mw/cm2白光照射下可观察到微弱的光伏效应。在短路的条件下，Csub60/sub层中的光生载流子受内建电场的驱动扩散到两个铁磁电极产生输出电流，这些载流子因为通过磁性电极输出后在极短的时间内完全自旋弛豫，因此并不会产生自旋阀效应。该器件在开路时，外加电压将驱动电子从Co电极输运到NiFe电极实现电荷复合，因为Csub60/sub优异的自旋输运性质，此时复合电流将会受自旋阀效应的影响。如上所述，MSP器件在光、磁复合场作用下，输出电流与复合电流相异的自旋相关性是实现全新自旋器件功能性的关键。/pp　　该研究提出的分子自旋光伏器件作为一种新型器件，在高灵敏度光、磁复合场传感器、单器件磁控电流转换器等方面具有潜在的应用价值，并且相较于传统的分子自旋阀，该器件获得相同磁电流响应信号的运行功率降低至1%以下。同时，该器件还可以应用于分子半导体材料自旋输运和自旋光电子学等研究领域的探索中。/pp　　孙向南为文章第一作者，Hueso为通讯作者，国家纳米科学中心为第一完成单位。该工作得到了中科院“率先行动”百人计划、国家自然科学基金委面上项目和科技部重点研发计划的资助。/pp style="text-align: center "img title="W020170818634585794445.png" src="http://img1.17img.cn/17img/images/201708/insimg/5d19d7fb-2aaa-4c75-80fe-e46866ef0a9f.jpg"//pp style="text-align: center "strong分子自旋光伏器件示意图/strong/ppbr//p

忆阻器是一类表示磁通与电荷关系的基础电路元件，也是构建人工神经网络的理想元件。传统忆阻器多数是基于材料内部的离子迁移和价带变化实现的，存在工作寿命短和反应速度慢等缺陷，无法支撑持续训练学习的神经网络的长时间工作[2]。与之相反，自旋电子器件基于材料内部的磁性变化工作，具有工作寿命长、反应速度快等优势[3-7]。长期以来，科学和产业界在不断地探索如何将磁隧道结等自旋器件应用于神经网络计算[8]。然而，经典的磁隧道结仅具有高、低二值阻态，无法在神经网络计算方面发挥优势。 2021年3月7日，北京航空航天大学集成电路科学与工程学院赵巍胜教授团队教师张学莹、博士生蔡文龙、教师王梦醒及潘彪以共同位作者，赵巍胜教授为通讯作者在Advanced Science期刊在线发表了题为“Spin‐Torque Memristors Based on Perpendicular Magnetic Tunnel Junctions for Neuromorphic Computing” 的学术论文[1]。赵巍胜教授团队设计了一种带有特自由层结构的磁隧道结，即在自由层中插入了单原子层的W，然后利用退火技术，让W形成聚簇效应，实现了一种基于垂直各向异性磁隧道结的自旋忆阻器，并在百纳米的器件中实现了稳定的近乎连续的多态，也是国际上次实现百纳米尺寸的可全电学操控的自旋忆阻器（如图1所示），有望为自旋电子器件在人工智能领域的应用打开道路。图 1 （a，b）该工作实现的自旋忆阻器件通过电压脉冲序列激励诱导的阻态变化；（c-e）器件的脉冲时序依赖可塑性验证。 该研究对这种新型器件的性质进行了全面的实验表征，验证了这种器件阻态的脉冲时序依赖可塑性（简称STDP，是脉冲神经网络的基础），证明了其构成的系统能够高效率、低功耗地实现手写数字识别等功能。 此外，该研究次发现了一种立体的手性涡旋结构（图2d）：在CoFeB/W/CoFeB构成的自由层中，CoFeB/W界面和W/CoFeB界面产生的Dzyaloshinskii-Moriya作用（DMI）相反，同时，两层CoFeB之间的耦合作用则随着W的厚度变化出现强度涨落或铁磁/反铁磁耦合交替。在局部区域W出现聚簇效应，反铁磁耦合与反向DMI联合作用，促使磁畴壁演变成手性涡旋结构，形成能量势阱。在磁隧道结自由层翻转过程中，这种涡旋结构会将运动的畴壁牢牢地钉扎住，从而形成了稳定的多阻态。图 2 (a)论文所用MTJ膜层中W原子的分布；（b）在反向DMI和不同RKKY耦合强度下CoFeB/W/CoFeB双磁层中可能存在的磁畴壁形态；（c）不同磁畴壁形态对应的能量；（d）在W原子聚簇区域由反向DMI和RKKY反铁磁耦合共同促进形成的立体涡旋结构示意图。 值得一提的是，Quantum Design中国与致真精密仪器（青岛）有限公司合作推出的多功能高分辨率磁光克尔显微成像系统对解析自旋忆阻器的工作原理分析和多态来源方面发挥了重要作用。 先，作者通过高分辨率磁光克尔显微镜观察了MTJ膜层自由层的磁性翻转过程，与磁滞回线测量结果进行了对照，发现文章所用膜层存在较强的磁畴钉扎作用（如图3）。同时，作者测量了该材料自由层中磁畴壁移动速度，通过蠕行公式（creep mode motion）拟合，提取了一个重要的参数：本征磁畴壁钉扎磁场Bdep，如图4a所示。这个磁场是表征磁性薄膜磁畴壁钉扎强度的标志性参数，低于该临界磁场，不考虑热扰动的情况下，磁畴壁无法运动。经对比发现，薄膜中提取的该磁场与忆阻器件中多态在低温下的临界稳定磁场几乎相等，由此确定了自旋忆阻器件的多态来源于磁畴钉扎（图4b）。以磁光克尔显微镜为工具，通过磁畴壁速度测量提取磁畴壁本征钉扎磁场强度，是少有的能够定量评估磁性薄膜质量和畴壁钉扎强度的方法，在开发新材料，优化自旋电子器件性能方面得到广泛应用[7][9]。 图 3 利用高倍磁光克尔显微镜观察到的该自旋忆阻器自由层中磁畴扩张状态与磁滞回线的对应关系。图 4 （a） 磁光克尔显微镜测量的CoFeB/W/CoFeB磁性薄膜（蓝）与普通CoFeB薄膜（红）中磁畴中磁畴壁运动速度的比较；以及CoFeB/W/CoFeB中内禀钉扎磁场（16.3 mT）与（b）器件在低温下的多态稳定磁场（去除偏置后为15.5 mT）的比较。 在CoFeB/W/CoFeB自由层薄膜中，为什么会有如此强的磁畴壁钉扎作用呢？作者利用磁光克尔显微镜，从DMI、海森堡交换作用强度等多个角度进行了细致表征。先，分别定量测量了sub/MgO/CoFeB/W薄膜、sub/W/CoFeB/MgO两种镜面对称薄膜结构的DMI，发现两种膜层的DMI手性相反且强度相当（图5）。随后，测量了多态器件所用的自由层薄膜CoFeB/W/CoFeB的DMI，强度几乎为零。由此推测，CoFeB/W界面和W/CoFeB的DMI被中和。另一方面，通过透射电镜，作者观察到了CoFeB/W/CoFeB中W原子的分布并不均匀，局部出现了聚簇，W原子垒叠成2层甚至3层，而多数区域W原子则为单层甚至出现断裂。依据S. Parkin测量结果[10]，双原子层的W能够使上下两层铁磁材料发生RKKY反铁磁耦合。进一步，作者通过微磁仿真，结合磁光克尔成像获得了关于DMI，海森堡交换作用（测量方法见该文章附加材料[1]）等参数，证明在具有W聚簇的区域，能够形成上下层手性相反的的垂直涡旋结构。而且，这种涡旋结构具有较低能量，在磁畴壁经过之时，能够形成强烈的钉扎作用。图 5 利用磁光克尔显微镜测量不同薄膜结构中磁畴壁运动的速度以及DMI的提取。 磁光克尔显微镜除了能够获得高分辨率的动态磁畴观测外，在磁性薄膜材料和自旋电子器件动力学分析领域也有着突出的优势，它能够直观、高效、无损地测量多种参数，包括饱和磁化强度、各向异性强度、海森堡交换作用强度和DMI强度等。通用型的磁光克尔显微镜很难对这些磁学参数进行直接的测量，为了降低使用门槛，使磁光克尔成像和磁畴动力学分析技术在磁学和自旋电子学中发挥更大作用，张学莹老师在多年积累的测试经验和仪器配置方案基础上，开发出了一款多功能、智能化的多场高分辨率磁光克尔成像系统。该系统能够让用户利用软件定义电、磁等多种想要的波形，一键触发后，在样品上同步施加垂直/面内磁场、电流脉冲、微波信号，可同时进行磁光克尔成像和电阻等参数的测量。这种多功能的设备将电输运测试和磁光克尔成像结合，预期将在自旋轨道矩、斯格明子磁泡动力学等方面发挥更大作用。 目前，这款多场高分辨率磁光克尔成像系统已经获得了清华大学、中国科学院物理研究所、北京工业大学、上海科技大学等客户多套订单。 图6多功能高分辨率磁光克尔显微成像系统 产品基本参数：向和纵向克尔成像分辨率可达300 nm；配置二维磁场探针台，面内磁场高达1 T，垂直磁场高达0.3 T（配置磁场增强模块后可达1.5 T）；快速磁场选件磁场反应速度可达1 μs；可根据需要选配直流/ 高频探针座及探针；可选配二次谐波、铁磁共振等输运测试；配置智能控制和图像处理系统，可同时施加面内磁场、垂直磁场和电学信号同步观测磁畴翻转；4K~800K，80K~500K 变温选件可选。 参考文献 [1] X. Zhang#, W. Cai#, M. Wang#, B. Pan#, K. Cao, M. Guo, T. Zhang, H. Cheng, S. Li, D. Zhu, L. Wang, F. Shi, J. Du, and W. Zhao*, Adv. Sci. 2004645, 2004645 (2021).[2] M. A. Zidan, J. P. Strachan, and W. D. Lu, Nat. Electron. 1, 22 (2018).[3] X. Lin, W. Yang, K. L. Wang, and W. Zhao*, Nat. Electron. 2, 274 (2019).[4] M. Wang, W. Cai, K. Cao, J. Zhou, J. Wrona, S. Peng, H. Yang, J. Wei, W. Kang, Y. Zhang, J. Langer, B. Ocker, A. Fert, and W. Zhao*, Nat. Commun. 9, 671 (2018).[5] M. Wang#, W. Cai#, D. Zhu#, Z. Wang#, J. Kan, Z. Zhao*, K. Cao, Z. Wang, Y. Zhang, T. Zhang, C. Park, J. P. Wang, A. Fert, and W. Zhao*, Nat. Electron. 1, 582 (2018).[6] S. Peng#, D. Zhu#, W. Li, H. Wu, A. J. Grutter, D. A. Gilbert, J. Lu, D. Xiong, W. Cai, P. Shafer, K. L. Wang, and W. Zhao*, Nat. Electron. 3, 757 (2020).[7] X. Zhao#, X. Zhang#, H. Yang#, W. Cai, Y. Zhao, Z. Wang, and W. Zhao*, Nanotechnology 30, 335707 (2019).[8] X. Zhang, W. Cai, X. Zhang, Z. Wang, Z. Li, Y. Zhang, K. Cao, N. Lei, W. Kang, Y. Zhang, H. Yu, Y. Zhou, and W. Zhao*, ACS Appl. Mater. Interfaces 10, 16887 (2018).[9] X. Zhao et al., Appl. Phys. Lett. 115, (2019).[10] S. S. P. Parkin, Phys.Rev.Lett. 67, 3598(1991)