新型五边形PdTe2二维材料的外延生长技术！

【研究背景】

随着二维材料研究的深入，越来越多的二维材料以六边形作为基本结构单元，这些材料由于其优良的性能和广泛的应用前景受到广泛关注。然而，近年来研究发现，五角形结构的二维材料同样具有独特的性质和应用潜力，这引起了科学界的高度关注。五角形二维材料的主要特点是其基本结构单元为五角形，而不是更为常见的六边形。这种五角形结构由于已知的五角形铺砖规则，通常会形成褶皱层，导致其具有低晶体对称性、较大的面内各向异性和低热导率，这使其在未来的各向异性电子学和热电学应用中展现出良好的前景。

尽管理论上预测了大量的五角形二维材料，并预示其具有诸如超高强度、室温量子自旋霍尔效应、磁性狄拉克费米子以及铁磁性等引人注目的性质，但实际实验中对这些材料的研究仍然较少。这主要是因为许多预测中的五角形二维材料处于亚稳态，其直接合成和稳定性存在挑战。已有的实验研究中，虽然如 PdSe2 等少数五角形材料已经被研究，其具有热力学上稳定的五角形结构，并展示了高迁移率、大的面内各向异性以及巨大的非线性光学活动，但对于大多数五角形二维材料，尤其是亚稳态的五角形相，仍缺乏有效的合成方法。这种情况限制了五角形二维材料的进一步探索和应用。

为了解决这一问题，普渡大学Dmitry Y. Zemlyanov, Yong P. Chen以及任苏州大学FUNSOM研究院李有勇特聘教授合作通过对称驱动的外延生长技术来合成这些材料。作者的研究团队成功地通过对 Pd(100) 基板进行直接硒化，合成了亚稳态单层五角形 PdTe2。作者采用了高效的外延生长方法，并通过多种结构和光谱表征手段，如扫描隧道显微镜（STM）、低电子能量衍射（LEED）、X 射线光电子能谱（XPS）、高分辨率电子能量损失光谱（HREELS）以及角分辨光电子能谱（ARPES），对该材料进行了全面的分析和验证。研究结果表明，单层五角形 PdTe2 具有良好的原子结构和稳定性，并且展现出 1.05 eV 的间接带隙，这与理论计算和实验数据一致。

【表征亮点】

1. 实验首次成功合成了亚稳态单层五角形 PdTe2。这种二维材料通过对称驱动外延合成法在 Pd(100) 基板上合成，获得了五角形结构的单层 PdTe2。

2. 实验通过扫描隧道显微镜（STM）和低电子能量衍射（LEED）测量，确认了单层五角形 PdTe2 的原子结构，显示出具有良好排列的低对称性原子链，并与 Pd(100) 基板的晶格匹配良好。

3. X 射线光电子能谱（XPS）验证了 PdTe2 的形成以及单层厚度。高分辨率电子能量损失光谱（HREELS）和理论计算的声子色散结果一致，进一步确认了晶格振动模式。

4. 计算的能带结构和扫描隧道光谱（STS）结果表明，单层五角形 PdTe2 是一种具有 1.05 eV 间接带隙的半导体。角分辨光电子能谱（ARPES）测量揭示的价带结构与计算结果一致。

5. 本研究展示了对称驱动的外延生长方法在合成五角形基二维材料中的潜力，为研究和应用五角形二维材料开辟了新的途径，特别是在功能电子学、光电学和热电学等领域。

【图文解读】

图1： 单层六角形和五角形 PdTe2 的合成。

图2. 单层五角形 PdTe2 的声子。

图3. 生长后的单层五角形 PdTe2 的 STM 和 LEED 测量。

图4. 在不同偏置电压下的实验和模拟 STM 图像。

图5: 单层五角形 PdTe2 的能带结构。

【科学启迪】

本文通过对称驱动外延合成技术成功实现了亚稳态单层五角形 PdTe2 的直接合成，展示了合成新型二维材料的可行性。这一突破不仅扩展了二维材料的研究范畴，还为五角形基材料的实际应用奠定了基础。研究中通过高分辨率电子能量损失光谱（HREELS）和角分辨光电子能谱（ARPES）等技术，揭示了单层五角形 PdTe2 的晶格振动模式和电子结构特性，确认了其为具有 1.05 eV 间接带隙的半导体。这一发现表明，五角形二维材料不仅在物理性质上与六边形材料存在显著差异，还展现了巨大的应用潜力，如在多功能纳电子学、柔性电子学和热电器件等领域。未来，五角形二维材料的研究有望推动新量子态的发现，探索更广泛的功能特性，进一步拓展二维材料的应用边界。

参考文献：Liu, L., Ji, Y., Bianchi, M. et al. A metastable pentagonal 2D material synthesized by symmetry-driven epitaxy. Nat. Mater. (2024). https://doi.org/10.1038/s41563-024-01987-w