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分子半导体材料具有超长的室温自旋寿命,在实现室温高效自旋输运和调控方面具有极大潜力,其结构多样性、可设计性以及丰富的光电特性也为分子自旋电子学的发展提供了广阔空间。分子半导体材料化学结构与自旋输运性质之间的构效关系研究是开发高效自旋输运分子半导体材料以及构建高效自旋器件的重要基础,而电子顺磁共振(ESR)技术在分子材料自旋寿命探测中的应用为该研究方向的发展提供了有效的测量手段。
近日,孙向南课题组利用电子顺磁共振技术,在同分结构异构体的分子构象与材料自旋寿命的构效关系研究方面取得新进展,相关成果以Structural isomeric effect on spin transport in molecular semiconductors为题在线发表于Advanced Materials上。DOI: 10.1002/adma.202402001.
分子半导体通常由原子序数较低的轻元素组成,因此具有较弱的自旋轨道耦合强度和较长的自旋寿命,在室温自旋输运和应用方面具有极大的潜力。元素组成主导的自旋轨道耦合效应通常被认为是导致自旋在分子半导体中自旋弛豫的主要因素,进而影响材料自旋寿命和自旋扩散长度。同分异构是有机半导体材料的一种典型的现象,由于同分异构体的元素组成完全相同,因此通常认为同分异构体之间的自旋寿命和输运性能理应差异不大。ITIC和BDTIC是分子电子学研究中经典的商业化的互为结构异构体的小分子半导体材料,具有确定的化学结构和较高的纯度。基于对ITIC和BDTIC同分异构体的自旋输运性能的研究,孙向南课题组首次实验证明,尽管ITIC及其结构异构体BDTIC两种薄膜的电荷输运和分子堆积性质非常相似,但其自旋输运性能完全不同。通过进一步的电子顺磁共振实验和密度泛函理论计算,发现在BDTIC中形成的非共价构象锁可以增加自旋输运路径上的自旋轨道耦合作用,从而降低自旋寿命。因此,本研究表明,开发高效的自旋输运分子半导体材料必须考虑结构异构效应的影响,这也为解决未来薄膜中构象锁定量测量的巨大挑战提供了可靠的理论基础。另外,该方法也有拓展到更为广阔分子科学应用方向的巨大潜力,如分子相变、聚集态结构等研究领域。
国家纳米科学中心博士生杨婷婷、特别研究助理秦阳、国家纳米科学中心与中国石油大学(北京)联合培养的硕士生吴梦为文章的共同第一作者,国家纳米科学中心郭立丹副研究员和孙向南研究员为通讯作者。该研究成果得到了国家自然科学基金项目和中国科学院战略性先导科技专项B类等项目的资助。
图.分子半导体材料中结构异构效应对自旋寿命和自旋扩散长度的影响
[来源:国家纳米中心]
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