大连化物所揭示单原子铁位点和铈-氧空位在CO还原NO反应中的协同作用

近日，大连化物所节能与环境研究部能源环境工程研究中心（DNL0901）王树东研究员、王胜研究员、宗绪鹏助理研究员等在NO、CO协同催化净化研究中取得新进展。研究团队通过常规共沉淀法，构建了具有铁单原子和铈-氧空位的铁-铈-铝混合氧化物催化剂用于CO选择性还原NO反应，并揭示了铁单原子位点与铈-氧空位的协同机制。

NO、CO是两种典型的大气污染物，普遍存在于燃煤烟气和移动源尾气中。多污染物协同催化控制技术的开发是实现大气污染物高效净化的关键，对于提升环境质量、保护人民身体健康具有重要意义。

研究团队长期致力于大气污染物催化净化技术的应用基础研究、过程开发及系统集成，开发的单一污染物（VOCs、NO_x等）催化净化技术已实现了大规模工业化应用。本工作中，研究团队基于NO、CO净化过程相近的温度区间、相似的氧化还原反应机理，进行CO选择性还原NO催化反应过程研究，揭示出催化剂中高价态铁单原子是反应的活性位点，而非铁氧化物位点。该铁单原子位点具有优异的CO选择性还原NO活性、N₂选择性和稳定性，主要原因在于催化剂表面丰富的铈-氧空位与单原子铁位点的协同作用，强化了反应物NO分子和关键中间产物N₂O的吸附，从而促进了催化剂表面吸附的N₂O的继续还原生成N₂。此外，该催化剂还表现出高的耐水（7% H₂O）、耐硫（20pmm SO₂），低浓度氧气（0.7% O₂）耐受能力。

相关成果以“Synergy of Single-Atom Fe1 and Ce-Ov Sites on Mesoporous CeO₂-Al₂O₃ for Efficient Selective Catalytic Reduction of NO with CO”为题，于近日发表在ACS Catalysis上。该工作的第一作者是大连化物所DNL0901组博士后百玉婷。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。