西安交大化工学院-贝士德仪器“先进吸附分离技术”联合实验室研究成果汇总

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分享： 2023/02/16 16:24:40

西交大化工学院-贝士德仪器 先进吸附分离技术联合实验室近一年多时间，在国际和国内期刊上共发表学术论文约18篇，包括Angewandte Chemie，Chemical Engineering Journal，ACS Catalysis，ACS Nano，Chem. Eng. J.，J. Mater. Chem. A 等,其中影响因子大于10的有 9 篇，JCR一区文章 15 篇。研究领域 涉及质子传导、二氧化硫和芳香族硫化物捕获、烟气脱硫耦合脱碳、烟道气中SO2捕集、电子特气（SF6、NF3、CF4、Xe、Kr等）分离、煤层气分离、温室气体六氟化硫捕获（SF₆、CF₄、NF₃等）、烷烯烃分离、光催化CO2还原等多个领域。以下例举“先进吸附分离技术”联合实验室近年发表的部分精彩文章：

例举文章 1
两性离子共价有机骨架：有吸引力的多孔主体用于气体分离及无水质子传导

该研究成果以“Zwitterionic Covalent Organic Frameworks: Attractive Porous Host for Gas Separation and Anhydrous Proton Conduction”（两性离子共价有机骨架：有吸引力的多孔主体用于气体分离及无水质子传导）为题发表于国际权威期刊《美国化学会-纳米》（ACS Nano）上，影响因子15.881。西安交通大学化学工程与技术学院为本文的唯一单位，博士生傅钰为论文第一作者，马和平研究员为唯一通讯作者。

本研究工作以共价有机骨架（COF）为功能性平台，同时将阴、阳离子官能团引入到COF孔道中，实现了两性离子概念与多孔结晶材料的结合。两性离子COF内同时具备阴、阳离子位点排列的结构能够实现在纳米通道内的电荷密度调节，允许对其结构和功能进行原子水平调控，这给设计具备功能导向的材料提供了新的思路。文中设计并合成了三种两性离子COF材料，作为多孔主体在SO₂/CO₂气体分离及无水质子传导领域均展现出极大的应用潜力。两性离子COF孔道内分散的正、负电荷基团可以作为SO₂的两种不同的极性位点，使其实现了高SO₂吸附量及突出的SO₂/CO₂分离性能。此外，相反电荷片段的组合赋予了两性离子COF丰富的离子迁移位点，使其在负载三氮唑、咪唑后实现了优异的质子传导性能。理论计算与介电常数分析相结合，证实了COF孔道内阳离子和阴离子基团的存在能够有效促进质子载体中质子的释放。我们相信两性离子在COF材料中的成功结合可以为COF的各种应用提供无限的可能。

图 . (a) 离子型聚合物、两性离子型聚合物、离子型COFs和两性离子型COFs示意图；(b) 三种不同结构的两性离子型COFs合成示意图（注：阴离子和阳离子位点分别用蓝色和黄色标记）。

例举文章 2
具有创纪录CH4/N2分离比的镍基MOF材料用于煤层气分离

该研究成果以 “Nickel-Based Metal–Organic Frameworks for Coal-Bed Methane Purification with Record CH4/N2 Selectivity” 为题发表于国际知名期刊《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)(IF=15.336)上，并被选为Angewandte Chemie 封面文章和热点论文。化学工程与技术学院博士生王少敏为论文第一作者，杨庆远教授为本文通讯作者，西安交通大学化工学院为论文唯一通讯作者单位。

实现双碳目标，天然气是目前最现实的低碳清洁能源，但我国常规天然气产能不足，需开发煤层气等非常规天然气作为补充。煤层气俗称“瓦斯”，其主要成分是甲烷，是一种与煤共生、以吸附态存储于煤层内的非常规天然气，我国煤层气储量丰富，2020年探明的储量约为4200亿立方米。但超过70%的煤层气在开采时，由于开采技术（井下抽采）的原因混入了大量的空气，导致形成了低浓度的煤层气（甲烷浓度＜30%）而得不到很好的利用，低浓度的煤层气一般被直接排放到大气，造成了资源浪费和温室效应。所以现阶段煤层气的分离与提浓技术已成为煤层气开发和利用的行业瓶颈问题，是需要攻克的关键节点。针对上述问题，西安交通大学化工学院杨庆远教授课题组研发了系列镍基-金属有机框架（MOF）材料，其中超微孔MOF材料Ni(ina)₂具有甲烷/氮气选择性高（15.8）、吸附容量大（46.7 cm³/g）和分子扩散速率快（10.6-19.0 cm3g^-1s^-1）的特点,较好地解决了气体分离领域的“trade-off”效应，实现了煤层气中甲烷和氮气的高效分离。理论模拟计算和单晶结构解析表明Ni(ina)2和甲烷分子之间存在较强的作用力，可以从低浓度煤层气中选择性地捕获甲烷分子。另外，Ni(ina)2具有很好的热稳定性和化学稳定性，可以批量化制备，是一种理想的固体吸附剂，该工作为工业上煤层气的分离提供了新思路。