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随着超快技术的发展,超快激光脉冲激发条件下的凝聚态物质的响应,即非平衡态涌现出来的新物理现象,引起了人们的广泛注意。超快物质调控逐渐成为量子调控的新兴研究方向。通过非平衡态的电声耦合激发相干声子调控材料中的铁电、磁性、超导等性质以及探索新型超快信息处理方式等研究方向体现出巨大的潜力。然而,目前非平衡态下的电子-声子耦合的微观物理图像依然不清楚。
过去人们对于光激发条件下材料中电子和声子的演化的理解一般是基于双温模型或者相应的推广模型。双温模型假设非平衡态下电子和声子体系内部形成热平衡,这样就可以用一个有效温度来描述两者的演化以及它们互相之间的耦合。推广的多温模型和更一般的玻尔兹曼方程可以从第一性原理出发计算光激发下电子和声子的演化,为理解光激发下非平衡态物理现象奠定了基础。然而,这些模型都是基于微扰论得到的基态情况下电声耦合矩阵元,没有考虑电声耦合矩阵元在光激条件下的变化。如果想充分理解非平衡态下电声耦合的具体物理图像和它在非平衡态物理现象中所扮演的重要作用,必须定量探究光激发条件下体系中电声耦合矩阵元的变化以及相应的电子态和声子态的演化。
近日,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室研究人员,利用基于含时密度泛函理论的分子动力学方法,结合冻结声子法定量地探究了光激发条件下典型二维材料二硫化钼中相干声子的产生和电声耦合强度的变化(图1)。研究发现,光激发二硫化钼中的声子以声子为主,并且光激发下模式的电声耦合矩阵元会增大(图2)。同时,声子模式在光激发下出现了类似于电子掺杂时出现的声子软化现象,这说明光激发会影响体系中的介电屏蔽(图3)。通过进一步分析,他们发现电声耦合的增强是由于光激发诱导电子-空穴对导致体系中的电子对声子微扰的屏蔽减弱。除此之外,该研究定量化描述了光激发下体系中光激发载流子到晶格的能量弛豫速率随时间的演化,建立了光激发条件下固体中非平衡态电声耦合的清晰物理图像(图4)。
相关成果以Calibrating Out-of-Equilibrium Electron–Phonon Couplings in Photoexcited MoS2为题发表在Nano Letters上。相关研究工作得到科学技术部重点研发计划、国家自然科学基金委、中科院战略性先导科技专项等的资助。
图1 光激发产生的电子-空穴对减弱了电子对声子微扰运动的屏蔽,从而导致电声耦合增强。
图2 可见光照射下单层二硫化钼中电子和声子的激发及其随时间的演化。
图3 光激发下声子模式电声耦合矩阵元的变化。
图4 光激发下非平衡态电声耦合主导的能量弛豫过程。
[来源:物理研究所]
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