“激光诱导击穿光谱（LIBS）定量化技术及应用”通过2018年度教育部科研优秀成果奖候选审查公示

　　2018年8月31日，教育部公布了《关于2018年度高等学校科学研究优秀成果奖(科学技术)通用项目/候选人形式审查结果的公示》。推荐工作截止后，累计收到高校、专家推荐或提名的项目与候选人共计1266项，经审查合格的有1069项，《激光诱导击穿光谱(LIBS)定量化技术及应用》位列技术发明奖候选名单。

激光诱导击穿光谱(LIBS)定量化技术及应用

主要完成单位：清华大学

　　激光诱导击穿光谱(LIBS)具有实现在线或原位分析的优势，被称为化学分析的“未来超级巨星”，是光谱分析领域的重点研究方向。但长期受测量不确定性较高和测量误差较大这两大关键瓶颈的制约，一直未能实现精确定量化，也未实现大规模商业化应用。本项目通过研究LIBS测量过程中不确定性及测量误差的产生机理及抑制机制，发明了一系列提高LIBS定量化性能的方法，在不增加系统复杂性和成本条件下，实现了精确定量化，并在应用中得到了证实，为LIBS大规模商业化奠定了技术基础。

　　项目的主要发明点包括：1、揭示了光谱信号不确定性产生的机理，明确提出降低测量不确定性的主要机制是降低收光系统观测到的待测元素总粒子数密度波动的影响，并发明了等离子体调制技术和光谱标准化方法，分别通过调节等离体子的演化过程以产生稳定核心测量区域和把光谱强度折合到标准状态以减少等离子体特性参数波动对测量的影响，从而提高测量可重复性。在煤炭或金属样品的应用中，等离子体调制技术可以把原始谱线强度的相对标准差(RSD)降低近20%，而经过光谱标准化方法后的RSD则比目前常用的光谱面积归一化方法降低了近4倍。2、发明了基于主导因素偏最小二乘(PLS)定标方法：利用基于物理模型的主导因素对测量过程中能够利用物理规律描述的部分进行建模，然后利用基于统计学方法的偏最小二乘方法(PLS)对尚不能用物理规律描述的过程及不确定过程进行残差修正，克服了传统物理模型和统计学模型各自的缺陷，提高了测量准确度。在金属样品的测试中，其预测均方根误差比常规PLS模型相对下降近2.5倍，并扩大了模型的适用范围。3、提出定量化新思路，发明了基于自适应数据库的光谱辨识技术：建立包含光谱强度和不确定性的数据库，并判断待测样品光谱是否来自于库中样品;对确定是库内的样品直接读取浓度信息，而对新样品则预测浓度并更新数据库，使新样品变成老样品，从而解决测量重复性问题。在煤炭样品测试中，辨识正确率达100%，所有样品测量结果100%可重复。

　　本成果专利以许可或转让方式通过美国TSI、国电科学技术研究院等国内外多个公司获得成果转化，在LIBS领域首次实现中国专利技术向发达国家领头企业逆向输出。成果已在煤质分析、金属分析、水泥生料在线控制方面得到了应用，测量重复性和准确性显著优于国内外同类技术，并为社会创造经济价值1.2亿元，推动了LIBS技术以及相关应用领域的进步。2017年，经中国仪器仪表学会组织，由包括金国藩、张玉奎、尤政、顾大钊等四位院士的鉴定委员会鉴定：“在国际上率先突破了LIBS测量不确定度高和准确性差这两大瓶颈的制约，形成了一套LIBS精确定量化技术;创新程度高，在LIBS定量化技术上取得了突破性进展，整体处于国际领先水平”。本项目成果累计发表SCI论文39篇，WOS核心集他引640次。授权发明专利22项(1国际专利)，总专利转让金额近1500万元(含200万美元外汇)。获2017中国仪器仪表学会科学技术奖一等奖、第九届国际发明展览会金奖。