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近期,中国科学院合肥物质科学研究院智能机械研究所刘锦淮课题组的杨良保研究员等人在阐明单个的各向异性的金微米片上拉曼增强与光催化活性之间关系的研究上取得新进展。相关成果已发表在《欧洲化学》杂志上。该研究对于理解SERS活性纳米结构的增强机制和等离子体有关的催化效应具有重要的意义。
各向异性贵金属微纳结构因其独特的尺寸依赖效应和形状依赖效应,成为了越来越多的研究领域的热点,逐渐应用于光学、催化等领域。但是,在如何克服化学效应的贡献并获得分子层面信息的同时,阐明贵金属结构上的拉曼散射和光催化活性之间的关系,仍然是一个巨大挑战。
研究人员刘洪林博士等人通过简单的方法合成了纳米厚度的金微米三角片和六角片,并直观地展示了这些结构不同位置上拉曼信号和光催化活性之间关系。通过等离子体光催化敏感分子的结构的变化,利用其SERS信号峰相对强度的变化,成功刻画了金微米片角、边、面上不同位置的光催化活性的可视画面,排除了常规研究中浓度效应和分子覆盖度差异的问题。
研究结果表明,金微米片上特定位点分子吸附数目的增加,并不必然导致更高的光催化转化率,而是与其等离子体共振强度、电磁场强度密切相关,这与理论模拟的结果一致。相关研究策略排除或者弱化了等离子体局域热效应,也在一定程度了成功克服了浓度差异效应和化学贡献效应在贵金属等离子体光催化中的作用,清晰的刻画了等离子体共振强度相关的催化特性。
该研究工作得到了科技部重大科学研究计划纳米专项项目“应用纳米技术去除饮用水中微污染物的基础研究(2011CB933700)”以及国家重大科学仪器设备开发专项子任务“动态表面增强拉曼光谱技术用于农药残留检测”和“PERS仪器在环境污染物检测领域中的应用”(2011YQ0301241001 & 2011YQ0301241101)等项目的支持。
合肥研究院阐明各向异性贵金属微纳结构的拉曼增强和光催化活性之间的关系
[来源:中国科学院]
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