中科院长春应化所研究团队开发出血红素高效化学发光检测新方法

近日，中国科学院长春应用化学研究所的研究团队在《Analytical Chemistry》期刊上发表了最新的研究成果，题为“VS4 Nanodendrites with Narrow Bandgaps in Activating Dissolved Oxygen for Boosted Chemiluminescence and Hemin Detection by Unexpected Quenching”（Anal. Chem. 2024, 96, 10920−10926）。该研究开发了一种基于VS4纳米树枝结构的化学发光传感系统，该系统通过活化溶解氧（DO）产生强烈的化学发光（CL），实现了对血红素（Hemin）的高效检测。这一成果为无过氧化氢（H2O2）体系的化学发光检测提供了新路径，在生物样品检测中具有广泛应用潜力。

一、背景介绍

化学发光是伴随化学反应产生的冷光效应，广泛应用于临床诊断、环境监测和药物分析等领域。传统的化学发光体系通常依赖于过氧化氢作为氧化剂，但由于H₂O₂的潜在毒性及其易于分解的特性，限制了其应用。研究人员致力于开发一种更环保、更高效的氧化剂，如溶解氧（DO），以克服这些局限。VS4（四硫化钒）因其独特的结构和电子性能，被证明是一种能够高效活化溶解氧的催化剂，首次被引入化学发光体系中，用于血红素的超灵敏检测。

二、主要研究内容

本研究通过合成具有窄带隙的VS4纳米树枝结构，实现了化学发光信号的显著增强。研究表明，VS4可以通过与溶解氧反应生成活性氧（ROS），与鲁米诺（luminol）相互作用产生强烈的发光。图1展示了VS4纳米树枝的表面形貌特征，包括透射电子显微镜（TEM）和扫描电镜（SEM）图像，这些纳米结构为生成强效的化学发光提供了理想的催化平台。

图1. VS4纳米树枝的表面形貌表征。VS4纳米树枝的透射电子显微镜（TEM）图像（a, b），扫描电子显微镜（SEM）图像（c, d），扫描透射电子显微镜-高角环形暗场（STEM-HAADF）图像（e），以及合成的VS4纳米树枝的元素分布图（f, g）。

在优化的实验条件下，VS4与溶解氧的反应显著增强了鲁米诺-溶解氧体系的发光强度，甚至比传统的鲁米诺-过氧化氢体系强度高出约10,000倍（图3）。值得注意的是，血红素不仅没有像以往那样增强鲁米诺体系的发光，反而抑制了该体系的发光，这为开发新型的基于化学发光的血红素检测方法提供了可能。实验结果显示，该方法在1至250 nM范围内对血红素表现出良好的线性响应，检测限低至0.11 nM，并成功应用于药物和人血清样品中血红素的检测，回收率均在99%-103%之间。

图2. 鲁米诺/溶解氧（DO）/VS4纳米树枝体系在存在血红素时的化学发光（CL）发射曲线（a）。不同血红素浓度（1−250 nM）的线性校准曲线（b）。

三、结论

本研究首次利用VS4纳米树枝活化溶解氧，大幅提升了化学发光体系的强度，并成功开发了一种高效检测血红素的新方法。这一创新性的检测系统不仅解决了传统化学发光方法的局限性，还展示了其在药物分析和生物样品检测中的巨大潜力。未来，该方法有望在临床诊断和食品安全检测等领域得到广泛应用。

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