[论文解读]GRL:关于消耗臭氧层物质辐射影响的新见解

本篇论文解读由方雪坤研究团队的孙雅慧同学撰写。

孙雅慧同学：浙江大学环境与资源学院2022级硕士研究生，主要研究方向为中国含氢氯氟烃（HCFCs）反演排放及溯源研究，目前已在ES&T期刊发表第一作者论文1篇。

第一作者：Gabriel Chiodo

通讯作者：Gabriel Chiodo

通讯单位：1Institute for Atmospheric and Climate Science, ETH Zurich, Switzerland, 2Department of Applied Physics and Applied Mathematics, Columbia University, New York, NY, USA.

文章链接：https://agupubs.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1029/2021GL096783

论文发表时间：2022年5月

01

研究亮点

1.切入点新颖明确。消耗臭氧层物质（ODS）的全球变暖潜力比二氧化碳（CO2）大数千倍，但它们作为温室气体（即不受臭氧消耗影响）对气候的影响相对较少受到关注，本研究以更深入地了解ODS的纯辐射效应为基础，对ODS的辐射效应展开多方面的模型模拟与评估。

2.内容丰富完善。该研究旨在探讨ODS的辐射效应，特别是它们在平流层产生的温度变化及其辐射强迫，包括其纬向结构，并将ODS与其他混合良好的温室气体和平流层臭氧联系起来。

3.相较于以往方法和研究，本研究证明和强调了ODS对于了解热带低平流层的温度趋势以及对进入平流层的水蒸气的相关影响具有重要意义。

（注：以上为这位同学的论文解读，非论文原作者意思）

02

研究不足（或未来研究）

1.研究指出的ODS的RF大于甲烷（CH4）的RF，但模型可能低估了CH4的短波吸收带，这一点须依赖进一步研究证实。

2.计算纯粹的辐射强迫的方法在近年来鲜少被使用，必须承认这一方法将所谓的“快速调整”（即在任何表面温度变化之前的强迫变化）简单地作为对强迫因子响应的一部分，是存在一定的局限性的。

3.未来的研究需要考虑有效辐射强迫ERF，以便将“快速调整”纳入到气候系统强迫的一部分，以确定ODS的ERF和RF是否如预期一样差异不大。同时，多模型对此估计的较大的不确定性也值得在未来的研究中克服。

（注：以上为这位同学的论文解读，非论文原作者意思）

03

全文概要

第二次世界大战后的几十年里，广泛用于冰箱和喷雾罐的氯和溴有机化合物进入大气，导致臭氧空洞的形成。然而，这些化合物也是强效温室气体，对全球变暖很重要，本研究着重于探究这些物质对平流层和地表的变暖影响。在以往工作的基础上，该研究使用固定动力加热近似值，用化学气候模型WACCM/PORT进行了离线辐射强迫计算。文中详细探讨了ODS对平流层温度及其RF的影响，并将ODS与其他温室气体（GHGs）和臭氧联系起来。研究发现：1.在1955年至2005年期间，它们是使热带低平流层变暖的主要大气气体，而该区域的CO2基本上不活跃；2.即使考虑到它们引起的臭氧消耗造成的减少，它们的表面变暖效应（辐射强迫）仍约为CO2值的三分之一；3.最后，它们的辐射效应使赤道地区比极地地区变暖得更多，因此，这不可能是北极比地球其他地区变暖得更多的原因。

04

背景介绍

在二十世纪下半叶，氯氟化碳（CFCs）和其他氯化物种的人为排放大大提高了平流层卤素的丰度，从而导致臭氧层的大量消耗。ODS通过臭氧消耗对气候产生广泛但间接的影响，这在很大程度上与南半球环流的变化有关。但是，因为它们同时是强效的混合温室气体，ODS也会对气候系统产生非臭氧介导的影响。最近的研究表明，在观测到的沃克环流减弱趋势和北极变暖及相关的海冰损失中，ODS导致的地表变暖可能起到了关键作用。这些研究表明，ODS作为温室气体对气候的直接影响值得更深入地研究。辐射强迫（RF）是评估和对比不同大气痕量气体对气候影响的重要指标。众所周知，ODS是强大的温室气体，其100年时间跨度内的全球升温潜能值（GWP100）是CO2的数千倍。一方面，现有研究中ODS的RF仍然存在一些不确定性；另一方面，平流层臭氧消耗产生的RF（-）抵消ODS RF（+）产生的RF的程度仍不清楚。因此，更深入地了解ODS的纯辐射效应是必要但也仅仅是第一步，要综合评估ODS的净辐射效应，需要更为细致全面的考量。

05

结果讨论

1955-2005期间ODS的时间演变和空间分布：

通过观察WACCM历史模拟中规定的CFC11*和CFC12的全球平均表面体积混合比的时间序列发现，在1960年到1990年期间，两者都在稳步上升，但CFC12在此后趋于平稳，而CFC11*则进一步上升，因为它包括仍在增加的含氢氯氟烃HCFCs。从WACCM中CFC11*和CFC12的纬度-高度分布来看，这些化合物的主要吸收汇是平流层中的光解，因此它们在对流层中混合良好，但随着对流层顶以上高度的升高而迅速衰减，低纬度的浓度更大，因为平流层的主要进入点是热带对流层顶，示踪剂通过热带上升流被带到高空。

（图1.1955年至2005年期间WACCM模型下边界指定的CFC11*（a）和CFC12（b）年表面体积混合比的平均值、全球平均值的时间演变；2005-1955年期间上述对应物质的年平均值、纬向平均变化（c,d），黑线表示对流层顶的年平均值。）

包括ODS在内的多种作用力引起的平流层温度调整（ΔTadj）：

ODS引起的平流层温度调整（ΔTadj）如图2a所示。众所周知，ODS会导致全球平流层大幅变暖，在亚热带低平流层会出现0.2-0.3K的峰值。这是由于ODS的辐射特性和气候大气条件造成的。ODS在大气光学稀薄的9和11μm波段具有最强的吸收带。在这些波长的平流层中，由于平流层和上涌辐射源之间的温差很大，ODS对来自地表和对流层的上涌辐射的吸收量超过了ODS排放的辐射量，从而导致净变暖。然而，这种变暖会受到大气湿度和云量的影响，从而改变有效辐射温度。在平流层下部，ODS的辐射升温效应远大于CO2的降温效应。对比结果表明，平流层ODS是产生平流层变暖模式的关键（图2c），而对流层ODS对ΔTadj的影响很小（图2d）。因此，在这一区域，对混合良好的温室气体的辐射温度响应是由ODS形成的。然而，在几乎所有其他区域，臭氧消耗造成的平流层冷却很大，在南极平流层尤为突出，这与南极臭氧洞的形成是一致的。

（图2. 1955年至2005年间(a) ODS、(b)所有混合良好的温室气体（CO2+N2O+CH4+ODS）、(c)平流层ODS、(d)对流层ODS、(e)平流层臭氧以及(f)所有作用力的变化引起的年均平流层温度调整(ΔTadj)，单位K。(f)中的黑色虚线等值线显示了自由运行、完全耦合的WACCM历史运行中的温度变化，计算方法是1995-2005年平均值与1955-1965年平均值之间的差值，取6次模拟的平均值。在所有面板中，粗黑线代表对流层顶。）

ODS 在热带低平流层的突出作用：

ODS在热带低平流层的作用尤为重要，该区域的温度控制着进入平流层的水汽量，对化学和气候有重大影响。图3中绘制了从15°S到15°N平均的ΔTadj垂直剖面图。冷点对流层顶附近（16-18公里左右）几乎所有的辐射增暖都是由ODS引起的（对比红线和黑线）。更重要的是，在16至17千米之间，ODS带来的升温几乎抵消了平流层臭氧消耗带来的降温（绿线），这使得ODS浓度成为了解对流层上部和平流层下部区域十年趋势的关键。

（对流层顶区域的平流层温度调整（ΔTadj，K）的热带垂直剖面（15N-15S 平均值）。如图例所示，不同颜色对应不同的作用力。灰色阴影突出了对流层顶冷点。）

不同作用力及其组合辐射强迫的纬向结构特征：

尽管臭氧消耗似乎在很大程度上掩盖了ODS引起的平流层变暖（热带低平流层除外），但臭氧消耗在辐射强迫的估算中并不占主导地位。首先考虑所有混合良好的温室气体（CO2+N2O+CH4+ODS）的总辐射强迫，其纬向结构如图4a所示（黑色实线）：研究计算出其全球平均值为1.48W/m2。其中0.32W/m2来自ODS（红线）。因此，本研究的模型中，ODS是1955-2005年期间仅次于CO2的最大全球变暖源，占总温室气体强迫的22%。同时，平流层臭氧RF（-0.08W/m2）仅为ODS RF的四分之一，ODS和平流层臭氧的综合强迫仍然相当大（0.24W/m2）。

（图4. (a)图为1955-2005年期间仅ODS（红色实线）、所有混合良好的温室气体（CO2+N2O+CH4+ODS，黑色实线）、温室气体加平流层臭氧（黑色虚线）的平流层调整辐射强迫（W/m2）。(b)与(a)相同，但温室气体加上平流层臭氧和ODS，以符合CO2的全球平均值（0.78W/m2，蓝色）。(c)类似于(a)，但ODS分布为现实分布（实线）和均匀分布（虚线）。(d)也与(a)相同，但具体分为ODS（红色）和CO2（蓝色）的瞬时强迫（虚线）和平流层调整强迫（实线）。）

06

Reference

Chiodo, G., & Polvani, L. M. (2022). New insights on the radiative impacts of ozone-depleting substances. Geophysical Research Letters, 49, e2021GL096783. https://doi.org/10.1029/2021GL096783.

方雪坤大气环境和全球变化课题组

方雪坤，浙江大学环境与资源学院，博士生导师，国家重大青年人才计划入选者。2014-2019年在美国麻省理工学院担任博士后和研究员。研究领域为臭氧层保护、碳中和、全球环境变化等，特别是全球与区域的消耗臭氧层物质和温室气体的排放溯源及应对研究。以第一作者和通讯作者发表30多篇论文，包括2篇Nature共同一作，IF5=60.9）、2篇Nature Geoscience（一作并通讯，IF5=19.6）、1篇PNAS（通讯，IF5=12.78），篇均影响因子14.0。研究成果被联合国环境规划署（UNEP）和世界气象组织（WMO）《平流层臭氧科学评估》报告（每四年一次）正面引用。担任中国生态环境部《蒙特利尔议定书》履约专家组成员、中国环境科学学会环境规划专业委员会副主任委员、2022年WMO臭氧层评估报告共同作者等。获2021年中国环境科学学会青年科学家奖。