加州大学圣塔芭芭拉分校的教授Thuc-Quyen Nguyen领导的团队最新突破性研究中,成功地合成了一系列含有环戊二噻吩-替代-苯并噻二唑的共轭聚电解质(CPE)。这些合成物的烷基链长度在2至5个碳原子之间变化,旨在探讨这种长度变化如何影响其光学、电化学及形态特性。
由于这些共轭聚电解质是混合导体,它们可以作为累积模式有机电化学晶体管(OECT)的有源层。这些聚电解质的跨导、体积电容,以及离子和电子的电导率都受到其烷基链长度的影响。
此外,密度泛函理论(DFT)的计算结果有助于解释为什么这些分子的掺杂程度会随着结构变化而有所不同。
该研究揭示,CPEs的跨导、体积电容以及离子和电子导电性会受到其烷基链长度的影响。这一发现对光伏行业具有重大意义,因为它可能为开发更高效和可调适的光伏设备铺平道路。
此外,该团队利用密度泛函理论(DFT)计算来阐明分子结构对掺杂易度的影响。这一见解可能在设计和制造有机电子设备,包括有机发光二极管(OLEDs)、有机薄膜晶体管(OTFTs)和生物成像设备中具有无可估量的价值。
研究团队表示:"我们针对具有不同侧链长度的共轭聚电解质(Conjugated Polyelectrolytes, CPE)进行了一项系统的结构与性能关系研究。在研究这个特定系列的CPE之前,我们假设当侧链长度减少时,稳定自由电子(polaron)的负电荷会更接近,进而增加掺杂的易度。然而,我们使用紫外可见光谱仪(UV-VIS spectroscopy)得到的趋势与这个假设相反。
环戊二噻吩衍生物和CPE薄膜的微分脉冲伏安法(Differential Pulse Voltammetry, DPV)结果显示,侧链长度的增加导致氧化潜力的降低。这种降低的氧化潜力可以解释为形成自由电子的易度增加。来自高分辨率辉射X射线衍射(Grazing-Incidence Wide Angle X-ray Scattering, GIWAXS)的数据显示,侧链长度的增加会增加结晶度,这表明了较高的电洞迁移率。最后,在密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)研究中,我们发现侧链较长的系统具有较低的形成能量。
初步的结构与性能表征显示,磺酸基对环戊二噻吩环具有电子吸引效应,使得聚合物的氧化及掺杂变得困难。此外,较长的烷基链长度的灵活性可能有助于磺酸基与自由电子的接近,从而通过空间库伦稳定,导致自由电子稳定度的提高以及掺杂程度的增加。这强调了对共轭聚电解质进行系统研究的重要性,以协助设计更好的材料。
我们的结论是,较短的烷基链长度不利于我们系统中的氧化开始,因此减少了共轭聚电解质的掺杂程度。
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