锂金属是下一代高能量密度可充电电池负极的终极选择而备受关注。然而,不可控的枝晶生长、死锂的形成以及锂金属负极的大体积变化会导致严重的安全隐患,例如短路、起火甚至爆炸。引入锂宿主材料可能是缓解上述问题的优异策略,氧化石墨烯(GO)薄膜具有优异的亲锂性,这对于在合成过程中实现均匀的熔融锂注入和电池循环中的低锂成核势垒至关重要。然而,用作锂宿主的全致密GO薄膜存在许多问题。金属锂倾向于在电极的上表面沉积和剥离,且沉积的锂金属会阻碍电解液的进入和离子传输,导致枝晶生长、SEI破裂和内部电极表面的损失。值得关注的是,电极中不那么曲折的离子传输路径会在电解液中产生低的锂离子浓度梯度和均匀的电极电流密度。
鉴于此,清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授和丘陵副教授等人采用连续离心铸造法制备了大面积氧化石墨烯(GO)作为锂金属的宿主,然后使用3D打印模板通过简单的冲压方法在其中制造对齐的微通道。GO基体有效地调节了锂的沉积/剥离行为,而对齐的通道均匀地分布了锂离子通量并提供了短的锂离子扩散路径。同时,Li/多孔GO复合材料具有柔韧性,其可控厚度为50至150µm,对应的容量为9.881至27.601 mAh cm-2。
结果表明,所制备的负极在循环100小时后具有30 mV的低过电位,≈3538 mAh g-1的高容量(理论容量的91.4%),以及匹配LiFePO4正极在高达50 C的倍率下展现出优异的循环性能。此外,多孔GO/Li电极还与其他正极配对并用于软包电池,表明其适用于各种高能电池系统。
1. 耦合亲锂和结构设计,得到的电极具有柔韧性,可以多次折叠和展开,厚度可控。GO中排列的通道能够均匀分布锂离子通量,提供更短的扩散路径;
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