原位液相TEM实时观察析氢过程中光催化活性位点的形成

许多催化反应因其反应过程不稳定，催化活性位点会相应地发生迁移，团聚和重构等变化。催化剂表面结构、组成及催化活性与反应条件密切相关，因此，在催化反应过程中原位识别活性位点十分关键。

原位液相透射电子显微技术的发展，使人们可以对液相反应过程中催化剂的结构转变过程进行原子尺度的直接观察，并探索催化剂的转变机理。

图1. Cu₂O在不同辐照时间下的HRTEM图及结构变化示意图

  近期，厦门大学廖洪钢教授 和南京大学董林教授 通过利用自主研发的原位液相TEM光学样品杆与原位液体芯片，实现了TEM原位观察光辐照下 Cu₂O 催化剂上活性位点的形成过程，捕获光诱导制氢过程中Cu₂O的结构变化，进一步证实了原位形成的纳米铜是反应的活性位点。该研究以Real time imaging of photocatalytic active site formation during H₂ evolution by in-situ TEM为题发表在期刊Applied Catalysis B: Environmental上。

图2. Ag纳米颗粒依次在Cu₂O 立方体的顶点、边缘和表面上形成

文章中证实了Cu₂O立方体在光照下表面有纳米Cu生成，晶面还原的顺序依次为 {111} > {110} > {100}。进一步分析表明，Cu₂O的还原与光催化产氢的速率相一致。该工作首次证实了光催化析氢活性位点的原位形成过程。

图3. (a) Cu₂O催化剂上的H₂累积析出量，(b) H₂析出速率，(c) 定量分析Cu₂O还原的结果

Shuohan Yu, Youhong Jiang , Yue Sun, Fei Gao, Weixin Zou, Honggang Liao, Lin Dong. Real time imaging of photocatalytic active site formation during H₂ evolution by in-situ TEM. Applied Catalysis B: Environmental 284 (2021) 119743.

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337320311607（请按原文链接到文章网站)

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