在相关地质碳封存条件下进行间歇反应

概述  

地质碳封存（GCS）是缓解大气CO₂浓度增加引起的全球变暖的必要手段。为了安全有效地进行GCS操作，需要研究在相关GCS条件下与CO₂-盐水-岩石的地球化学反应。在这个应用中，研究了二氧化碳-盐水-黑云母相互作用，并在反应仅3小时后观察到纤维状伊利石的形成。纤维状伊利石在较长的反应时间后分离并释放到溶液中，表明含水层中潜在的渗透性降低，因为纤维状伊利石会堵塞孔隙空间，影响进一步的CO₂注入。

实验

在GCS现场，存在高温高压，盐水中含盐浓度高（尤其是NaCl）。为了模拟GCS条件，如图1所示，气体（如CO₂）可通过Teledyne Isco注塞泵注入高温反应器。这种单泵装置用于保持恒定压力的能力。在反应过程中，二氧化碳会溶解到溶液中。但是，重要的是保持注塞泵和反应器之间的阀门打开，并将柱塞泵设置为恒压模式。
在反应过程中，溶液中的二氧化碳会被消耗掉，因此二氧化碳可以连续泵入反应器以保持设定压力。在经过不同的反应时间（例如3、5、8、17、22、44、70小时和6天）后，连接注塞泵和反应器的阀门关闭，以防止二氧化碳进一步注入反应器。然后打开反应器的气体释放阀释放二氧化碳。同时，反应器被冷却到室温。
释放压力并降低温度后，打开反应器，通过ICP-MS分析溶解于水中的离子浓度，以代表黑云母的溶解程度。用原子力显微镜、扫描电镜对反应后的黑云母表面进行分析，研究其表面形貌变化及次生矿物的形成。

岩石/水 比率: 1片黑云母片和4毫升溶液，0.015克/4毫升

运行时间: 3,5,8,17,22,44,70,96,120,144 h.

图1: 单柱塞泵用于模拟GCS条件

备注

在去离子水中进行的实验作为对照。为了解释图2中所示的所有图像都是CO2在95℃和102 atm 条件下，黑云母片在1M NaCl溶液中与CO2反应后采集的。实验也在较低的温度下进行。如35℃伊利石形成的动力学减慢，但伊利石在所有温度下都会形成。

结果

如图2和图3所示，在GCS条件下，黑云母中纤维状伊利石的形成和活化可以降低含水层的渗透性。因此，在注入二氧化碳时可能会出现问题。

图2：反应基表面纤维状伊利石形成的AFM观察图

图3：纤维状伊利石和有裂纹表面的黑云母片